常用污水处理工艺对微塑料去除效率的系统回顾和荟萃分析

张 珂，王泽华，白禹启，赵晓辉，郑宾国

(1. 郑州航空工业管理学院 土木建筑学院，河南 郑州 450046；2. 郑州市污水净化有限公司，河南 郑州 450000)

1 引 言

随着工业快速发展和各类化学品的大量生产和使用，新污染物对公众健康和生态环境的危害逐步显现。党的十九届五中全会明确提出“重视新污染物治理”，微塑料作为新污染物的主要类型之一，对水环境造成了严重的污染负担。国内现有城市污水处理厂对废水中的微塑料进行了有效去除，但仍然是目前环境中微塑料的主要贡献者之一[1]。因此，评估国内污水处理工艺对微塑料的去除能力，探索微塑料去除最优工艺，制定有效的治理与减排策略，对保障我国水生态健康与饮用水安全具有重要意义。

本文通过对国内污水处理厂处理微塑料效率的文献进行系统回顾与荟萃分析，研究污水处理工艺不同处理阶段微塑料处理效率及影响因素，探讨提高微塑料去除能力的水处理技术发展趋势，为未来污水处理厂工艺设计提出合理建议。

2 研究方法

2.1系统回顾

系统回顾使用标准化、系统化的方式，对现有文献进行广泛综述，以研究具体问题[2]。系统回顾通常适用于调查医学研究中对照组和治疗组之间的医学试验表现，近年也逐渐延伸到环境领域[3][4]。系统回顾包括六个步骤：范围界定、回顾计划、信息识别、文献筛选、资格评估和结果解释。

2.1.1范围界定、回顾计划与信息识别

系统回顾首先通过范围界定与制定回顾计划，创建回顾研究策略，然后通过确定研究关键词，对已发表文献进行信息识别。

2.1.2文献筛选和资格评估

文献筛选和资格评估进一步选择与所需研究内容一致的文献，步骤包括：首先剔除重复研究；其次根据审查标题和摘要，保留与研究问题相关的文章；再根据文章研究结论，进一步提高所选文献与研究问题的一致性；最后通过审查文献全文，进行研究资格评估。

2.1.3结果解释

根据系统回顾文献的结果，确定研究的异质性，分析系统回顾在研究中的局限性，对未来研究提出建议。基于系统回顾研究所提取的数据，使用荟萃分析进一步开展异质性研究。

2.2荟萃分析

荟萃分析通过检查同一主题多个独立研究的数据，确定研究总体趋势[5]。具体过程包括选择合适的汇总效应量模型、计算效应量并获得异质性检验结果，在此基础上进行统计检验以确定研究类别之间和内部效应的一致性。

2.2.1汇总效应量

在统计学中，效应量衡量的是两个变量在数值上的关系强度。荟萃分析中常使用随机效应模型或固定效应模型计算效应量[6]。随机效应模型假设不同研究的真实效应量相似但不完全相同；固定效应模型则假设所有研究中的效应量相同。

2.2.2异质性检验

异质性表示研究结果之间的差异。若p值大于所设置的检验水平值，则数据之间的差别无统计学意义，存在同质性；反之，则各数据间存在异质性。同时，选用I2统计量衡量异质性程度，I2[0%，100%]，数值越大表示异质性程度越高，一般来说，当I2>70%时，认为数据间存在高度异质性。

2.2.3亚组分析

亚组分析将荟萃分析的数据分成N个亚组，并比较每个亚组之间的差异[7]。选用混合效应模型进行数据的亚组分析，其中固定效应模型用于检验亚组间差异，而随机效应模型则用于评估亚组内样本效应。

3 结果分析

本研究以“微塑料”“污水处理厂”和“去除效率”为关键词，回顾知网数据总库(含外文)2021年8月之前共199篇相关文献。在文献筛选与资格评估阶段，关注文献内污水处理厂处理工艺基本信息、微塑料样品处理和观察方法、各阶段微塑料浓度等，任何不符合筛选标准的文献都将被排除，文献中的不明确信息不会被用于数据提取。由于实证研究中各污水处理厂条件不可能完全相同，因此本研究采用随机效应模型进行荟萃分析，异质性检验水平设置为0.05。

