径流入渗时土壤胶体释放对重金属截留的影响

杜晓丽,刘殿威,崔申申

径流入渗时土壤胶体释放对重金属截留的影响

杜晓丽1,2*,刘殿威1,崔申申1

(1.北京建筑大学,城市雨水系统与水环境教育部重点实验室,北京 100044；2.北京节能减排与城乡可持续发展省部共建协同创新中心,北京 100044)

以吉林黑土、北京黄土和河北砂土作为模拟下渗柱土壤介质,考察进水pH值、流速和离子强度等条件变化时土壤胶体释放对重金属截留效果的影响,并揭示其主要作用机制.结果表明,土壤胶体与土壤颗粒间静电斥力是影响土壤胶体释放的主要因素,pH值为7.0时黑土、黄土和砂土胶体释放浓度最高,分别为216.5, 182.4和272.2mg/L;土壤胶体释放浓度与下渗柱截留重金属的量呈显著负相关(>0.70,<0.05);进水pH值越低、流速越高,下渗柱中截留的重金属量越低、土壤胶体携带重金属迁移量越多;进水Na+浓度越高,土壤胶体越不易释放,重金属越易被截留在土壤中;与其他2种土壤胶体相比,黑土胶体Zeta电位绝对值较高、稳定性较强、可移动性较高,对重金属的携带迁移能力较强.

下渗；土壤胶体；重金属；截留

在城市低影响开发雨水管理理念下,径流有组织下渗已成为恢复开发前水文特征的重要手段,亦是控制地表径流污染的有效途径.据报道,地表径流重金属可通过拦截、吸附等方式被截留在下渗土壤中[1-2],土壤对Zn、Pb和Cu的去除率分别可达到93%、82%和72%[3].但是,径流入渗的同时会引起土壤中1nm～10µm的胶体颗粒释放,这些胶体比表面积大、易与重金属结合发生同步迁移,削弱重金属在土壤中的截留效果,使重金属的向下穿透能力更强,对地下水造成潜在污染风险.如,Jongmuk等[4]利用模型证明高岭石胶体浓度增加会促进Pb迁移.张蓉蓉等[5]发现Cd和Pb同时存在时,广西岩溶区的棕色石灰土胶体更易吸附Pb,且土壤胶体有机质含量越高,对重金属的携带迁移效果越强.Liu等[6]研究发现湖南长株潭地区的红壤胶体可明显促进Cd的迁移,且小于0.2μm的红壤胶体促进能力更强.商书波等[7]研究了农田、黄土及河漫滩土壤胶体对Pb的携带迁移能力,发现3种土壤胶体对Pb的携带迁移能力顺序依次为农田>黄土>河漫滩.由上可见,不同类型土壤胶体对重金属的携带迁移效果不一,由此可能导致下渗设施的潜在污染风险亦不相同.

本文以我国不同区域不同类型土壤作为下渗介质,考察径流下渗过程中土壤胶体释放对雨水径流中常见重金属Pb、Cu和Cd的截留效果影响[8],结合土壤胶体表征探讨径流入渗时土壤胶体对重金属的携带迁移机制,旨在为调控强化我国不同区域海绵下渗设施对径流重金属控制提供参考.

1 材料与方法

1.1 供试土壤

采集吉林黑土、北京黄土以及河北砂土,除去植物根茎、树叶与石块后置于自然通风处晾干备用.将各土壤与去离子水以质量比1:30配制土壤悬浊液,并放于超声波清洗器(AS-B,北京恒奥德,中国)中超声30min,使土壤胶体充分分散在悬浊液中.并将土壤悬浊液置于离心机(LXJ-IIb型,上海安亭,中国)中以750,4500r/min连续离心4,30min[9],得到0.2～10µm的土壤胶体悬浊液.取5mL土壤胶体悬浊液消解后,采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS) (NexION 300, PerkinElmer,德国)测定Cu、Pb和Cd浓度.

1.2 土壤胶体表征

1.2.1 Zeta电位 将装有部分土壤胶体悬浊液的烧杯置于超声波清洗器超声分散20min,采用pH计(ORION STAR A211Thermo,美国)测定其pH值;使用0.01mol/L HCl和NaOH精确调节胶体悬浊液pH值为4.0～8.0后,采用激光粒度Zeta电位分析仪(Zetasizer Nano ZS90,Malvern Panalytical,英国)测定不同pH值条件下胶体悬浊液的Zeta电位值,连续测定3次.

