用于乏燃料组件上下端部活化源项分析的截面库研究

张丽莹，曹良志，王晓霞，高桂玲

(1.西安交通大学，西安 710049；2.中国核电工程有限公司，北京 100840)

乏燃料组件上下端部活化源项是乏燃料组件贮存、运输及后处理等环节的重要设计输入源项。乏燃料组件剪切前，端部活化源项是核电厂及后处理设施中乏燃料贮存水池、转运水池辐射防护设计的输入源项；乏燃料组件剪切后，端部活化源项是后处理设施中垂直双盖密封转运容器、α废物和高放废物整备热室、废物贮存设施辐射防护设计的输入源项；乏燃料组件转运所用的运输容器，其耳轴处为辐射防护设计的薄弱环节，也是容器装载能力的决定性短板，而此处主要受乏燃料组件上下端部活化源项影响。

国内外关于乏燃料组件源项研究工作，主要集中于对乏燃料组件中裂变产物、锕系核素的精确分析研究，对于乏燃料组件上下端部的活化源项分析研究较少。目前，国内外广泛采用的乏燃料组件活化源项分析方法主要基于点燃耗程序。决定活化产物含量的因素有被辐照材料的核素组成及含量、中子通量、反应截面等。被辐照材料的核素组成及含量可以准确地获取，中子通量一般由反应堆物理程序计算给出，此时截面库的精度成为影响活化源项计算精度的主要原因。受限于分析工具，前期主要采用较为粗糙的现成截面库，导致计算结果过于保守，后端经济性有待提高。为进一步提高计算精度，亟需开展乏燃料组件上下端部活化源项的精细化分析研究工作，提高源项输入的精度，挖掘容器装载能力、提升容器运输的经济性。

1 乏燃料组件活化源项计算截面库

点燃耗程序可用于乏燃料组件上下端部活化源项分析的截面库主要有四类：活性区截面库、热中子截面库、组合截面库和问题相关截面库，部分为程序自带，部分需要使用者自制。

1.1 活性区截面库

基于典型热中子反应堆堆芯活性区燃料组件及运行信息计算出来的活性区点通量数据(如图1所示，其中归一化中子通量为相应能量区间的中子通量数据与总中子通量数据的比值)，将连续能量核评价数据库中的截面数据进行并群，产生单群中子活化反应截面库。目前点燃耗计算程序ORIGEN-2[1-2]的219、220、221库即为基于此种计算方法生成的。

图1 用于并群处理的活性区中子权重谱[3]

1.2 热中子截面库

上下端部主要的剂量率贡献核素均为(n,γ)反应产生，对其影响较大的为热群中子截面。因此考虑热中子截面库，能量为0.025 3 eV的中子对应的截面值。目前点燃耗计算程序ORIGEN-2的201、202、203库即为基于此种方法生成。

1.3 组合截面库

将上述两种截面库相结合，生成三群截面库，即0.625 eV以下的热中子群、0.625 eV到1 MeV的共振群和1 MeV以上的快群。热中子截面库存储的是中子能量为0.025 3 eV时对应的各核素截面值；共振能群和快群的截面是基于典型轻水堆燃料计算出来的点通量数据(图1)，将连续能量核评价数据库中的截面数据并群为共振群和快群截面。可通过截面权重因子THERM、RES和FAST对截面进行调整。RES为共振群中子通量与热群中子通量的比值，FAST为快群中子通量与热群中子通量的比值。THERM因子可调整热群中子截面进而给出热群(0～0.625 eV)的平均中子截面。THERM完全取决于计算所考虑问题的热中子权重谱。THERM定义为按照1/v律变化的热群中子截面的平均值，当中子能量为0.025 3 eV时的截面值设为1靶：

(1)

式中，φE为E能量点处的通量；σ(1/v)E为E能量点处的中子微观截面；φth为总的热中子通量。

对于热群中子能谱未知的问题，可以通过Westcott模型用慢化剂温度估算能谱的近似方法，定义THERM：

(2)

