事故后聚并对亚微米气溶胶重力沉降的影响

陈君岩， 高璞珍， 谷海峰， 于汇宇

(哈尔滨工程大学 核安全与仿真技术重点学科实验室，黑龙江 哈尔滨 150001)

目前以“玲珑一号”为代表的小型反应堆，为了减小反应堆的体积，取消了安全壳内的专设喷淋系统。当事故发生时，依靠安全壳内的自然去除行为去除放射性气溶胶[1]。自然去除的主要沉积机理为重力沉降、布朗扩散、热泳和扩散泳。在气溶胶沉积过程中虽然微米级颗粒的数量浓度较少，但由于其粒径较大使得其质量浓度占比很高，重力沉降相较于其他去除机制对于大粒径气溶胶的去除速率较快，使得重力对于微米级气溶胶去除占据主导位置。安全壳内的气溶胶除却微米级气溶胶外，还存在很多粒径小数量浓度高的亚微米级气溶胶[2]，并且这些亚微米级气溶胶由于衰减很慢，很容易在安全壳完整性受到破坏时，泄漏到环境中去，给周边人员及环境造成损害，因此安全壳内亚微米气溶胶的浓度监测对于核电厂事故应急措施的制定具有重要的参考价值。安全壳内亚微米气溶胶由于粒径小，浓度高，使得发生聚并的概率极高，当亚微米尺寸的气溶胶聚并成为大尺寸颗粒时，重力沉降效果会显著增强，但是这个增强幅度目前并未有切确结论，需要进行深入研究。目前对于气溶胶聚并行为的模型计算主要采用离散法[3]、蒙特卡洛法[4]和矩方法[5]，不同的计算方法仅针对不同的应用环境具有各自的优点和不足，方法本身并没有真正是孰优孰劣。

对于气溶胶重力沉降的研究，学者在CSE实验平台[6]、GRACE实验平台[7]、TOSQAN实验平台[8]和THAI实验平台[9]上均有开展。但CSE实验平台并未设计壁温控制系统，其所开展的沉降实验为瞬态实验，对气溶胶沉降规律的研究较为粗糙；GRACE实验平台体积较小，在轴向高度上的沉降距离较短，只得到了气溶胶沉降效果与颗粒粒径的关系；TOSQAN和THAI实验平台，所开展的实验多为严重事故下安全壳内的热工水力参数变化和氢气、气溶胶、碘的去除行为特性等实验，对气溶胶的重力沉降行为研究相对较少。

由于实验的角度很难分离重力沉降过程中的聚并效应，本文拟从数值模拟的角度建立颗粒的聚并模型，并耦合重力沉降，通过控制聚并模型的开启，在不同工况下监测气溶胶数量和质量浓度的变化，研究不同热工条件下聚并对亚微米气溶胶重力沉降的影响规律。并且目前重力沉降数据相对缺少，将自主开展热态环境下气溶胶的重力沉降实验，以验证耦合模型的精确度。本文计算中需要使用完整的粒径谱随时间的演变值，所以使用离散分区法建立气溶胶的聚并模型。

1 气溶胶聚并与沉降模型建立

本模型主要包含2部分，一部分为通过离散分区法建立的考虑布朗聚并和重力聚并的聚并模型，另一部分是气溶胶的重力沉降模型。

1.1 气溶胶聚并模型

粒子群平衡方程(population balance equation，PBE)可以用来描述粒子系统的演变过程，也被称为Smoluchowski方程，方程的连续为：

(1)

本文中使用离散分区法求解PBE方程[10]，即可得到颗粒的演变过程。粒子在计算中被简化为具有特定密度和粒径的球形颗粒。当考虑安全壳内壁面与内部混合气体无温差时，高温高湿条件下的气溶胶聚并机理主要为布朗聚并和重力聚并。

布朗运动是微粒永不停息无规则运动的反映，克努森数Kn是反应粒子扩散能力的重要参数：

Kn=2λ/dp

(2)

式中：dp为颗粒的直径，m；λ为流体分子的平均自由程，常温常压下空气分子的平均自由程为67.3 nm。

由于计算环境为高温高湿条件，需要对粒子在热态条件下的平均自由程进行修正，当环境温度为非标准状况时，分子的平均自由程λ修正公式为[11]：

(3)