1.2.2 XRD表征 将剩余土壤胶体悬浊液置于超低温冰箱冷冻后,放于真空冷冻干燥机(FD-1A-50,长沙巴跃,中国)中冻干以获得土壤胶体粉末;采用X射线衍射(XRD)(D8Advance, Brucker,德国)测定其矿物组成.

1.2.3 RMV测定 采用亚甲基蓝试纸法对土壤胶体的可移动性(Relative movement value, RMV)进行测定.方法如下:在通风橱中将2mg亚甲基蓝溶解在100mL的甲醇溶液中制备亚甲基蓝溶液,裁剪若干个4cm´40cm的滤纸条,使用亚甲基蓝溶液对滤纸条进行染色并晾干,重复染色1～2次.将染色后的滤纸条竖直悬挂在土壤胶体悬浊液上方,滤纸条下端与烧杯内悬浊液水平面接触,4h后用尺子分别测量胶体和水在纸条上的移动高度(分别以和表示).重复上述实验3次,对胶体和水在纸条上的移动高度取均值后,通过公式RMV=/计算相对移动值[7].

1.2.4 红外光谱 将冷冻干燥获得的胶体粉末与光谱纯KBr以质量比1:100均匀混合,用压片法制备薄膜,采用傅里叶变换红外光谱仪(IS10FT-IR, Nicolet,美国)在波长4000～400cm-1对其进行红外光谱分析.

1.3 模拟下渗柱

将3种土壤样品过2mm筛后装填于3个内径为5cm、长40cm的内壁磨砂玻璃柱中.为保证下渗出水顺利,每个下渗柱由下至上依次为4cm小砾石(粒径为5mm)、4cm粗石英砂(粒径为1～2mm)、4cm细石英砂(粒径为0.5～1mm)、8cm土壤层、4cm粗石英砂(粒径为1～2mm).装填前,石英砂预先采用2mol/L NaOH、2mol/L HCl、5%H2O2和超纯水浸泡清洗.实验装置的基本结构及内部介质填充情况如图1所示.

图1 模拟下渗柱示意

1.4 进水

根据路面径流重金属浓度相关研究[8,10],采用分析纯硝酸铜(Cu(NO3)2)、硝酸铅(Pb(NO3)2)和硝酸镉(Cd(NO3)2)配制Cu2+、Pb2+和Cd2+浓度分别为0.5, 0.5,0.1mg/L的重金属混合溶液模拟雨水径流,并采用蠕动泵将其从装置顶端连续泵入.

1.5 土壤胶体释放对重金属截留效果的影响

调节重金属混合液进水条件(使用0.01mol/L的HCl和NaOH溶液调节进水pH值为4.0、6.0、7.0和8.0或调节蠕动泵流速为4.0, 6.0,8.0mL/min或配制不同浓度NaCl溶液使进水Na+浓度为0.2, 0.02, 0.002mol/L),定时收集下渗柱底部淋出液.将不同取样时间的出水样品以750和4500r/min连续离心4和30min得到0.2～10µm土壤胶体(为保证土壤胶体分离完全,连续分离2次),采用紫外分光光度计(752型,上海舜宇恒平,中国)在600nm处测定其胶体浓度[9](测定3次,取均值);同时取上述出水样品5mL经加热消解后,采用电感耦合等离子体质谱仪(ICP- MS)测定其中Pb、Cu和Cd的浓度(测定3次,取均值),通过下式计算重金属的截留量.

式中:0为入渗水重金属浓度, μg/L;1为出流水重金属浓度, μg/L;0为下渗柱内填充的土壤质量, g;是出流水体积, L;为重金属截留量, μg/g.

2 结果与讨论

2.1 土壤胶体表征

2.1.1 XRD分析 由图2及表1可知,黑土胶体中含有较多的蒙脱石和伊利石;而黄土及砂土胶体结构较为相似,含较多的方解石及云母.据文献报道,除无机矿物外,黑土胶体中还含有大量的含C、O、N的有机化合物[11].结合测定的黑土胶体、黄土胶体和砂土胶体pH值分别为5.7、7.5和7.0,初步推测黑土胶体呈弱酸性的原因可能是由于其含有一定量的酸性有机质.

