刘丹丹,乔琦,李雪迎,张玥,白璐*
1.环境基准与风险评估国家重点实验室,中国环境科学研究院
2.同济大学环境科学与工程学院
磷是生命系统不可或缺的营养元素,也是影响藻类生长的重要元素,被认为是导致水体富营养化的主要因素之一[1-3]。大量的氮和磷等营养物质进入水体,引起藻类和其他浮游生物迅速繁殖,降低水中的溶解氧浓度,导致水生态系统物种分布失衡[4]。已有研究表明,工业、农业和生活源排放的磷进入水环境后会使水生态系统受到破坏[5-6]。因此,识别总磷(TP)排放空间分布及影响因素对缓解过度排放和指导TP管控至关重要。
长江流域横跨中国东部、中部和西部三大经济区,是中国第一大河流[7]。随着长江流域农业和经济的发展、人口的快速增长,2016年以来TP已经成为长江流域的首要超标因子[8]。沱江是长江流域典型的污染较重的支流[9],近年来,人为活动排放产生的磷导致沱江流域TP污染严重[9-10]。由于TP污染,沱江流域有超过80%的监测断面水质低于GB 3838—2002《地表水环境质量标准》Ⅳ类水质标准,沱江入江口TP浓度是长江上游河段TP平均浓度的300%,沱江入江口TP通量占三峡水库总入库量的9.48%[10]。沱江流域水污染会间接影响三峡水库的水质,沱江携带的氮、磷污染输入可能直接加重三峡库区乃至长江流域的水体富营养化风险。因此,沱江流域TP排放管理与控制对于维持长江水质和确保生态安全具有重要意义。目前,已有学者对沱江流域磷污染做了研究,这些研究主要集中在磷石膏的磷形态组成[11]和水中磷浓度分布特征[12-13]等方面,然而,对沱江流域TP来源、空间排放特征及影响因素的研究较少。
笔者以沱江流域为研究对象,基于四川省第二次全国污染源普查结果,分析2017年沱江流域TP排放特征,结合入河系数,核算沱江流域TP入河量,解析TP污染代谢路径,识别TP排放主要来源和区域,并探讨TP排放影响因素,以期为沱江流域TP污染防治管理提供科学依据。
沱江流域位于中国西南部四川省,干流长629 km,面积为27 800 km2,年平均降水量为1 200 mm,径流量为351亿m3。沱江流经德阳、成都、眉山、乐山、资阳、内江、自贡、宜宾和泸州市9个市(图1),可分为上游(德阳和成都)、中游(资阳、内江、眉山和乐山)和下游(自贡、宜宾和泸州)。2017年沱江流域人口为4 387.9万人,占全省人口的52.9%,国内生产总值(GDP)高达25 650.9亿元,占全省的69.3%[14]。
图1 沱江流域行政区划Fig.1 Administrative divisions of Tuojiang River Basin
沱江流域TP主要贡献源为工业源、农业源(畜禽养殖、种植业和水产养殖业)和生活源(城镇生活和农村生活)[15]。其中,畜禽养殖量、土地面积等活动水平数据以及各类源TP排放数据来自四川省第二次全国污染源普查(2017年)。各市人口数量、人口密度、GDP、人均GDP和工业总产值来自四川省统计年鉴[14]。9个地市不同贡献源入河系数参考相关文献[15-16]。工业TP排放强度为工业TP排放量和工业总产值比值,畜禽养殖TP排放强度为畜禽养殖TP排放量和畜禽养殖量比值,生活TP排放强度为生活TP排放量和人口数量比值。
沱江流域2017年TP入河量通过沱江流域工业源、畜禽养殖、种植业、水产养殖、城镇生活和农村生活6种贡献源排放量与入河系数相乘后,汇总得到。计算公式如下:
式中:L为沱江流域TP入河量,t;Pi,j为污染源i在j地区的TP 排放量,t;λi,j为污染源i在j地区的TP入河系数,无量纲;i为工业源、畜禽养殖、种植业、水产养殖、城镇生活和农村生活6种TP贡献源;j为德阳、成都、眉山、乐山、资阳、内江、自贡、宜宾和泸州9个城市。沱江流域9个城市6种贡献源TP入河系数见表1。
表1 沱江流域各城市不同贡献源TP入河系数[15-16]Table 1 Inflow coefficient of different contribution sources of cities in Tuojiang River Basin
