碲化铋倏逝场锁模器件的超快光纤激光器

张世达，耿乙迦

（1.中国科学院 长春光学精密机械与物理研究所 应用光学国家重点实验室,吉林 长春 130033；2.长春重明科技有限公司,吉林 长春 130119）

1 引言

高重频超快光纤激光器在科学研究、工业加工、生物成像等领域具有重要意义。被动谐波锁模是一种造成脉冲分裂，实现锁模脉冲高重频输出较为便捷的方式，其产生条件在于整个腔内的色散与非线性。所以说，一个良好的具有可饱和吸收特性的被动锁模器件对于被动谐波锁模激光器来说具有重要意义。

自从石墨烯被发现[1]可应用在光纤激光器中并成功实现锁模脉冲以来[2-4]，各种各样的二维材料相继出现，如拓扑绝缘体[5-6]、过渡金属硫化物[7-11]、黑磷[12-13]、MXenes[14-15]等，由于这些材料皆具有宽带可饱和吸收的共同特性，皆可作为可饱和吸收体集成在腔内制作成超快光纤激光器。此外，相较于半导体可饱和吸收镜（SESAM）制备复杂、成本高昂且需要空间对准等不足，这些二维材料由于具有易于制备且容易集成到光纤激光腔内实现全光纤结构等优点，而成为SESAM 的有力竞争者，因此具有重要的研究价值[16-18]。

拓扑绝缘体，作为二维材料中的一种，通过自旋轨道耦合能够实现类似于石墨烯“狄拉克锥”结构的新奇量子物态，有效提高了载流子的输运能力[19-20]。此外，正是这种独特的带隙结构，使其具有较高的调制深度，在可见光到中红外光谱中具有很强的宽带非线性响应，并且载流子寿命短于几皮秒。这些优良特性使得拓扑绝缘体材料成为用于制作超快光纤激光器的理想材料[5,21-23]。

虽然基于材料的超快激光光源能够实现锁模自启动且不会引入过多的微扰，但是材料自身的抗损伤能力较差，这就影响了超快激光光源的耐久性[23-25]。这些问题同样也限制了基于材料的超快光纤激光器的进一步发展，所以设计一种独特的集成方式将材料应用于光纤激光器中，提高激光器的锁模稳定性与使用耐久性是极其必要的[26]。

本文采用激光沉积方法[27]，将拓扑绝缘体材料碲化铋沉积在侧面抛磨光纤的抛磨区，制备成倏逝场耦合式的可饱和吸收器件。该器件能够有效增加光与材料的接触面积，克服了传统方法利用透射式将有机薄膜与材料耦合在高功率下易损坏的弊端，增加其抗损伤能力[28]，便于其在功率不断提高的情况下进一步产生被动谐波锁模，实现锁模脉冲的高重频输出。利用双臂平衡探测装置，对该可饱和吸收体进行非线性光学测试，得到其调制深度为23.96%，非饱和损耗为37.77%，饱和强度为31.5 MW/cm2。最后将其应用于掺铒光纤激光器中，实现了锁模自启动。其锁模阈值为75 mW，重复频率为47.87 MHz，信噪比为58 dB，中心波长为1 555.67 nm，并且能够稳定运行30 h，当泵浦功率达到250 mW 时，出现11 阶谐波锁模运作，最大重复频率为528 MHz。这对拓扑绝缘体材料在高重频超快光纤激光器的应用具有重要意义。

2 可饱和吸收体的制备过程

2.1 材料的制备与表征

拓扑绝缘体材料碲化铋采用水热法制备，Bi 元素与Te 元素分别采用2 mmol 与3 mmol 的配比，依次将聚乙烯吡咯烷酮（PVP）、氢氧化钠、乙二醇等混合均匀形成前驱液50 ml，放入反应釜中置于高温烘箱在200 °C 反应12 小时，加热完毕待自然冷却至室温后，经过离心、超声洗涤后获得所需溶液。扫描电子显微镜（SEM）获得的图片如图1(a)所示，发现制备的碲化铋纳米片为六边形结构，横向尺寸大约为500 nm；接着，通过X 射线衍射能谱（XRD）对所制备样品进行定性分析，如图1(b)(彩图见期刊电子版)所示，发现其在晶面指数（0,1,5）、（1,0,10）、（1,1,0）处具有明显的结晶峰。这些对称性较为均匀的峰表明了样品在制备过程中的生长方向，并且通过与标准衍射卡片（PDF#15-0863) 进行对比可见，结晶峰的位置与PDF 卡片基本吻合，证明所制备材料确实为碲化铋材料；另外，通过拉曼光谱进行测试，结果，如图1(c)所示，观察到有3 个主要的拉曼峰，分别对应59 cm−1处的振动模式峰、116 cm−1处的振动模式峰、137 cm−1处的振动模式峰，峰属于平面外振动模式，属于平面内振动模式，通过峰位位置与振动模式进行分析比较，发现其属于典型的碲化铋晶体[29-30]；此外，还通过原子力显微镜（AFM）对碲化铋纳米片的厚度进行测试，发现其厚度大约为16 nm，如图1(d)(彩图见期刊电子版) 所示；最后，通过分光计对样品进行测试，如图1(e) 所示，观察到该样品对1 300～1 800 nm 光波段范围内的大致吸收趋势。