μg为非标(含有蒸汽份额)时：

(4)

式中：x为蒸气的摩尔份额；μw为饱和水蒸汽的动力粘度，Pa·m；μa为空气的动力粘度，Pa·m；Mw为水蒸汽的摩尔质量，g/mol；Ma为空气的摩尔质量，g/mol。

本文中使用的气溶胶粒径为0.1～1 μm，初始的数量中值粒径为0.3 μm，计算可知粒子处于近连续区，其对应的布朗聚并核函数为[12]：

(5)

式中：kB为Boltzmann常数，取值为1.381×10-23J/K；Cn为Stokes-Cunninghan滑移修正系数；vi为分区为i的粒子体积，m3。

本文中由于计算参数为高温高压条件，所以滑移修正系数使用Willeke曾从理论上推导适用于高温条件下的修正系数表达式：

(6)

由于重力所引起的粒子之间的聚并现象，其核函数表达式为：

(vi1/3+vj1/3)2|Cn(vi1/3)vi2/3-Cn(vj1/3)vj2/3|

(7)

式中vc为vi和vj中较小的粒径体积；γ为碰撞形状系数；χ为动力形状因子。

当气溶胶粒子对气体流动可以忽略时，ε0为：

(8)

当考虑布朗聚并和重力聚并时，总的聚并核函数的表达式为：

(9)

(10)

1.2 气溶胶沉降模型

为研究重力沉降对气溶胶的去除作用，假设安全壳模拟体内载气与气溶胶均匀混合，气溶胶在安全壳模拟体内由于重力效应引起的沉降速率可以使用具有Cunningham滑移修正因子的Stokes方程来进行计算[13]：

(11)

式中：vs为气溶胶粒子的沉积速率，m/s；ρp为气溶胶粒子的密度，kg/m3；r为气溶胶粒子的半径，m；μ为气体动力粘度，Pa·s。

使用式(9)的假设条件是气溶胶粒子为实心球体，但实际上气溶胶粒子绝大多数为有空隙和非规则球体，因此在式(9)中的分母项引入动力形状因子χ[14]，则修正后可以用于有空隙和非规则球体的气溶胶重力沉降速率为：

(12)

对于气溶胶的形状修正因子，使用Melcor程序中的修正公式为：

χ=γ=α-1/3

(13)

(14)

式中：ε为气溶胶颗粒的密实系数；ρw为水的密度，kg/m3。

在本文实验中，由于使用的气溶胶为粉末状的TiO2，并且所处环境为高温高湿条件，气溶胶的动态形状因子χ=1.12。

2 气溶胶聚并及重力沉降实验台架

为研究高温高湿条件下聚并对亚微米气溶胶重力沉降的影响，设计并建造了如图1所示的实验平台。实验平台主要包括安全壳模拟体、气体供应系统、壁温控制系统、热工参数采集与控制系统、光学颗粒计数器与取样预处理系统。其中安全壳模拟体采用分段式圆柱体结构，总高6 m，分为顶部封头，中部筒体和底部地坑3部分，中部筒体高度为3 m，内直径为2 m，总容积为12.7 m3。壁温控制系统为3段式设计，通过电加热器和换热器配合使用来实现安全壳模拟体的壁面温度控制。本实验中使用的气溶胶发生器为RBG2000型固体粉末发生器，实验中使用的气溶胶为多分散TiO2气溶胶。为了避免由于气溶胶迁移造成的气溶胶浓度不均匀的现象，影响实验的结果分析，本文实验中控制了气溶胶的重力沉降高度为1.8 m。使用WELAS promo 3000HP型光学颗粒计数器来开展气溶胶的连续取样工作。为了保证光学颗粒计数器在高温高湿条件下可以正常进行气溶胶的采样分析工作，自主研发了适用于高温高湿环境下的气溶胶取样预处理系统。通过取样预处理系统与光学颗粒计数器配合工作，可以实现高温高湿条件下的气溶胶高精度采样。实验装置中的热工参数通过热工参数采集与控制系统进行采集与显示。

