红松人工林地表可燃物燃烧释放颗粒物质量及影响因素*

刘鑫源 杨 光 宁吉彬 耿道通 于宏洲 邸雪颖

(东北林业大学林学院 森林生态系统可持续经营教育部重点实验室 哈尔滨 150040)

生物质燃烧释放的颗粒物是导致大气污染的重要污染源之一，对森林功能、大气环境和人体健康都有显著影响(Foreheadetal., 2020; Karanasiouetal., 2021; Mehmood, 2018)，并且火灾烟气及颗粒物的影响范围不仅局限于火灾发生区域，在有利气象条件下可远距离传输(Averett,2016) 。美国国家航空航天局(NASA)研究显示， 2019年澳大利亚大火所产生的烟雾已严重影响新西兰的空气质量，这些烟雾一旦进入平流层，将影响全球空气质量和人体健康(NASA,2021)。相比其他来源(交通流量、工业活动、化石燃料等)的颗粒物，生物质燃烧释放的颗粒物危害性更大(NASA,2021)，其释放的PM2.5对人健康的危害是其他来源PM2.5的10倍(Aguilera,2021)。烟气及颗粒物是除了直接烧伤和窒息外，对森林火灾扑救人员身体健康产生危害的重要污染物之一，当颗粒物粒径小2.5 μm时，很容易通过呼吸进入肺部和器官，甚至刺穿肺泡进入血液(杨光等， 2018)。世界卫生组织(WHO)研究表明，约90%的人呼吸的空气不符合WHO空气质量标准， 2012年全球约有300万人因空气污染死亡(WHO， 2016)。

目前关于颗粒物研究主要以地面监测、遥感和统计学方法为主，例如，一些学者基于地面监测数据和气象数据，运用人工神经网络、支持向量机对PM2.5进行建模，定量评估大尺度经济健康损失及空气质量评价(Chenetal., 2017;Luetal.,2016;Maetal., 2019)。目前已开展了大量关于气象因子对颗粒物影响的研究(Chenetal.， 2020;Liaoetal., 2017; Qiuetal., 2015; Taietal., 2010; Yinetal.， 2017; 侯俊雄等, 2017)，包括温度、风速、湿度等气象因子颗粒物的研究都已全面展开； 然而，这些研究都是基于大尺度区域颗粒物监测，缺乏小尺度、连续性的监测研究。全面评估和管理森林火灾释放颗粒物的关键步骤之一就是量化其主要影响因素，虽然目前我国已开展大量有关森林可燃物燃烧释放颗粒物的相关研究(Wuetal., 2014; Yangetal., 2019; 郭林飞等, 2020; 胡海清等, 2013; 鞠园华等, 2019)，但研究对象集中在燃烧释放PM2.5及其影响因素上，对于PM1、PM4、PM10的研究较少，针对各粒径颗粒物释放量也缺乏行之有效的监测手段，颗粒物形成及传输过程中，物理化学机理复杂，具有明显的非线性关系，因此需要更好的统计方法实现燃烧释放颗粒物的准确量化。与传统线性回归模型相比，随机森林算法(random forest,RF)能够克服诸多因子之间复杂的非线性及数据不同维度等问题 (Breiman,2001)，具有不易过度拟合、学习速度快、预测精度高等优点(陈亮等, 2018; 侯俊雄等, 2017; 张雷等, 2020)，其通过统计学原理从颗粒物质量、气象因子及其他变量中寻找其相互之间的潜在规律，不需要对颗粒物的物理化学过程进行建模，可以有效解释变量交互。随机森林算法已用于林火发生预测方面，并取得较好效果，例如，对大兴安岭(Wuetal., 2014; 梁慧玲等, 2016)、福建(Guoetal., 2016)林火发生的预测。

基于此，本文分析室内模拟野外条件下燃烧试验的相关数据，基于随机森林算法，以可燃物载量、可燃含水率、风速、燃烧效率、温度、相对湿度等变量为输入变量对红松人工林燃烧排放颗粒物质量进行预测，并分析各变量对颗粒物粒径(PM1、PM2.5、PM4、PM10)的影响。通过此方法可以了解影响颗粒物产生的因素，从而有针对性地控制颗粒物的产生，为污染源排放清单的建立、消防从业人员的职业暴露标准提供数据基础。