在对199篇文献进一步筛选和资格评估后，选取15项研究中的20个国内污水处理厂处理工艺进行综合回顾与荟萃分析[8-22]，各污水处理厂基本信息如表1所示。

表1 污水处理厂微塑料处理基本信息

续表1 污水处理厂微塑料处理基本信息

3.1微塑料一级处理阶段去除效率

一级处理阶段主要对废水进行物理处理，工艺包括格栅拦截、表层刮砂和沉砂(淀)过程等。格栅的功能是减缓废水流入速度，并清除水中砂砾；沉砂(淀)过程则利用重力分离废水和污染物。在20个已筛选出的污水处理厂中，选取10个包含一级处理阶段工艺和微塑料去除效率信息的污水处理厂，其一级处理阶段微塑料处理情况见表2。

表2 污水处理厂一级处理阶段微塑料处理情况

由表2可知，桂林某污水处理厂具有最高的微塑料一级去除率，为64.00%；钦州某污水处理厂微塑料一级去除率最低，为33.83%。所有污水处理厂微塑料样品制备均使用30%H2O2。图1进一步分析了可能影响微塑料一级处理阶段去除效率的因素。

图1 污水处理厂微塑料一级去除率影响因素亚组分析

将影响因素分为两个亚组进行研究：处理工艺和样品观察。对于处理工艺组，考察“格栅+沉砂池+沉淀池”工艺和“沉砂池+沉淀池”工艺与去除率之间的关系；样品观察组则使用了FTIR或显微镜观察。从两组箱形图中可以看出，不同工艺所对应的微塑料一级去除率有明显区分，“格栅+沉砂池+沉淀池”一级工艺对微塑料具有更好的去除效果。两种观察工具所对应的去除率分布则相互重叠，很难确定它们之间是否存在去除效率的差异。使用荟萃分析进一步研究，得到去除率I2值为91.71%，表示数据具有高度的异质性，亚组分析所得p值为0.1306(>0.05)，表明样品观察手段与微塑料一级处理阶段去除效率没有明显关系，使用不同的样品观察工具不会对去除率结果产生影响。

3.2微塑料二级处理阶段去除效率

二级处理阶段根据所使用的工艺不同，可经历物理过程、化学过程或生物过程。如厌氧—缺氧—好氧工艺是一个生物过程，主要去除废水中的氮和磷；活性污泥法则利用曝气和生物絮凝过程去除氮和磷并溶解二氧化碳；膜生物反应器工艺因其良好的微塑料去除表现，成为国外近几年污水处理厂微塑料处理研究的关注热点[23][24]。在20个已筛选出的污水处理厂中，选取10个包含二级处理阶段工艺和微塑料去除效率信息的污水处理厂，处理情况见表3。

表3 污水处理厂二级处理阶段微塑料处理情况

10个污水处理厂中，有4个使用“厌氧—缺氧—好氧”(A2O)作为二级处理工艺，其微塑料二级去除率从28.00%到72.00%不等；3个使用循环式活性污泥(CAST)工艺，去除率在55%—71%之间。南京(P16)污水处理厂使用膜生物反应器(MBR)二级工艺，其二级处理阶段微塑料去除率最高(96.07%)；镇江(P13)污水处理厂使用改良A2O工艺(UCT)，二级处理阶段微塑料去除率87.69%；厦门(P10)污水处理厂使用曝气生物滤池(BAF)，其微塑料二级去除率(70.28%)也高于A2O均值。就二级工艺对微塑料去除率的总体占比而言，UCT工艺去除率占比最高，达到71.91%，A2O工艺微塑料二级去除率总占比均值26.85%，CAST工艺微塑料二级去除率总占比均值41.61%。MBR和BAF工艺比A2O、CAST工艺具有更高的微塑料去除率，可能的原因是这两种工艺的水力停留时间更长。此外，也有研究认为，A2O、CAST工艺的回流污泥中会带回部分微塑料，从而降低该工艺的微塑料去除率[12]。10个污水厂中，有8个二级处理后的微塑料总去除率都超过了70%，经过前两级处理后，废水中大部分微塑料可被去除。