图1 气溶胶聚并及重力沉降实验装置Fig.1 Experimental equipment for aerosol coagulation and gravity sedimentation

实验过程主要包括安全壳模拟体壁面温度调节、气溶胶配送、安全壳模拟体内压力调节与气溶胶取样。实验开始前，需要通过壁温控制系统与气体配送系统中的蒸汽配送来对安全壳模拟体的壁面进行升温，使得壁面温度高于实验所需的混合气体温度2～3 ℃。当模拟体壁面温度达到实验所需时，开启气溶胶配送系统，监测模拟体内的气溶胶浓度，使得初始模拟体内的气溶胶数量浓度达到约100 000个/cm3时，当气溶胶数量浓度达到实验所需后关闭模拟体的排气阀，经过气体配送系统中空气和蒸汽的定量配送，使得模拟体内的压力与蒸汽份额参数达到实验所需，之后封闭安全壳模拟体，静置一段时间。当模拟体内的气溶胶数量浓度稳定后，通过布置在模拟体中心位置处的气溶胶取样管，进行气溶胶的连续取样工作，并分析其数量和质量浓度随粒径的变化规律。

3 聚并及沉降结果与讨论

为了更好地研究事故条件下聚并对亚微米气溶胶重力沉降的影响规律，对于所建立的聚并耦合重力去除的模型需要通过相应的实验进行验证，之后通过不同的热工参数输入，并控制聚并模型的开启与否进行相关研究。

3.1 模型验证

在使用所建模型分离聚并和重力沉降机制探讨相关问题之前，先对本模型的聚并和重力沉降预测结果进行验证。通过使用压力0.4 MPa，蒸汽份额35%条件下进行的气溶胶聚并和重力沉降实验所得数据与模型计算结果进行比对，从数量浓度衰减曲线和某一时刻气溶胶粒径谱这2部分验证模型的相对偏差。实验与模型预测所得到的数量浓度随时间的衰减曲线比对结果如图2所示，实验值的误差棒为实验所得该时刻数量浓度的5%。数量浓度随时间的衰减曲线比对可以发现，模型在此实验工况下的预测结果较好，每一时刻，模型预测与实验所得数量浓度的相对偏差均在实验所得数量浓度的5%以内。

图2 0.4 MPa蒸汽份额35%时数量浓度随时间的衰减曲线Fig.2 Decay curves of quantity concentration with time at 0.4 MPa vapor share of 35%

验证了模型对气溶胶聚并和重力沉降发生时数量浓度衰减趋势的预测情况后，截取实验开始后第14 400 s时的实验所得气溶胶粒径谱，比对模型在此时刻的粒径谱分布情况，验证模型在此工况下各个粒径气溶胶数量浓度的预测偏差程度，比对结果如图3所示。气溶胶聚并和重力沉降模型对于此工况下无论大粒径还是小粒径气溶胶的数量浓度都有较好的预测结果，偏差程度较小。通过实验值和模拟计算结果所得的数量浓度随时间衰减曲线和第14 400 s时粒径谱的比对结果可以发现，气溶胶聚并和重力沉降模型可以较好的预测亚微米气溶胶在热态环境下的演变过程。

图3 0.4 MPa蒸汽份额35%条件下第14 400 s时实验与模拟结果的粒径谱对比图Fig.3 Comparison of particle size spectra between experimental and simulated results at 14 400 s with a vapor share of 35% at 0.4 MPa

为了探究事故条件下，聚并效应对亚微米气溶胶重力沉降的影响，选取了反应堆一回路极限失压下，安全壳内温度和压力变化曲线中若干个热工参量拐点作为模型计算参量，见表1所示，其中7组工况的初始索特平均平均直径(sauter mean diameter,SMD)为0.48 μm，气溶胶初始浓度为100 000个/cm3。

表1 模型计算热态参量Table 1 Thermal parameters calculated by the model

3.2 亚微米与微米气溶胶重力去除速率比对

事故条件下，释放到环境中的气溶胶50%以上都是微米和亚微米级的颗粒，并且从重力沉降的去除公式中可以看出重力沉降速度与气溶胶粒径尺寸有着显著关系，为了探究在考虑聚并效应时亚微米级气溶胶比微米级气溶胶的衰减缓慢程度，使用实验所得的亚微米气溶胶粒径谱图4(a)和相同分布情况的微米级气溶胶粒径谱图4(b)，在工况3的条件下，计算得到气溶胶的去除率随时间的变化关系，如图5所示。