在传统非球面光学元件抛光过程中，主要通过技术人员手工修磨，因此存在加工效率低，精度稳定性差的缺点，且产品加工质量十分依赖技术人员的经验和技巧，很难达到技术要求。计算机控制小磨头抛光技术的提出有效解决了这些难题。计算机控制小磨头抛光技术也被称为计算机控制光学表面成形技术(computer controlled optical saurface, CCOS)，是发展于20世纪70年代的光学加工技术，该技术在大口径光学非球面元件加工领域扮演着重要角色。近年来发展的磁流变抛光、气囊抛光、离子束抛光和大气等离子体抛光等技术，全是基于这一原理的抛光技术[2-5]。

图2 三种土壤胶体XRD分布

表1 土壤胶体矿物组成及重金属含量

2.1.2 Zeta电位及胶体可移动性 通常,采用Zeta电位值表征胶体悬浊液的稳定性,Zeta电位的绝对值与胶体悬浊液体系的稳定性呈正相关;即Zeta电位绝对值越高,则胶体表面净负电荷越多,胶体悬浊液体系越稳定;反之,Zeta电位绝对值越小,胶体悬浊液体系越不稳定[12].

由图3可以得出,土壤悬浊液体系pH值为4.0、6.0、7.0和8.0时,3种土壤胶体的Zeta电位值均为负值;且pH值越大,其Zeta电位绝对值越大.ANOVA方差分析结果显示3种土壤胶体在不同pH值下的Zeta电位存在显著性差异(<0.05).这主要是因为土壤胶体表面携带大量负电荷,在pH值较低时悬浊液中的H+会与土壤胶体表面的负电荷发生电中和,使土壤胶体表面的净负电荷总量减少,导致Zeta电位的绝对值降低;当pH值增加时,土壤胶体悬浊液中的H+数量逐渐减少,土壤胶体表面净负电荷增加,导致Zeta 电位的绝对值增加.由此说明土壤胶体悬浊液体系pH值升高会使土壤胶体更稳定,在土壤中更易迁移或迁移距离更长.

图3 不同pH值条件下3种土壤胶体Zeta电位

在同一pH值时,黑土胶体的Zeta电位绝对值普遍高于黄土胶体和砂土胶体,说明黑土胶体比黄土和砂土胶体更稳定、更易迁移.研究发现,有机质能使胶体临界絮凝值提高、促进胶体分散,即胶体稳定性随有机质含量增加而增加[13];结合黑土胶体的XRD结果分析,说明黑土胶体中含有的有机质使其Zeta电位绝对值较高、稳定性更强.此外,3种土壤胶体的RMV值由大到小依次为黑土胶体(0.534)>黄土胶体(0.463)>砂土胶体(0.429),黑土胶体的可移动性最强,这与Zeta电位结果一致,进一步证明了黑土胶体中含有机质,有机质解离使其净负电荷量增多,使黑土胶体更稳定、更易迁移.

2.2 不同pH值径流下渗时土壤胶体释放与重金属截留相关性

图4 不同pH值条件时下渗柱中土壤胶体释放浓度与重金属截留量相关性

由图4可以看出,在同一进水pH值时,3种土壤下渗柱出水中土壤胶体浓度和重金属截留量均呈显著负相关(>0.70,<0.05),即土壤胶体释放浓度越高,下渗柱中截留的重金属量越低,被携带迁移的重金属量越多.随进水pH值增加,3种土壤下渗柱中土壤胶体平均释放浓度均呈现先增加后略微减少的趋势,在pH=7.0时黑土、黄土和砂土土壤胶体平均释放浓度达到峰值,依次为216.5, 182.4, 272.2mg/ L;而3种土壤下渗柱中重金属平均截留量均随pH值增加而增加.与其他2种土壤胶体相比,黑土下渗柱截留重金属量受pH值影响更明显;这是由于黑土释放了较多的有机土壤胶体受pH值影响更明显所致[7].在同一pH值条件下,3种土壤胶体对Pb的携带能力大小顺序为黑土>黄土>砂土;对Cu的携带能力大小顺序为黄土>黑土>砂土;对Cd的携带能力大小顺序为黄土>黑土>砂土;鉴于黑土胶体较强的可移动性和地表径流中由汽油滴漏、尾气排放所致的大量Pb[8],在吉林等区域的下渗设施运行中应采取换填土壤等措施以减少黑土胶体对Pb的向下携带迁移.

