合肥市冬季颗粒物污染传输通道分析及通量研究

赵旭辉，童欢欢，王含月，朱 余

1.安徽省生态环境监测中心，安徽 合肥 230071 2.上海大学 环境与化学工程学院，上海 200444

近年来，大气颗粒物的环境及健康效应已成为社会关注的焦点，大气颗粒物在大气环境中的迁移转化特征及其影响因素(如污染物的排放、转化、传输和沉降等过程)一直是热点研究方向之一。相关研究表明，短时间内的极端不利气象条件会导致环境空气中PM2.5快速升高并产生严重污染，且随着区域大气的流动，污染区域的PM2.5会对周边区域产生显著的传输影响[1]。

在气象和环境等领域，拉格朗日混合单粒子轨道模型(HYSPLIT)被广泛用于研究区域传输问题[2-4]，该方法一般用于大空间尺度范围的输送分析，HYSPLIT轨迹聚类是通过计算每组轨迹的空间相异度和总空间相异度[5-7]，对选定轨迹进行分组，分析污染物的潜在来源和各时间节点的主导气流方向，从区域尺度探讨污染物的传输状况，探讨气团的传输来源及比例。石春娥等对合肥市2001—2017年冬季气流来源进行聚类分析，发现合肥市的颗粒物污染有62%来源于外界传输贡献[8]；陈刚等对合肥市2014年4、6、10、12月的月度污染分析表明，4个季节传输贡献率分别高达13.4%、12.9%、13.5%和16.4%[9]；霍彦峰等分析合肥2015年12月—2016年2月3次污染过程的不同高度气团来源，结果表明传输型的重污染过程主要是由冷空气南下迫使北方重污染气团输送引起[10]。但上述研究多基于单次污染过程或某一时段的分析，分析方法均采用严重依赖精细化源清单或气象预测数据的模式解析方法，尚缺乏对历史污染过程的综合性研究，研究结果不确定性和相对误差均较大。

已有一些学者对大气污染传输通量进行研究，采用的方法主要是基于空气质量模式的模拟法和基于各种观测数据的实测法。模拟法反演便捷、计算速度快，但模拟结果的影响因素较多、不确定度较大。安俊岭等[11]、张智答等[12]采用WRF-CAMx对北京市污染传输通量进行模拟，分别得出传输通量范围为715～1 778 t/d和53.83～111.65 t/d，结果差异较大；吕炜等[13]采用CMAQ模式模拟珠三角区域污染日传输通量，结果为180～360 μg/(m2·s)，模型解析误差因素主要来自气象因素的不确定性。相对于模拟法，基于实际监测数据的实测法在计算传输通量时，分析结果相对更客观和可靠。实测法采用的监测数据主要是激光雷达监测或者遥感监测数据，其中激光雷达监测作为重要的光学遥感探测手段，时空分辨率高、精确度高，能够实现对整个边界层大气气溶胶消光垂直廓线的探测以及颗粒物粒子特性的探测，在大气环境监测中应用较为广泛。国内外众多学者将激光雷达探测作为研究颗粒物垂直分布以及时空分布特征的重要监测手段[14-18]，研究结果的可比性较强，后续研究基础较好。但利用激光雷达监测结果结合气象条件开展污染传输通量估算的研究报道相对较少，系统的方法适用性研究非常不足。孙婷婷等[16]尝试将激光雷达与气象模式结合使用，初步实现了高空传输通量的估算，但仍无法消除模式模拟的失真问题；项衍等[19]、XIANG等[20]、徐达等[21]提出的图像边缘检测法反演大气边界层高度具有一定创新性，但污染传输带不仅位于近地层，在高空同样存在，所以该方法具有无法准确判别传输高度等局限性。像素检测法凭借准确、快速、易于编程等特点在林火预报、工业生产等领域得到一定应用[22-24]，但是在大气环境监测及评估污染传输等研究领域鲜见报道，适用性研究意义非常显著。