图1 (a)碲化铋样品扫描电镜(SEM)图；(b)碲化铋粉末X 射线衍射图谱；(c)碲化铋样品拉曼光谱；(d)碲化铋样品原子力显微镜图；(e)碲化铋样品光学线性吸收图Fig.1 (a) Scanning Electron Microscope (SEM) image of bismuth telluride sample;(b) X-ray diffraction pattern of bismuth telluride powder;(c) Raman spectrum of bismuth telluride sample;(d) atomic force microscope image of bismuth telluride sample;(e) optical linear absorption of bismuth telluride sample

2.2 可饱和吸收体的制备

侧面抛磨光纤（D 型光纤）的抛磨长度为10 mm，抛磨区域距离纤芯的距离为1 μm，如图2(a)(彩图见期刊电子版) 所示。可饱和吸收体(SA) 的制备方式采用激光沉积法，具体操作步骤如下：首先，将980 nm 半导体泵浦源、D 型光纤、功率计依次连接，如图2(b)(彩图见期刊电子版) 所示；接着，打开泵浦并将功率设定为40 mW，将制备完成的碲化铋溶液稀释为0.2 mg/ml 并滴附在D 型光纤的抛磨区域，待光通过纤芯时，会在纤芯与包层之间产生全反射，纤芯与抛磨区间过薄的距离会引发倏逝场，产生很强的光梯度力，对纳米片材料产生强吸附作用，使其沉积在抛磨区域内，具体原理图如2(c)(彩图见期刊电子版)所示；最后，功率计的作用是为了判断材料的沉积状况，沉积过程一般为5 min。沉积之前，功率计的示数为33 mW，这是因为D 型光纤自身具有一定的损耗。在沉积过程中，可以发现功率示数呈逐渐下降的趋势，当下降到泵浦功率的一半时，约为20 mW，关闭泵浦源，待溶液蒸发后，重新打开功率计，此时的功率示数为20.37 mW，表明材料已经沉积在抛磨区域内，并通过计算得出该器件的损耗为2.93 dB。图2(d)、(e)(彩图见期刊电子版)分别为通过金相显微镜对D 型光纤抛磨区域沉积前后的观测图。为了更加清晰地观测到非线性可饱和吸收材料的微观尺寸，图2(f)(彩图见期刊电子版)通过电子显微镜（SEM）表征了D 型光纤抛磨区域内沉积材料的形貌图,从中可以观测到材料的六边形纳米片外观形貌。其中六边形纳米片元素分布图如图2(g)所示，可以观测到，材料中含有Bi、Te 元素，说明该沉积材料确实为拓扑绝缘体Bi2Te3。

图2 (a) D 型光纤结构图；(b) 激光沉积装置图；(c) 激光沉积原理图；(d) D 型光纤沉积前金相显微照片；(e) D 型光纤沉积后金相显微照片；(f) D 型光纤电子显微镜表征图；(g) D 型光纤抛磨区域内材料元素分布图Fig.2 (a) D-shaped optical fiber structure;schematic diagram of (b) laser deposition device and (c) laser deposition principal;metallographic microscope image of D-shaped optical fiber (d) before deposition and (e) after deposition;(f) SEM image of D-shaped fiber;(g) mapping image of elements distribution in polishing area of D-shaped fiber