1 研究区概况与研究方法

1.1 研究区概况

研究区位于东北东部山区帽儿山实验林场(127°30′—127°34′E，45°20′—45°25′N)，该地区属于大陆性气候特征，季节变化显著。2008—2017年年均气温2.0 ℃，年平均降水量676 mm(Liuetal., 2021)。该区植被是原地带性顶级植被阔叶红松林经干扰后形成的天然次生林和人工林，代表典型森林生态系统类型且为重要的森林火灾活动地带(杨光等, 2018)。

1.2 研究方法

1.2.1 样地设置 样地位于东北东部山区帽儿山林场，选取立地条件较一致的红松人工纯林，共3块20 m×20 m样地，每块样地的4个顶点以及对角线交点位置分别设置1 m×1 m小样方， 2020年9月收集样地内地表可燃物以供试验所需，样地基本信息见表1。

表1 红松人工林样地基本信息①Tab.1 Basic information of Pinus koraiensis

1.2.2 样品选择与收集 收集红松人工林样地内地表可燃物，在收集过程中剔除灌木小枝、杂草、植物球果等可燃物，仅将红松凋落物作为试验研究对象，收集过程中尽量保证枝叶完整性并记录可燃物湿质量(humid weight,WH)。

1.4 室内点烧试验

燃烧试验在东北林业大学燃烧风洞实验室进行。林内风速通常不超过4 m·s-1，本试验将风速设计为0、1、2、3 m·s-1，共4个水平。可燃物载量是指单位面积可燃物的绝干质量，结合样地实测可燃物载量，将其设计为6、8、10 t·hm-2，共3个水平。通过前期预试验发现，当可燃物含水率为20%，可燃物在蔓延时就会有难燃现象产生，故将最大可燃物含水率设计为15%，分别为5%、10%、15%，共3个水平。

试验所需载量和含水率的可燃物制备方法为，将经过烘干(105 ℃烘干至恒质量)处理的红松人工林地表可燃物，根据设计载量需求，称取所需可燃物绝干质量，记为干质量(dry weightWD)，并放入密封箱，根据含水率计算公式，FMC=(WH-WD)/WD×100%，计算各含水率水平下可燃物湿质量WH，即可得知试验所需水分质量(WH-WD)，利用喷壶将定量的水分快速均匀地喷洒到可燃物表面，在密封箱内密封24 h直至水分被完全吸收，即可完成可燃物床层的制备(杨光等， 2018)。通过预试验发现，水分并不可能被完全吸收，所以在每次燃烧试验前，称取样品湿质量，以确定最终参与燃烧试验的含水率，在进行数据统计时采用预设含水率进行数据说明，在构建随机森林算法模型时，使用实际含水率。

试验包含36种组合(4风速×3载量×3含水率)，每种组合进行3次重复试验，共计进行108次燃烧试验。

为保证试验统一性，试验设计的可燃物床层大小为2m×1 m，初始端距离出风口1 m，燃烧试验开始前将预先准备的载量和含水率一定的红松可燃物，模拟林内凋落物掉落方式均匀的铺洒到燃烧床表面。可燃物铺洒完成后，使用手持气象仪(Kestrel 4500)测定室内温度和相对湿度，将风洞调节到试验需求风速即可进行燃烧试验。试验前将5 mL无水乙醇倒入可燃物床层前端引燃槽中(1.5 cm×1.5 cm)对可燃物进行引燃。每次试验开始前，使用红外测温仪确定燃烧床已经冷却，避免上次试验余热对下次试验产生影响。

1.5 颗粒物收集与数据处理

本试验基于燃烧风洞实验室研究红松人工林燃烧排放颗粒物质量，考虑扑火队员身高及火灾扑救时呼吸状况，在可燃物床层中心上方1.5 m设置采样点，样品采集使用气溶胶监测仪(美国TSI Dust Trak 8533)进行实时监测。仪器可分别对PM1、PM2.5、PM4、PM10进行在线监测和采样，采集数据单位为mg·m-3，采样间隔为1 s，内置泵的流量为3 L·min-1。