笔者选取近年来经常发生污染传输过程的长三角区域副中心合肥市作为研究对象[25-26]，系统分析了合肥市污染频发季节的污染气团来源及去向。针对污染时段PM2.5的传输通量，尝试采用像素检测法对激光雷达监测结果开展深入分析，准确测算传输高度信息，结合空气质量数据和气象参数，进一步研究高空的PM2.5传输规律，并详细分析典型重污染过程，对于定量分析区域传输通量具有一定的创新性意义，以期为安徽省及长三角区域PM2.5和O3的协同防控提供科学参考。

1 数据来源和方法

1.1 数据来源

1.2 研究方法

基于HYSPLIT4.0模式的前后向轨迹分析设定近地面高度为500 m，气象数据采用美国国家环境预报中心提供的对应时间段的全球资料同化系统(GDAS)数据，反演时间为48 h，模拟分析观测站点大气成分路径及来源。

PM2.5传输通量是指在特定时间内通过某一垂直截面上的PM2.5质量，输送通量定义为PM2.5浓度和风速在某一方向上的乘积。采用该方法计算传输通量，基于以下2个方面的假设：同一较小分辨率(1 h)时段跨度内，PM2.5浓度、风向、风速保持不变；PM2.5在传输带内部浓度均一[1,16]。

Flux=L·H·c·v·n

式中:Flux为PM2.5传输通量(t/d)，H为垂直方向研究的厚度(km)，L为研究目标城市的边界线(km)，c为PM2.5浓度(μg/m3)，v为风速(s)，n为与风向垂直截面的法向量(无量纲)。H是采用像素检测法对激光雷达探空数据进行计算后得到的边界层高度，L是采用Matlab计算合肥市shp格式矢量图在不同风向下对应的宽度，为适应风向的变化，H和L的乘积可实时反映不同时刻污染物的传输截面大小。v和n共同构成风向风速的矢量，风向精度为0.1°，风速精度为0.1 m/s，时间分辨率为1 h。

2 结果与讨论

2.1 秋冬季污染传输通道特征分析

采用HYSPLIT4.0对合肥市冬季的前后向气流轨迹进行聚类分析，分析结果如表1所示。

表1 合肥市冬季轨迹聚类分析Table 1 Trajectory cluster of winter in Hefei

合肥市冬季主要污染输入通道有4条，分别为京津冀-山东西部-安徽北部-合肥(后向聚类1)、山东南部-安徽北部-南京-合肥(后向聚类2)、内蒙古-河北-山东-江苏中部-合肥(后向聚类3)、内蒙古-山西-河北南部-河南-安徽北部-合肥(后向聚类4)，后向轨迹聚类1～4的轨迹贡献占比分别为35%、26%、24%、15%，后向轨迹3和4均为高空远距离输入通道，污染输入基本上呈现北偏西-南偏东方向传输。污染输出通道主要为合肥-六安或安庆-湖北-江西(前向聚类1)、合肥-安徽北部-江苏北部(前向聚类2)、合肥-河南南部-陕西(前向聚类3)、合肥-上海或浙江-海上(前向聚类4)，轨迹聚类占比分别为54%、18%、17%、11%。污染输出通道相对输入通道路径较为分散，其中输出通道2和3的形成与安徽西南部大别山脉的高海拔有关，污染气流一般被分成2个部分，但整体上仍然呈现西南方向传输。除受强西北冷空气影响的输出通道4以外，其余输出通道距离均相对较近，说明合肥市对外地污染的输送影响范围相对较小。分析结果与SULAYMON等[1]研究合肥市2018年1月的气流来源和去向结果(西北-南走向、东北-西南走向)有一定相似性，但同时由于研究方法、研究时段、气团走向分类数目等差异，研究结果具有一定的差异性。综上，可能受江淮地区气候型气流轨迹影响范围的影响，合肥市后向轨迹影响范围相对较小，对应的前向轨迹影响范围同样较小，且近距离的输入和输出聚类轨迹贡献相对较大，污染传输的主要来源为偏北方向的周边区域(京津冀、山东较为显著)，污染传输去向主要为西南方向(如江西省和湖北省区域)。