3 可饱和吸收体的光学特性

图3(a)展示了一套双臂平衡探测装置，用来测试该可饱和吸收器件的非线性吸收特性。该装置的激光源为自制的被动锁模掺铒飞秒激光光源（中心波长为1 565 nm，重复频率为22 MHz，脉冲宽度为680 fs），外接一个掺铒的半导体泵浦激光器对功率进行放大调谐，一个50∶50 输出耦合器将光路分成两路，一路作为参考光束由功率计1 进行记录，另一路通过可饱和吸收器件由功率计2 进行记录。通过逐渐增加整个装置的入射功率，并对两个功率计的测量示数进行比较，可以计算出可饱和吸收器件的非线性透射率变化曲线。利用公式（1）可以拟合出该可饱和吸收体的非线性透射曲线。

图3 (a)双臂平衡探测装置示意图；(b)调制深度曲线图Fig.3 (a) Schematic diagram of dual-arm balance detection device;(b) modulation depth curve

式中，T为透射率，ΔT为调制深度，I为入射强度，Isat为饱和强度，Tns为非饱和损耗。如图3(b)所示，SA 的饱和强度为31.5 MW/cm2，调制深度为23.96%，非饱和损耗为37.77%。

4 实验装置

基于碲化铋-D 型光纤可饱和吸收体的被动锁模光纤激光器实验装置如图4 所示。泵浦光源是中心波长为980 nm 的半导体激光器。波分复用器（WDM）为980/1 550 nm，将泵浦光耦合到光纤环形腔内。采用0.3 m 高掺铒光纤（型号为nLIGHT-Er80-8-125）作为增益介质，群速度色散(GVD)参数为22 ps2km−1，单模光纤的GVD 为−23 ps2km−1。采用偏振无关隔离器(PI-ISO)保证激光的单向传输。碲化铋基沉积的D 型光纤作为整个腔内的可饱和吸收器件实现腔内的锁模运作。输出耦合器为90∶10，其中90%用于腔内循环，10%连接光谱仪、示波器与自相关仪对脉冲输出进行监测。为了便于谐波锁模的产生，通过将腔长减小到4 m 以进一步降低腔内的色散值。通过计算，整个腔内的净色散值为−0.085 4 ps2。

图4 被动谐波锁模光纤激光器实验装置示意图Fig.4 Schematic diagram of experimental setup of passively harmonic mode-locking fiber laser

5 结果与讨论

为了测试该可饱和吸收体锁模器件的具体表现，将其熔接到掺铒光纤激光器环形腔内。当泵浦功率增加到75 mW 时，光谱仪出现明显的具有凯利边带的传统孤子图像，表明该可饱和吸收器件利用倏逝场与材料的相互作用，可以实现稳定的锁模自启动。锁模光谱如图5(a)所示，其中中心波长为1 555.67 nm，3 dB 谱宽为5.44 nm。图5(b) 为示波器上观测到的一系列排列均匀的脉冲时域图，表明锁模脉冲运行非常稳定，其中脉冲间隔为20.9 ns，对应腔长为4.3 m。图5(c)为示波器通过傅立叶变换功能所测得的频谱图，其中信噪比(SNR) 为58 dB，图中的插图为1 GHz范围内的频谱图，脉冲序列较为平整，进一步说明输出脉冲非常稳定，锁模质量很好。通过自相关器测量脉冲持续时间为487 fs，自相关曲线如图5(d)所示，并采用sech2 函数对该曲线进行拟合。通过计算得出时间带宽乘积(TBP)为0.328，表明锁模脉冲存在轻微的啁啾。随着泵浦功率的逐渐增加，锁模脉冲仍能够稳定运行。当泵浦功率超过150 mW 时，锁模脉冲出现抖动并有分裂的趋势，这是因为过高的泵浦功率引起了非线性的增加，导致非线性与色散的平衡被打破，产生了锁模脉冲的谐波分裂[31-33]。继续加大泵浦功率，可以发现脉冲数量呈现整倍的增加，同时重复频率也依次呈现出倍数增加。当泵浦功率增加到最高250 mW 时，观察到了11 阶的谐波锁模现象，重复频率为528 MHz，但是相应的信噪比有所降低，为41.5 dB，表明锁模质量有所下降。相应的时域图、频域图分别如图6(a)、6(b) 所示。该锁模脉冲激光器最终输出的平均功率为4 mW，通过对比泵浦功率与输出功率的大小，最终得出该激光器的斜效率为1.61%，如图6(c)所示。

图5 (a)自启动锁模光谱图；(b)锁模时域图；(c)锁模频域图；(d)锁模脉冲持续时间图Fig.5 (a) Spectrogram of self-starting mode-locking;(b) time-domain diagram of mode-locking;(c) frequency-domain diagram of mode-locking;(d) pulse duration diagram of mode-locking