基于各类污染源排放量核算方法,以工业源、农业源、生活源为研究对象,选取与TP排放关联较大的因素[16],包括经济发展水平(GDP和人均GDP)、工业总产值、人口(人口密度和人口数量)、畜禽养殖量、种植结构(旱地面积、水田面积、菜地面积和园地面积)[17-21],采用SPSS 24软件进行Pearson相关性分析和线性分析,揭示TP排放量的影响因素。
2.1.1 TP排放量空间分布和来源
2017年沱江流域TP排放量为8 324.0 t(图2),从区域上看,TP排放高值区主要分布在成都、宜宾和泸州,这3个城市TP排放量占流域TP排放量的48.5%,而自贡和资阳TP排放量较低。
图2 沱江流域2017年TP排放量空间分布Fig.2 Spatial distribution of TP discharges in Tuojiang River Basin in 2017
从不同排放源的贡献来看(图3),沱江流域农业源和生活源为TP排放的主要贡献源,贡献率分别为58.2%和36.6%,工业源TP排放贡献率仅为5.2%。农业源中,畜禽养殖是TP的主要来源,贡献率达34.0%;其次是种植业,贡献率为21.5%;水产养殖TP排放贡献率为2.7%。生活源中,城镇生活和农村生活TP排放贡献率分别为19.4%和17.2%。文献[22]及实地调研显示,沱江流域畜禽养殖场多分布于干流、支流沿岸,且缺少相应的治污措施,养殖废水直接排放情况严重。
进一步分析不同区域的TP贡献源发现,各地区TP贡献源结构具有差异性(图3)。城镇生活是成都市TP主要贡献源,占31.4%。畜禽养殖业是其余8个城市的TP主要贡献源,占比为31.7%~42.4%。水产养殖TP排放量在德阳、成都、眉山、乐山和内江5个城市较小,占比为1.1%~2.4%。工业源TP排放量在资阳、自贡、宜宾和泸州4个城市较小,占比为1.0%~2.6%。
图3 沱江流域及各市不同排放源TP排放量占比Fig.3 TP contribution rates of different sources in cities in Tuojiang River Basin
2.1.2 工业源TP空间排放特征
2017年工业源TP排放量为430.5 t,化学原料和化学制品制造业、农副食品加工业等7个行业TP排放量占工业源TP排放量的96.8%,排放较为集中。其中,化学原料和化学制品制造业是TP排放的最大来源,占工业源TP排放量的38.4%〔图4(a)〕;其次是农副食品加工业与酒、饮料和精制茶制造业,分别占工业源TP排放量的22.4%和14.6%。沱岷江流域分布着大量的磷矿、磷化工企业集聚形成的产业带[15,23],磷矿、磷化工及磷石膏库也是沱江流域工业排放的重点源。
从空间分布来看,乐山和成都工业TP排放量最大,自贡和泸州工业TP排放量最小。化学原料和化学制品制造业TP排放主要来自乐山,农副食品加工业及酒、饮料和精制茶制造业TP排放主要来自成都。
进一步分析工业源TP的排放强度发现,乐山、资阳和眉山工业源TP排放强度均高于沱江流域平均排放强度〔图4(b)〕,特别是乐山的工业源TP排放强度远高于其他地市。对乐山工业TP的主要排放源进行深入分析,发现乐山工业源TP排放主要来自2家草铵磷农药生产企业。一方面,草铵磷农药生产需要使用大量三氯化磷原料,导致其单位产品TP产生量和排放量是其他工业的数倍;另一方面,乐山工业总产值在沱江流域仅处于中下等水平,相同排放量下,其排放强度更大。由此导致乐山工业源TP整体排放强度较高。
图4 沱江流域各市不同工业行业TP排放量和排放强度Fig.4 TP discharge and discharge intensity of different industrial industries in cities in Tuojiang River Basin