2.2 冬季重污染过程的传输通量分析

2.2.1 像素检测法分析污染传输通道

对激光雷达探空图像进行系统性的像素检测以实现污染传输带的判别，主要原理是先将激光雷达探空图像进行灰度处理，再读取判断各像素点是否为灰度像素以确定是否为传输带，主要分为4个步骤：

1)绘制原始图像。利用激光雷达的原始数据计算反演得到距离校正后的消光回波信号，将回波信号在0.2～6.0 km范围的数值均匀对应到256阶灰度颜色条，绘制出回波信号的彩色图像，将此图像作为像素检测的原始图像。根据探测持续时长和水平方向像素数目，将时间跨度映射到像素中，得出每个像素宽度对应时长，同理得出每个像素高度对应其映射的探空高度。如图1(a)所示。

2)像素检测。对所有像素进行颜色识别，通过去除背景颜色(蓝色)方式，保留去除背景像素后的其余像素点，保存回波信号较好的像素点，再对回波信号较强像素点更换颜色(蓝色除外)使其用于传输带厚度的计算，如图 1(b)所示。

3)提取传输带厚度。根据保留的污染传输带对应像素进行统计，将步骤1映射的结果进行累积积分加和，根据像素点横向宽度得出时长，像素点高度累加得出传输带厚度，求得相应时段内“高消光”气团对应的高度。

4)不确定性分析。传输通量的不确定性主要源于污染物浓度在污染传输带内的空间分布并非均匀分布，在时间分辨率内并非保持不变，因此近似计算与实际情形存在一定偏差，较高时间分辨率的监测积分统计一般可以使最后的相对偏差小于模拟法的偏差[19-20]。

图1 像素检测法反演传输高度示例Fig.1 Example of transmission height inversion by pixel detection method

2.2.2 传输通量分析

统计分析2018—2020年冬季合肥市主要的12次污染传输过程，具体为2018年4次、2019年6次、2020年2次(表2)，结合前后向轨迹分析每次污染传输过程的气流来源方向和传输去向，发现污染来源区域主要为山东、河南和京津冀区域，去向主要为江西、湖北、江苏，这与江淮地区秋冬季多出现西北或偏北风有关，该气候特征往往可将京津冀、山东等区域污染物传输至江淮地区[28]，这也进一步证实了来自北方内陆的区域性污染对冬季长三角地区大气污染可以产生重要影响[29]。对合肥市3台颗粒物激光雷达的历史监测结果采用像素检测法研究发现，3年间的重污染过程中PM2.5传输总量分别高达7 207、21 828、4 680 t，平均传输量分别为20.3、33.7、19.5 t/h，其中2019年污染传输过程频发且传输程度显著高于2018年和2020年(分别高66.0%和72.8%)，这与2019年污染传输路径主要来自污染较重区域且污染来源较远有关。按照日均值计算传输通量，2018—2020年合肥市污染期间传输通量日均值约为644 t/d，比北京市颗粒物传输通量低10%～64%[11-12]，这可能由于合肥市地理位置相对偏南，处于冬季自北向南区域传输过程的后期影响位置，传输通量相对北方城市更小；但其传输通量显著高于吕炜等[13]采用CMAQ模拟方法对北京市传输通量的研究结果(53.83～111.65 t/d)，这可能由于计算方法不同产生了系统性偏差，但研究结果仍然具有一定的参考性。

表2 主要重污染过程统计Table 2 Statistics of major heavy pollution processes

2.2.3 主要传输方位特征

为了进一步统计分析风对合肥市传输通量的影响，对比分析2018—2020年重污染期间不同风场下的PM2.5传输特征(图 2)。

图2 不同风向下的传输通量特征Fig.2 Transmission flux characteristics under different wind directions