一般来说,进水pH值较低时,水溶液中含有的H+越多,土壤胶体和土壤颗粒表面的负电荷被中和,导致土壤胶体与颗粒之间的静电斥力降低,土壤胶体团聚或沉淀在土壤颗粒表面而不易释放;随进水pH升高,水溶液中的H+浓度开始减少,土壤胶体和土壤颗粒之间静电斥力增大,使土壤胶体易于释放于水溶液中,因此淋出液中土壤胶体浓度会增加;当pH值继续升高至8.0时,土壤水溶液中大量的OH-本应使得土壤胶体和颗粒间的静电斥力进一步增大而使得土壤胶体释放量增加,但因调节pH值时使用了NaOH溶液引入了Na+, Na+破坏了胶体颗粒扩散双电子层中的静电平衡,导致土壤颗粒和土壤胶体的静电斥力降低,使得淋出液中土壤胶体浓度减少[14].此外,土壤胶体对重金属离子的携带吸附作用主要取决于胶体颗粒与土壤的静电斥力和胶体颗粒与重金属的范德华引力,而范德华引力和静电斥力大小受pH 值和离子强度影响[15].在pH<6时,水溶液中的H+会使土壤胶体表面吸附位点质子化,H+与重金属阳离子之间发生竞争吸附,导致胶体吸附重金属阳离子的位点减少,使得土壤胶体对重金属的吸附携带量减少;随pH值继续增加,土壤胶体表面质子化水平逐渐降低,使得土壤胶体对重金属的吸附携带量增加而发生同步迁移.当pH值增加至碱性时,重金属多因形成羟基氢氧化物沉淀在土壤颗粒表面,从而被截留在下渗柱中,这与王芳婷等人的研究结果一致[16].

2.3 不同进水流速时土壤胶体释放与重金属截留相关性

水动力条件的改变是导致多孔介质中胶体颗粒释放的主要原因.由图5可知,在同一流速时,3种土壤下渗柱中土壤胶体的释放浓度与重金属截留量呈显著负相关(>0.73,<0.05),即土壤胶体释放浓度越高,截留在下渗柱中的重金属量越少,被携带迁移的重金属量越多.在同一进水流速条件下,3种土壤胶体对Pb的携带能力大小顺序为黑土>黄土>砂土;对Cu的携带能力大小顺序为黄土>砂土>黑土;对Cd的携带能力大小顺序为黄土>黑土>砂土.由于黑土胶体在高流速下对Pb较强的携带迁移能力,因此应在吉林等区域的下渗设施中应采用小流速入渗方式.

图5 不同进水流速条件下3个下渗柱内土壤胶体释放浓度与重金属截留量的相关性

2.4 不同离子强度径流下渗时土壤胶体释放与重金属截留相关性分析

由图6可知,在同一进水离子强度时,3种土壤下渗柱出水中土壤胶体浓度和重金属截留量均呈显著负相关(>0.80,<0.05),即土壤胶体释放浓度越高,被截留在下渗柱中的重金属量越少,被携带迁移的重金属量越多.在同一下渗柱中,随离子强度增加,土壤胶体平均释放浓度逐渐减少,对重金属的截留量逐渐增加.在同一离子强度条件下,黑土胶体对3种重金属的携带能力最强,其次是黄土胶体,砂土胶体对重金属的携带能力最弱.同样,由于黑土胶体较强的迁移稳定性及对重金属的携带能力,在我国吉林等区域的下渗设施中应尽量采用强化吸附介质换填土壤的方式以保证重金属被有效去除,而不被土壤胶体携带迁移,减少重金属的迁移污染风险.

水溶液中Na+存在破坏了胶体颗粒扩散双电子层中的静电平衡,使土壤颗粒和土壤胶体之间的静电斥力减弱(图7);因此,水溶液中Na+浓度越高,土壤胶体的释放浓度越低.此外,离子强度大小可以影响胶体表面重金属吸附位点的有效性,进而使得土壤胶体对重金属的携带迁移能力产生差异.如,离子强度增加会使土壤胶体表面双电层被破坏,使胶体Zeta电位变小,导致土壤胶体吸附重金属量降低[15,19],土壤胶体对重金属携带迁移量减少,从而更多的重金属被截留在下渗柱土壤中.

图6 不同离子强度条件下3个下渗柱内土壤胶体释放浓度与重金属截留量的相关性

2.5 土壤胶体对径流重金属的携带迁移机制

图8显示, 3种土壤胶体均含有羟基、羧基等官能团. 3420cm−1附近的宽峰属于O-H的伸缩振动峰[20], 1632cm−1处的吸收峰是由共轭C=O、COOH的伸缩振动引起[19],2977,1443cm−1处的吸收峰是由CH2或CH3的弯曲振动引起[21-22],1029cm−1处的吸收峰属于酚基中的C-O伸缩振动[15].总体来看,除1443cm−1处的峰外,黑土胶体各处的峰强明显大于黄土及砂土胶体在各对应波长处的峰强,说明黑土胶体中有机官能团较多,进一步证明了其有机质含量较多.一般而言,有机胶体释放量越多,土壤胶体越易于与重金属结合并发生共迁移[18,23];因此黑土胶体更容易携带重金属迁移.结合土壤胶体FTIR谱图结果及不同pH值条件下的土壤胶体释放及吸附重金属离子结果,得到不同pH值条件下土壤胶体吸附重金属机理(图9).