进一步分析涉磷工业行业废水处理技术发现,沱江流域工业废水治理技术多以低效技术为主,且仍有大量企业存在直排情况。其中,沉淀分离和其他物理处理法占比分别为26.1%和13.1%〔图5(a)〕,直排企业占21.3%。各工业行业中,农副食品加工业TP平均去除率较低,仅为56.0%,化学原料和化学制品制造业,医药制造业与酒、饮料和精制茶制造业TP 去除率均高于 80.0%〔图5(b)〕。
图5 沱江流域涉磷工业废水处理技术与主要工业行业TP去除率Fig.5 Phosphorus related industrial wastewater treatment processes and TP removal efficiency of main industrial industries in Tuojiang River Basin
2.1.3 农业源TP排放空间分布特征
2017年沱江流域农业源TP排放总量为4 848.1 t,农业源中TP排放量较高的地区是成都和宜宾〔图6(a)〕,较低的为自贡和内江。其中,畜禽养殖TP排放量较高的地区是成都和乐山,自贡和资阳较低。种植业TP排放量较高的地区为种植面积较大[14]的成都和宜宾,较低的地区为德阳、资阳和内江。宜宾和泸州水产养殖TP排放量较大,内江和自贡水产养殖TP排放量较小,低于10 t。
图6 沱江流域各市农业源TP排放量与畜禽养殖业TP排放强度Fig.6 TP discharge of agricultural sources and TP discharge intensity of livestock breeding in cities in Tuojiang River Basin
进一步分析TP排放强度发现,乐山、德阳和眉山畜禽养殖TP排放强度高于沱江流域〔图6(b)〕。数据显示,这3个城市畜禽养殖量均小于成都,但其对TP的去除水平远低于成都,使其畜禽养殖TP排放强度较高。
2.1.4 生活源TP排放空间分布特征
2017年沱江流域生活源TP排放总量为3 045.4 t,生活源TP排放量较高的地区主要是成都和德阳,较低的地区主要是资阳和自贡。城镇生活源TP排放量分布与生活源TP排放量分布一致,农村生活源TP排放量主要集中在成都和宜宾〔图7(a)〕,眉山和自贡农村生活源TP排放量较低。
德阳、眉山、宜宾和泸州生活源排放强度均高于沱江流域生活源平均排放强度〔图7(b)〕。分析其原因发现,这4个城市的乡镇污水处理能力较低。其中,德阳只有34%的乡镇建有污水处理厂,且已建厂的污水处理率较低[15]。此外,这些区域农村居民分布较为分散,几乎没有收集管网和污水处理设施,处理效率很低,大部分生活污水不经过管道直接排放[19],这也是该区域TP排放量高的重要原因。
图7 沱江流域各市生活源TP排放量和排放强度Fig.7 TP discharge and TP discharge intensity of domestic sources in cities in Tuojiang River Basin
根据沱江流域各市不同类型污染源排放量计算结果,由式(1)计算得到2017年沱江流域TP入河量为3 676.9 t。从贡献源上看,2017年沱江流域生活源TP入河量最大,为2 101.4 t;其次为农业源、工业源,分别为 1 145.0、430.5 t〔图8(a)〕。生活源中,城镇生活TP入河量最大,为1 615.0 t,农村生活TP入河量为486.4 t。农业源中,畜禽养殖TP入河量最大,为833.1 t,其次为水产养殖和种植业,分别为228.6和83.2 t。从空间分布来看,成都TP入河量最大,为1 002.9 t;其次为宜宾和乐山,其TP入河量分别为477.4和450.7 t;资阳和自贡TP入河量最小,分别为169.2 和 147.3 t〔图8(b)〕。成都、德阳、眉山、内江、宜宾和泸州6市TP入河量主要来源为城镇生活,乐山TP入河量主要来源为工业,资阳和自贡TP入河量主要来源为畜禽养殖。
图8 沱江流域及各市不同污染源TP入河量Fig.8 TP discharge into river from different sources in Tuojiang River Basin and cities