式中，T为燃料组件运行温度。THERM、RES和FAST三个值确定后，把三个群截面加权后加起来，得到单群有效截面σeff，这个截面即可用于基于热中子通量的反应率的计算：

σeff=THERM×σ0.0253+RES×σres+

FAST×σfast

(3)

式中，σ0.0253= 0.025 3 eV处的中子微观截面；σres= 0.625 eV～1 MeV的共振群平均截面；σfast= 1 MeV以上的快群平均截面。

1.4 问题相关截面库

采用组件参数计算程序APOLLO-II[4](APOLLO-II软件通过对燃料组件进行建模，可完成燃料燃耗计算，得到不同燃耗深度下各种同位素的核素密度和微观截面数据库)、堆芯模型化和分析程序SCIENCE-SMART[5](SCIENCE是一款源自法国的压水堆堆芯物理计算程序系统，SMART为其系统内用于计算三维堆芯运行的子程序)和蒙特卡罗方法，基于平衡循环堆芯平均的上下端部及包壳活性区中子通量数据[6]，计算单个燃料组件上下端部的多群中子通量(本次研究采用238群)。利用238群中子通量对基于JEFF-3.0/A核评价数据库加工得到的238群的中子活化截面数据库进行进一步的并群处理，自制精细化的问题相关截面库[7]，供点燃耗计算程序使用，制作流程如图2所示。

图2 问题相关截面库制作及分析方法

2 用于同一问题计算

本节针对235U初始富集度为4.45 wt%，最大燃耗深度为55 000 MWd/tU的AFA-3G组件，基于点燃耗程序，分别采用上述4种截面库进行上端头活化源项分析。其中上端头材料组分、中子能谱/通量数据等均采用相同的输入条件，中子通量采用基于物理程序计算的238群中子通量，各群中子通量参数列于表1。4个算例主要输入参数列于表2。

表1 各群中子通量数据

表2 各算例中子通量及截面库输入

3 计算结果对比分析

选择上端头冷却5年后主要放射性核素活度计算结果进行对比分析，列于表3。

表3 上端头活化源项计算结果对比(Bq/t)

从表3可知，在材料组成、中子通量等输入参数相通的情况下，三种核素的源项比活度计算结果有如下规律：热中子截面库>组合截面库>问题相关截面库>活性区截面库。

3.1 相对于总中子通量的有效截面

表4 相对于总中子通量的有效截面(b)

由表4可知，三种核素的主要产生有效截面也有相同规律，热中子截面库>组合截面库>问题相关截面库>活性区截面库，即在采用同一套中子通量数据的前提下，总有效截面的差异直接导致三种核素产生量的计算差异。

3.2 有效截面与NJOY程序计算截面的相对偏差

基于ENDF B-VII评价核数据库，采用NJOY[8]核数据处理程序并群为238群反应截面，再由基于堆芯物理程序计算的238群中子通量进行二次并群处理得到单群截面，此种精细化截面制作方法制作的截面库相对更为准确。得到表4中三种主要核素的反应截面后，将其作为基准，上述四种有效截面与之进行对比，有效截面与NJOY程序截面的相对偏差列于表5。相对偏差计算方法为：

表5 四种截面相对于NJOY计算截面的相对偏差

(4)

式中，σcal-n为各算例相对于总中子通量的有效截面；σnjoy为NJOY程序计算的单群截面值。

由表5可知，问题相关截面库与NJOY程序计算截面偏差最小，活性区截面库和热中子截面库偏差均较大。

3.2.1活性区截面库

活性区截面库为基于相应堆型的典型燃料组件及运行信息计算出来的活性区点通量数据将连续能量核评价数据库中的截面数据并群产生单群截面。上下端头与活性区中子通量的分布对比如图3所示，由图可知，活性区快中子通量明显高于上下端头区域，具体对比数值列于表6。由于活性区截面库考虑的是活性区的中子谱，而堆芯活性区、上端头、下端头的中子能谱分布相差很大，因此采用活性区截面库将会引入较大的计算误差。且由于活性区的热中子通量占比较少，如图3及表6所示，当采用活性区中子能谱进行并群处理时，与上下端头的实际情况相比，弱化了热中子的贡献，对于以(n,γ)反应为主要放射性核素来源且热中子通量实际占比较高的上下端头来说，是不准确的且会导致计算结果偏小。因此，进行上下端头活化计算选择活性区截面库将会带来较大的计算误差。