颗粒物浓度实时监测值转为颗粒物质量的方法为： 1)根据气溶胶监测仪采集的颗粒物数据，对每秒颗粒物浓度与采样时间进行积分，得到单位体积内红松地表可燃物燃烧全过程中释放的颗粒物浓度。2)通过计算气溶胶监测仪采样过程中的流量与采样时间的乘积，得出颗粒物采样体积。3)结合单位体积内颗粒物总质量浓度与颗粒物采样体积计算得出每场试验燃烧释放的颗粒物质量。

1.6 模型构建与评价

建立模型的基本数据使用Excel软件通过数据排序、筛选、求平均值等方式，进行模型数据的基本统计描述。随机森林算法通过R语言randomForest包实现。

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变量Xj在整个随机森林模型中的重要性得分VI(Xj)为：

(2)

偏依赖图(partial dependence plots)有助于解释“黑箱”(Black box)学习方法产生的结果(Breiman,2001)，通过图形的方式表述各变量与给定结果之间关系的方法，即因变量(纵坐标)对某一自变量(横坐标)的偏依赖关系，这种偏依赖关系并未忽略其他变量对因变量的影响，而是在综合考虑其他变量对因变量影响的平均效应后得出的结果。其计算公式如下：

(3)

此外，还采用确定系数(R2)、平均绝对误差(mean absolute error,MAE)和均方根误差(root mean square error,RMSE)这3项指标作为预测准确度的基本评价指标，其计算方式分别如下：

(4)

(5)

(6)

2 结果与分析

2.1 红松地表可燃物燃烧释放颗粒物基本特征

本研究在4(风速)×3(载量)×3(含水率)×3(重复)组合下，共计进行108次燃烧试验，试验变量及结果的基本统计信息如表2所示。PM1质量为1.72～55.45 g、PM2.5质量为1.73～55.96 g、PM4质量为1.73～56.00 g、PM10质量为1.79～56.04 g，4种颗粒物质量差距较小，这是因为生物质燃烧释放的颗粒物的空气动力学直径主要分布在1 μm以下(Leonardetal., 2007; Adetonaetal., 2013)。受试验周期和实验室环境影响，温度和相对湿度变化较大，温度变化范围为5.10～17.60 ℃，相对湿度变化范围为32.00%～94.10%。从预设可燃物含水率和实际含水率来看，试验中制备的可燃物含水率相对准确，可以用于试验结果的统计分析及模型构建。

表2 红松地表可燃物燃烧释放颗粒物统计特征Tab.2 Statistical characteristics of particulate matter released by combustion of P. koraiensis

图1 各变量重要性排序Fig. 1 The importance of each variableW： 风速Wind speed； T： 温度Temperature； H： 相对湿度Relative humidity； F： 可燃物载量Fuel load； C： 燃烧效率Combustion efficiency； M： 实际含水率Actual moisture content.

2.2 变量交互作用下对颗粒物质量影响

随机森林模型能够提供预测变量的相对重要性及偏依赖图2种方法来提高自身的可解释性。图1为各变量对颗粒物质量影响的重要性得分，能够有效解释不同粒径的颗粒物与每个变量的关系，从对4种粒径质量影响来看，风速对颗粒物质量的影响均高于其他变量，各变量交互作用下，其对不同粒径的颗粒物质量的影响存在较大差异，并不是保持一致的。

图2显示了颗粒物质量和各变量之间的相互作用。风速对颗粒物质量有明显影响： 风速为0 m·s-1时，PM1质量最高，PM2.5、PM4、PM10质量较低； 风速为1～2 m·s-1时，其对颗粒物质量影响高于风速为0～1 m·s-1，2～3 m·s-1(图2a)。随着可燃物载量的增加，颗粒物质量逐渐升高； 可燃物载量为8～10 t·hm-2时，其对颗粒物质量的影响降低于6～8 t·hm-2时(图2b)； 温度与颗粒物质量呈负相关关系，随着温度的升高，颗粒物质量呈梯度降低趋势。6 ℃左右时，对颗粒物质量影响最高； 11 ℃左右时，4种颗粒物质量会短暂升高，12～14 ℃之间时，随着温度的升高，颗粒物质量的影响急剧下降(图2c)。相对湿度为30%～50%时，PM1的质量明显高于其他3种颗粒物的质量； 以45%为界，对PM1质量的影响发生明显变化，即随着相对湿度的增加，PM1的质量下降最为明显，而PM2.5、PM4、PM10质量下降趋势相对平缓； 在相对湿度在85%左右时，PM2.5、PM4、PM10质量有短暂上升趋势，随即下降，而PM1与其相反，说明相对湿度为85%时，抑制PM1的释放(图2d)。燃烧效率在30%～80%之间时，颗粒物质量的变化趋势基本一致，PM2.5最高，PM1最低； 以燃烧效率80%为界，对颗粒物质量影响发生明显改变(图2e)，尤其是对PM1的影响最显著。燃烧效率越高，PM1的质量就越高，说明完全燃烧会促进PM1的释放； 而PM2.5、PM4、PM10质量波动明显，降低再升高后趋于平缓。含水率与颗粒物质量呈正相关，随着实际含水率增加，颗粒物质量呈梯度增加趋势，在含水率为15%时达到最高(图2f)。