为分析TP代谢路径,进一步分析沱江流域各市不同类型污染源TP排放量和入河量,结果如图9所示。由图9可知, 2017年沱江流域排放的TP 44.2%排放到水中,55.8%排放到环境(土壤)中。其中,农业源TP 23.6%排入水体,76.4%排入环境(土壤);生活源TP 31.0%排入环境(土壤),69.0%排入水体。
图9 沱江流域2017年TP排放代谢路径Fig.9 Metabolic pathways of TP discharge in Tuojiang River Basin in 2017
由沱江流域各市TP排放量与主要影响因素的Pearson相关性分析结果(表2)可知,TP排放量与GDP、人均GDP、人口数量、工业总产值、畜禽养殖量和水田面积6个影响因素呈显著正相关(Pearson相关系数均大于0.75),表明这6个影响因素对TP排放量影响较大。线性分析结果也证实了这一点,6个影响因素的线性相关系数(R2)均大于0.5(图10)。人口密度〔图10(d)〕、旱地面积〔图10(g)〕、园地面积〔图10(i)〕、菜地面积〔图10(j)〕与 TP 排放量呈弱正相关(R2分别为 0.17、0.29、0.29 和 0.32),说明这些因素对TP排放量有一定的影响,但相对于其他影响因素并不显著。
图10 TP排放量和影响因素线性关系Fig.10 Linear relationship between TP discharge and influential factors
表2 TP排放量和影响因素Pearson相关系数Table 2 Correlation analysis of TP discharge and influencing factors
人类生产活动和经济规模扩张容易加剧环境污染,沱江流域经济和人口增长[24]对TP污染具有直接加剧作用。成都市TP排放量远高于其他城市,主要是由于其人口数量和经济总量在沱江流域均为最大。畜禽养殖是沱江流域TP排放的主要影响因素之一,这是因为沱江流域在增加畜禽养殖量的同时,未及时改进畜禽养殖管理模式[16]。土地利用类型是磷流失的重要因素之一[25],沱江流域水田面积高于菜地和园地面积,水田磷的流失量也远大于旱地和菜地[16],导致水田面积成为沱江流域TP污染的重要影响因素。
(1)2017年沱江流域各市TP排放量大小为成都>宜宾>泸州>乐山>德阳>眉山>内江>资阳>自贡,流域TP排放量大小为中游>上游>下游,沱江流域TP污染来源以非点源为主,各污染源TP排放量大小为畜禽养殖>种植业>城镇生活>农村生活>工业>水产养殖。
(2)TP入河量大小为成都>宜宾>乐山>德阳>泸州>眉山>内江>资阳>自贡,流域TP入河量大小为上游>中游>下游,各污染源TP入河量大小为城镇生活>畜禽养殖>农村生活>工业>水产养殖>种植业。
(3)GDP、人均GDP、人口数量、工业总产值、畜禽养殖量和水田面积是沱江流域TP排放的主要影响因素。
农业源方面,加强对畜禽养殖和种植业面源污染控制,合理化布局养殖地点,加快优化农业基础设施,改善沱江流域地区畜禽养殖规模化经营水平和管理技术将是未来减少农业TP排放的关键[26-28],粪肥还田量要根据田地养分承载力,防止还田过载导致磷流失。通过促进粪肥和粪便的回收利用和提高肥料利用率,从而减少种植业TP排放量[29-30]。此外,生态沟系统有助于减少农业TP入河量。生活源方面,加强生活基础设施及配套管网建设,建立污水处理厂并提高处理效率[31]。此外,推广垃圾污染管理实践将是控制未来农村TP排放的必要措施[5]。工业源方面,配套必要的污染治理措施,并提升已有处理技术可减少TP排放量。比如,将生物接触氧化法代替沉淀分离处理技术。重点加强德阳和眉山畜禽养殖TP排放,德阳、眉山、宜宾和泸州生活源TP排放以及乐山工业源TP排放防控管理,提高德阳和眉山畜禽养殖技术和管理水平,配套德阳、眉山、宜宾和泸州城镇和农村生活污水收集和处理设施建设,提高农副食品加工业TP去除率。