图8 3种土壤胶体FTIR光谱图

图9 不同pH条件下的土壤胶体吸附重金属离子机理

3 结论

3.1 下渗柱中土壤胶体释放浓度受进水pH值、流速和离子强度影响.3种土壤下渗柱中土壤胶体释放浓度均随pH值升高呈先增加后略微降低的趋势,在pH=7.0时胶体释放浓度达到最高, 黑土、黄土、砂土胶体最大释放浓度分别为216.5,182.4,272.2mg/L;下渗柱中土壤胶体释放浓度随进水流速增大而增加,但超过临界流速后下渗柱淋出液中土壤胶体浓度不再发生明显变化;下渗柱中土壤胶体释放浓度随进水Na+浓度增加而减小,Na+浓度为0.002mol/L时,黑土、黄土和砂土胶体最大释放浓度分别为183.5,323.8,412.3mg/L.土壤胶体与土壤颗粒间的静电斥力是影响土壤胶体释放的主要因素.

3.2 3个下渗柱土壤胶体释放浓度和重金属截留量均呈显著负相关(>0.7,<0.05),即土壤胶体释放浓度越高,被截留在下渗柱中的重金属量越少,被携带迁移的重金属量越多.3个下渗柱对重金属的截留能力均随进水pH升高而增强、随进水流速增大而减弱、随进水离子强度增大而增强.3种土壤胶体对Pb的携带迁移能力依次为黑土胶体>黄土胶体>砂土胶体.

3.3 与其他两种土壤胶体相比,黑土胶体含有机质使其Zeta电位绝对值较高、稳定性较强、可移动性较高,对重金属的携带迁移能力较强;在我国吉林等区域的下渗设施中应尽量采用强化吸附介质换填土壤的方式以保证重金属被有效去除,减少重金属迁移污染风险.

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Effect of the released soil colloids on the interception of heavy metals during runoff infiltration.

DU Xiao-li1,2*, LIU Dian-wei1, CUI Shen-shen1

(1.Key Laboratory of Urban Stormwater System and Water Environment, Ministry of Education, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing 100044, China；2.Beijing Energy Conservation & Sustainable Urban and Rural Development Provincial and Ministry Co-construction Collaboration Innovation Center, Beijing 100044, China)., 2022,42(3)：1278～1286

Black soil in Jilin, loess soil in Beijing and sandy soil in Hebei were used as the media in the simulated infiltration columns. Effect of the released soil colloids on the interception of heavy metals under the conditions of pH, flow velocity and ionic strength in influent was investigated, and the mechanisms were also detected. The results showed that the electrostatic repulsion between the soil colloids and soil particles was the main factor affecting the release of soil colloids, and the highest concentrations of the released colloids were 216.5, 182.4 and 272.2mg/L for black soil, loess soil and sandy soil at pH 7.0, respectively. The concentration of the released soil colloids was significantly negatively correlated with the amount of heavy metals intercepted in the infiltration columns (>0.70,<0.05). The lower pH and higher flow rate of the influent, the lower the amount of heavy metals retained in the columns and the more the amount of heavy metals carried by soil colloids to migrate. The higher concentration of Na+in influent, the less soil colloids was released and the easier the heavy metals were retained in the soils. Compared with the other two soil colloids, the black soil colloids had higher absolute zeta potential, higher stability and higher mobility, and were more capable of carrying heavy metals to migrate.

infiltration；soil colloids；heavy metals；interception

X131.3

A

1000-6923(2022)03-1278-09

杜晓丽(1980-),女,山东高密人,教授,博士,主要从事城市雨洪控制利用理论与技术、水污染控制与水质转化技术等研究.发表论文40余篇.

2021-08-16

国家自然科学基金资助项目(51878024);北京市优秀人才培养资助-青年拔尖人才资助项目;北京建筑大学金字塔人才培养工程项目(JDJQ20200302);北京建筑大学科学研究基金资助项目(X20148)

*责任作者, 教授, duxiaoli@bucea.edu.cn