图2 各变量对颗粒物质量的偏依赖关系Fig. 2 Partial dependence of each variable on the mass of particulate matter

总体上来说，PM2.5、PM4、PM10在各载量梯度下的变化趋势基本相同，PM1变化趋势存在差异。重要性排序及偏依赖关系研究表明，风速、可燃物载量、可燃物含水率、温度、湿度、燃烧效率在一定程度上都会影响颗粒物质量，但是这种影响并不是绝对的，森林可燃物燃烧排放的颗粒物质量变化是基于多种因素共同影响下的结果。

2.3 颗粒物质量模拟结果及评价

基于随机森林算法对4种粒径的颗粒物质量进行评估。采用确定系数(R2)、平均绝对误差(MAE)和均方根误差(RMSE)3个指标，评价模型预测准确度，结果表明模型预测误差较小(图3、4)，说明该算法可有效预测4种颗粒物的质量。由图4可以看出，红松人工林地表可燃物燃烧释放PM1、PM2.5、PM4、PM10观测值变化区间分别为1.72～55.45 g，1.73～55.96 g、1.73～56.00 g、1.79～56.04 g预测值变化区间分别为5.67～33.79 g、5.74～36.23 g、5.65～35.93 g、6.05～36.34 g，整体上反映了颗粒物质量变化趋势。

图3 随机森林算法对颗粒物质量预测准确度评估Fig. 3 Random forest to estimate the accuracy of particle concentration prediction

图4 颗粒物质量的观测值和预测值Fig. 4 Observed and predicted values of particulate matter

3 讨论

本文中的随机森林算法的变量考虑了风速、可燃物载量、含水率、温度、相对湿度、燃烧效率对颗粒物产生的影响，根据模型重要性排序(图1)，发现了温度和相对湿度为2个重要的影响变量，这有助于了解有关颗粒物形成的问题，而以往的室内模拟点烧试验中忽略了这2个变量(杨光等, 2018; 张远艳等, 2018)。

本研究表明风速是影响颗粒物质量的主要因素之一，风速与颗粒物质量呈正相关，与相关研究得到的结论相同(Dongetal.， 2020)，风速为1～2 m·s-1时，对颗粒物质量影响高于0～1 m·s-1及2～3 m·s-1，这是因为过低的风速不利于颗粒物的扩散，而过高的风速不仅会对颗粒物产生更强的吹除作用，还会降低可燃物的燃烧效率。风速对于生物质燃烧而言，并不是完全的正相关，当风速足够大时，风速能够阻碍可燃物燃烧，进而影响颗粒物的产生(Sunetal., 2018)。根据本试验推测，风速对颗粒物的影响存在阈值，今后研究中可增加风速水平设定，寻找阻滞燃烧、吹除颗粒物质量的风速阈值。

由图2b可以看出，可燃物载量与颗粒物质量呈正相关，这与Johnson等(2013)的研究类似，随着载量的增加，燃烧效率和火线强度也增加(张吉利等, 2013)，因此会产生更多的颗粒物。可燃物含水率与颗粒物呈正相关，其他研究(Dongetal.， 2019； Nietal., 2015)也证实了这一观点，这是因为在燃烧初期，含水率越高，需要更多的热量用于加热可燃物，因此较少的热量被用于可燃物的燃烧，同时含水率会抑制火线强度，含水率越大，燃烧时便会有越多的水蒸气覆盖在火焰之上，抑制有焰燃烧的发生，因此燃烧效率降低(Nietal., 2015)，会产生相对较多的不完全燃烧，促进颗粒物的排放(Yangetal., 2019)。