3.3微塑料三级阶段去除效率

三级处理工艺不是污水处理厂的必须工艺，本研究系统回顾了部分具有三级处理工艺的污水处理厂，表4列出7个污水处理厂三级阶段工艺和微塑料去除效率相关信息。

表4 污水处理厂三级阶段微塑料处理情况

常州(P14)污水厂的微塑料三级阶段去除率最高，为92.68%，最低的是武汉(P1)，为16.7%。在污水处理三级阶段提供高微塑料去除率的技术有氧化沟(OD)和旋转微滤(FRF)，均能达到90%以上；常用的氯化工艺和UV消毒工艺对微塑料去除效果从16.70%到35.56%不等，效果一般。总的来说，三级处理对微塑料整体去除效率的贡献较低。

3.4污水处理工艺对微塑料总体去除效率

3.4.1处理工艺级数

根据处理工艺级数，将20个污水处理厂分为两类：二级工艺(9个)和三级工艺(11个)。9个二级工艺污水处理厂中，无锡(P7)微塑料总体去除率最高(99.5%)，广州(P18)最低(64.00%)。11个三级工艺污水处理厂中，南京(P17)微塑料总体去除率最高(98.46%)，上海(P12)最低(59.84%)。图2对两类污水处理厂微塑料总体去除效率进行了比较。

图2 污水处理厂处理工艺级数与微塑料去除率

从图2中不易观察到两类工艺之间微塑料去除效率的差异， 使用Welch's t检验得到P值为0.563(>0.05)，结果显示两类工艺的微塑料去除效率之间没有显著性差异。这一检验结果也进一步证明，污水处理厂是否使用三级处理并不影响微塑料的去除效果，一、二级处理工艺对微塑料的去除起主要作用。

综合以上分析，如需达到较高的微塑料去除率，污水处理厂可选择在一级处理阶段使用“格栅+沉砂池+沉淀池”的预处理工艺，二级处理使用曝气或膜生物反应器工艺，并根据成本要求选择是否设置三级处理。

3.4.2微塑料粒径

表5给出了9个污水处理厂各级废水中的微塑料粒径信息，可以看出，各个阶段处理工艺虽然明显降低了废水中微塑料的浓度，但对微塑料粒径分布并没有产生影响，需要收集更多的数据以分析各个工艺阶段与所去除的微塑料主要粒径范围的关系。

表5 污水处理厂各阶段微塑料粒径分布

4 结 论

本研究对2021年8月前发表的关于城市污水处理厂微塑料去除效率的研究论文进行了系统回顾与荟萃分析，比较各污水处理厂不同处理阶段的微塑料去除效率，讨论影响微塑料去除效率的各项因素，得到以下结论：

微塑料样本的观察手段不会影响去除效率计算结果。在污水处理一级处理阶段中，相比仅设置沉砂池和沉淀池，在其前端添加格栅拦截能够显著提高微塑料去除率。二级处理阶段MBR工艺的微塑料去除率最高，这与国外对MBR工艺微塑料去除效果的相关研究结论一致，同时曝气工艺和循环活性污泥工艺相较A2O工艺也具有更好的微塑料去除效果，然而上述结论需要更多研究数据予以加强。一级和二级处理阶段对微塑料的去除起主要作用，微塑料去除率普遍能达到70%以上，设置第三级处理不会明显提高微塑料去除效率。本研究并未发现污水厂各阶段所去除的微塑料的主要粒径范围。就现有成熟工艺而言，如需达到较高的微塑料去除率，污水处理厂可选择在一级处理阶段使用“格栅+沉砂池+沉淀池”的预处理工艺，二级处理使用曝气或膜生物反应器工艺，并根据成本要求选择是否设置三级处理。