图3 上下端头与活性区中子通量的分布对比

表6 上下端部与活性区中子通量的对比

3.2.2热中子截面库

热中子截面库，中子通量采用热中子通量(能群边界为0.625 eV)，不考虑共振群和快群中子通量的贡献。但经分析可知，该种计算方法相对于总中子通量的有效截面大很多，导致以(n,γ)反应为主的核素活度计算结果整体偏大。对于主要贡献放射性核素，选择较大的截面能弥补没有考虑共振群和快群中子带来的误差，但终究截面与通量对应关系太差，依然存在较大的计算误差。

3.2.3组合截面库

组合截面库对热中子通量进行THERM因子修正，得到热群的平均截面，因此相对于热中子截面库来说中子截面更小，同时也更真实。而通过分析初始富集度4.45 wt%、卸料燃耗55 000 MWd/tU燃料组件上下端头及活性段中子通量分布(如图3所示)，活性区的共振群及快群中子占比明显高于上下端头区域，热群中子占比则低于上下端头区域。采用活性区的中子能谱对基础连续能量核数据库进行并群处理得到的共振群截面和快群截面，显然会大于采用上下端头区域的中子能谱进行并群处理得到的共振群截面和快群截面结果。也即，采用组合截面库计算上下端头活化源项，相对于问题相关的截面数据，结果是偏保守的。

3.2.4问题相关截面库

问题相关截面库为采用问题相关的238群中子能谱，对基于JEFF-3.0/A核评价数据库加工得到的238群的中子活化截面数据库进行进一步的并群处理，得到的单群截面。计算条件更具有针对性，有效截面与NJOY程序计算截面的相对偏差很小，因此计算结果也更为准确。

3.3 推荐分析方法

基于上述分析可知，采用问题相关中子能谱对基础评价截面进行并群处理的精细化分析，得到的反应截面更加真实，因此计算结果最接近真实情况，因此推荐采用精细化分析进行乏燃料组件上下端部活化源项分析。首先使用组件参数计算程序、堆芯模型化分析程序、蒙特卡罗计算程序等，计算燃料组件上下端部的多群中子通量，之后采用预制多群截面数据库及上述多群中子通量，生成问题相关的截面库，进行活化计算，并给出上下端部及包壳部位的活化源项。

4 结论与建议

本文针对乏燃料组件上下端部活化源项分析较为粗糙导致结果偏保守的问题，开展了乏燃料组件上下端部活化源项的精细化分析研究工作，基于本文的分析结果，可以得出以下结论：

(1) 在材料组成、中子通量等输入相同的情况下，截面库是导致不同软件计算结果出现较大偏差的主要原因；

(2) 基于组件及堆芯计算程序得到的多群中子通量数据，制作了精细化的问题相关截面库，该截面库用于上下端部活化源项计算的准确性相对于原有的活性区截面库和热中子截面库均有了较大提高；

(3) 采用热中子截面库得到的计算结果最为保守，但导致的后端防护设计压力较大；基于精细化分析得到的问题相关截面库，计算结果最为准确；

(4) 截面库的使用推荐优先级：问题相关截面库>组合截面库>热中子截面库和活性区截面库。

此外，目前我国核电厂及后处理厂已经积累了较多的乏燃料组件贮存、运输及处理经验，建议设计单位、核电厂运行业主、后处理厂运行业主等联合开展相关研究，进行乏燃料组件上下端部活化源项测量及相关参数的收集工作，以对软件计算结果进行进一步的验证分析。