图2c表明，温度与颗粒物质量呈负相关，这与Stirnberg等(2020)、Virgilio等(2018)研究结果相似，原因可能是当温度升高时，空气对流变得频繁且快速，将导致颗粒物的扩散和稀释，也可能是高温导致颗粒物的蒸发，从而降低颗粒物质量。图2d中，相对湿度与颗粒物质量也呈负相关，这可能是因为本研究中相对湿度大多高于64.31%，较高的湿度会使颗粒物附着更多水蒸气，使颗粒物的质量显著增加，高湿度条件下颗粒物吸收水分，发生凝结，使颗粒物变得足够重，从而沉降并未被仪器采集。同时，在高湿度条件下促进了气体与颗粒物之间的分配，从而增加了吸湿性成分(NaCl、NaNO3、CaCl2)的比例(吴丹等, 2016)，也会使颗粒物通过重力沉降在地面上使收集到颗粒物减少。

已有研究表明冬季低温对PM2.5质量影响显著，冬季向夏季过度阶段，温度对颗粒物质量的影响并不显著(Robertsonetal., 2014； Eeftensetal., 2015)，冬季PM2.5质量与相对湿度呈正相关(Kayesetal., 2019)，秋季相对湿度对颗粒物质量的影响高于其他3个季节(Houetal., 2018)，在日本长崎的研究也发现季风期间温度与PM2.5、PM10正相关，而在其他季节则与温度负相关(Wangetal., 2015)，这说明温度和相对湿度对颗粒物的影响并不绝对，会随着季节变化而有所不同，而本文模型中只考虑了秋季，因此可能存在一定误差。

通过对比张远艳等(2018)构建的多元回归线性模型，随机森林算法有效解释了各变量交互作用下颗粒物质量的变化规律，发现了温度和相对湿度对颗粒物质量的影响，具有更小的误差和更高的准确性。通过预测值与观测值的比较发现，随机森林算法虽然整体上反映了颗粒物质量变化趋势，可以用于预测森林可燃物燃烧释放的颗粒物，但随机森林算法得到的预测值存在高值低估的现象，在其他研究中也发现了这一现象(Masindaetal., 2021; 张雷等, 2020)。相比较下，这些预测与实测值偏差较大的点更值得深入研究。

由于颗粒物的产生受气象变化、燃烧条件、地理位置、大气环境等诸多因素影响，尽管本研究监测了燃烧实验室内的不同粒径颗粒物质量，但难以监测颗粒物扩散时的物理和化学反应对颗粒物的影响，其影响机制还需深入研究。因此，在后续的研究中应与室外点烧试验相结合，加入地形、气压、风向、季节等变量，寻找影响不同粒径颗粒物产生的变量阈值，深入研究不同粒径颗粒物与温度及相对湿度的物理、化学反应机制，以便更准确回答有关影响颗粒物分布及扩散的问题。

4 结论

本文通过随机森林模型对东北东部山区红松人工林进行研究，基于燃烧风洞实验室进行点烧试验，观测颗粒物粒径及质量分布，以随机森林算法预测4种粒径颗粒物质量，得到主要结论如下：颗粒物质量与风速、可燃物载量、可燃物含水率、燃烧效率(>80%)呈正相关，与温度和相对湿度呈负相关，相对湿度与颗粒物质量相关性存在阈值(85%)。风速是影响4种粒径颗粒物质量的主要因素。对4种粒径颗粒物各自建立的随机森林预测模型，均具有较高准确率，可以很好地进行预测研究。红松人工林地表可燃物燃烧释放颗粒物质量观测区间为1.72～56.04 g,预测变化区间为5.67～36.33 g。由于我国目前还未发布消防从业人员职业暴露标准，因此很难评估森林火灾释放的颗粒物对人体健康的危害程度，本研究可为森林火灾释放的颗粒物提供参考，为污染源排放清单的建立、消防从业人员的职业暴露标准提供基础数据。