研究发现，2018—2020年的污染传输特征呈现显著性的年际差异，但高传输通量时的风速主要为1.4～3.3 m/s(平均为3.1 m/s)。其中，2018年传输方向主要位于西偏北方向，传输通量为(92±78)t/h，与SULAYMON等[1]关于主导传输方向和风速的研究结果基本一致，但是传输通量相对偏大，主要原因可能是文献对长三角西部区域的研究时段为2018年1月，而该研究为2018年11—12月(污染过程期间)，污染过程中PM2.5传输浓度较高、传输通量相对较大。与2018年相比，2019、2020年的传输方位特征略有不同，2019年传输通量较大的风向为东偏北至正东方向，当风速为3.0～6.0 m/s时传输特性更加明显，传输通量为(105±158)t/h，传输通量极大值更为显著，可达到412 t/h，较2018、2020年极大值高67.5%和154.3%。2020年传输通量较大时的风向为东偏北方向，其主导风向上传输通量为(69±59)t/h。综上，合肥市环境空气质量在偏北风的影响下受到传输影响最为显著，冬季主导风向上的污染传输过程在传输型污染过程中可能是主要影响因素，会直接导致本地PM2.5浓度达到重度污染。这与钱俊龙等利用WRF-Chem模式解析苏北地区受山东和京津冀区域传输贡献可达70%的研究结论基本一致[30]。

2.3 典型污染传输过程分析

为进一步了解典型污染过程的主要传输特征，笔者选取一次典型重污染传输过程(2018年11月11—16日，其中11月12、13日污染程度较重)进行综合分析。重点对该次污染过程中污染传输通道上主要的5个城市(淮北、亳州、宿州、合肥、池州)进行分析，分析方法包括污染过程分析、颗粒物组分分析和激光雷达立体监测等，具体见图3。

图3 污染传输通道中代表性城市PM2.5变化Fig.3 Variation trend of PM2.5 in representative cities in the channels

由图 3可发现，5个城市PM2.5质量浓度变化趋势相似，PM2.5污染首次峰值依次出现，属于同一个连续的污染传输过程。淮北、宿州、亳州、合肥和池州首次峰值依次出现在12日12：00、12日22：00、12日23：00、13日10：00和13日09：00。总体表现为自11日夜间开始在偏北风的影响下，安徽省自北向南出现了一次污染传输过程，PM2.5浓度峰值达155 μg/m3(淮北市)；13日12：00污染被逐渐清除，空气质量逐渐趋于轻度污染以下的稳定状态，城市PM2.5浓度基本降至80 μg/m3以下。表3为该次污染过程中各城市的污染浓度及传输通量特征，可以发现传输通道上游城市PM2.5浓度显著高于下游城市，且传输通量也较高，合肥市平均传输通量高达207 t/d，比上游淮北市低57.6%，比下游池州市高25.5%。出现这种现象的主要原因一方面可能是上游城市PM2.5浓度较高导致单位时间传输的PM2.5相对更多，使得传输通量相对较高，另一方面可能是在传输过程中也伴随着PM2.5的沉积和稀释，因而PM2.5浓度和通量逐渐减小。

表3 污染传输通道的通量分析Table 3 Transport flux analysis of pollution channels

3 结论

1)合肥市冬季污染输入通道主要为4条，分别为京津冀-山东西部-安徽北部-合肥(35%)、山东南部-安徽北部-南京-合肥(26%)、内蒙古-河北-山东-江苏中部-合肥(24%)、内蒙古-山西-河北南部-河南-安徽北部-合肥(15%)；主要输出通道为合肥-六安或安庆-湖北-江西(54%)、合肥-安徽北部-江苏北部(18%)、合肥-河南南部-陕西(17%)、合肥-上海或浙江-海上(11%)；近距离的输入和输出聚类轨迹贡献相对较大，污染传输的主要来源为偏北方向的周边区域(京津冀和山东较为显著)，污染传输去向主要为西南方向。

2)采用激光雷达图像的像素检测法研究PM2.5传输通量发现，2018—2020年合肥市高污染传输通量的主导风向为偏北风，风速为3.1 m/s左右，平均传输通量分别为20.3、33.7、19.5 t/h，年际传输通量差异较大。其中，2019年污染传输相对较高，传输通量峰值可达412 t/h。