通过上述实验可知，当泵浦功率开到最大时，该可饱和吸收器件仍能够进行锁模操作。由此可以得出基于D 型光纤结构的材料锁模能够比有机薄膜形式具有更高的抗损伤能力。为了进一步测试该结构的锁模耐久性，进行了长时间运行测试，结果如图6(d)所示。该项测试在100 mW 泵浦功率下，每隔6 小时记录1 次，一共记录了5次，可以发现其中心波长并无任何明显偏移，证明其锁模耐久性较好。

图6 (a)11 阶谐波锁模运作下的时域图；(b)11 阶谐波锁模运作下的频域图；(c)泵浦功率与平均输出功率关系图；(d)30 h长时间锁模运作光谱图Fig.6 (a) Time domain diagram under 11th-order harmonic mode-locking operation;(b) frequency domain diagram under 11th-order harmonic mode-locking operation;(c) relationship between pump power and average output power;(d) spectrum of 30 h long-time mode-locking operation

为了检测该可饱和吸收体锁模器件在制备过程中的重复一致性，使用相同的加工参数，采用该方法制备了3 个可饱和吸收体器件进行比较，并通过对比这三者的调制深度以及在掺铒光纤激光器环形腔内的性能表现，以验证制备过程中存在的非线性差异。器件调制深度与在激光器中输出脉冲所对应的参数分别如图7(a)、7(b)(彩图见期刊电子版)所示。

图7 （a）同一制备参数下3 个可饱和吸收器件的调制深度对比；(b)同一制备参数下3 个可饱和吸收器件在光纤激光器中高重频输出性能比较Fig.7 (a) Comparison of modulation depth for three saturated absorbers with same preparation parameters;(b) comparison of high repetition rate output performance of three saturated absorbers in the fiber laser with same preparation parameters

根据对比发现，3 个器件的调制深度存在较小的差异，分别为23.96%、19.89%、22.82%，变化范围为1.1%～4.1%。对比三者在激光器中的整体输出性能发现，这3 个器件都能够实现稳定的锁模脉冲输出，并且发现其中两个能够分裂到相同的谐波阶数，达到相近的重复频率。但是3 个器件的锁模阈值，即自启动功率具有一定的差异。此外，三者的谐波分裂效率同样具有一定差异性。分析造成这些差异的原因是制备过程中材料沉积与分布具有一定的随机性，并不能够实现均匀一致的材料沉积薄膜。但是，该器件制备方式所带来的一致性问题对激光器的整体输出性能而言并无较大的影响，具有一定的现实操作意义。

表1 总结了基于拓扑绝缘体材料与D 型光纤、有机薄膜等集成方式制备的可饱和吸收器件自身所具有的非线性光学性能参数，以及应用在1.5 μm 波段范围内光纤激光器的相关输出性能指标。通过对比发现，本文相较于其它方式制备的可饱和吸收器件，具有较大的调制深度，具有更好的非线性光学性能，故能够在基本锁模状态下，通过泵浦功率的不断增强以提高腔内的非线性，进一步实现被动谐波锁模，使得锁模脉冲的重复频率不断得以提高。在该可饱和吸收器件的制备过程中，如果能够提高材料在D 型光纤抛磨区域内沉积的一致均匀性以及减少材料堆积厚度，可以进一步减少材料堆叠过程中产生的热积累所引起的损伤，进一步提高可饱和吸收器件的抗损伤能力以及制备后性能的一致性。

表1 几种基于拓扑绝缘体材料的可饱和吸收器件用于1.5 μm 光纤激光器时的非线性及脉冲输出性能的对比Tab.1 The nonlinear characteristics and pulse output characteristics of different saturated absorbers based on the topological insulator material used in a 1.5 μm fiber laser

6 结论

本文通过将拓扑绝缘体碲化铋材料与D 型光纤相结合，通过激光沉积法制备了一个抗损伤能力好、耐久性高的可饱和吸收器件，并将其应用于掺铒光纤激光器中，实现了稳定的锁模自启动。随着泵浦功率的增加，过高的非线性造成了锁模的谐波分裂，分裂阶数最高达到了11 阶，重复频率高达528 MHz。该结构也证明能够通过辅助材料在光纤激光器中进一步实现被动谐波锁模以实现更高的脉冲输出重复频率，对材料在高重频超快光纤激光器中的应用具有一定的现实意义。相信在接下来的工作中，可以探索研究出一种更为有效便捷的器件结构，进一步促进材料非线性性能的发挥。