图4 微米级和亚微米级气溶胶粒径谱的初始计算分布Fig.4 Initial calculated distribution of particle size spectra for micron and submicron aerosols

图5 微米级和亚微米级气溶胶的质量去除率随时间变化Fig.5 The mass removal rate of micron and submicron aerosols as a function of time

从图5的质量去除率随时间的去除曲线可以发现，重力沉降开始3 600 s时，亚微米气溶胶才去除了3.6%，但微米级气溶胶已经去除了75%。微米级气溶胶在3 600 s后随着时间的推移单位时间内的去除率增幅变缓，但到18 800 s时，质量去除率已经接近96%。反观亚微米气溶胶，18 800 s时，质量去除率为16.5%，则可以认为在此工况下，若气溶胶粒径谱囊括亚微米和微米级气溶胶时，18 800 s后仅考虑重力对亚微米级气溶胶浓度的影响即可。

为了分析微米和亚微米级气溶胶重力沉降造成质量去除率变化差异显著的原因，绘制了覆盖亚微米和微米级气溶胶在工况3条件下的气溶胶重力沉降速率随粒径的分布曲线如图6所示，并且抽出其中亚微米级气溶胶重力沉降速率部分，形成了图6(b)。从图6可以发现，对比于亚微米级气溶胶，微米级气溶胶普遍沉降速率都要高出一个甚至几个数量级。亚微米级气溶胶重力沉降速率普遍在10×10-5m/s以下，2 μm气溶胶的重力沉降速率为47×10-5m/s，5 μm气溶胶的重力沉降速率已经达到了262×10-5m/s。

图6 微米和亚微米级气溶胶重力沉降速率随粒径的变化曲线Fig.6 Gravity deposition rate of micrometer and submicron aerosols as a function of particle size

3.3 热态参数与几何参数对气溶胶重力沉降的影响

本文研究了亚微米气溶胶在重力作用下，具有沉积较为缓慢的特点，并通过改变亚微米气溶胶的热态沉积参数和沉积发生时安全壳的几何参数，探究热态参数和几何结构对亚微米气溶胶重力沉降的加速程度。

为了防止初始时刻粒径谱在计算过程中引入的少许偏差，研究中初始时刻粒径谱均使用图4(a)所示的粒径分布图。不同热态参数条件下(工况1、3、5、6、7)，气溶胶质量去除速率随时间的变化曲线如图7所示，重力沉降体积和表面积的比值发生改变时(工况2、3、4)，气溶胶质量去除率随时间的变化曲线如图8所示。

从图7中可以看出，温度可以加速亚微米气溶胶的重力沉降效率，压力对重力沉降速率有少许的抑制作用。并且经过43 200 s的计算，图例中的5种沉积环境下的质量去除率分别为41.6%、33.2%、34.2%、36.7%和34.5%，可见热态参数虽然对亚微米气溶胶的重力去除率有影响，但是加速和抑制效果并不明显。从图8中相同热态环境不同沉积比例下(工况2、3、4)3条变化幅度差距较大的曲线可以看出，安全壳的几何结构对亚微米气溶胶重力沉降效率存在显著影响。当沉积面积和体积的比值从30降到10时，重力沉降43 200 s时的质量去除率从27.2%升至47.5%，这种上升幅度远超温度对重力沉降的加速程度。

图7 不同热态参数条件下，气溶胶质量去除速率随时间的变化曲线Fig.7 The curves of aerosol mass removal rate with time under different thermal parameters

图8 沉积比改变时，气溶胶沉积过程随时间的变化曲线Fig.8 The curves of aerosol deposition process with time when the deposition ratio was changed

3.4 聚并对重力沉降的加速作用探究

在不同热工计算环境下，通过控制聚并机理是否参加，得到了不同热态环境下，考虑聚并机制下的气溶胶重力沉降引起的质量去除率随时间的变化，和不考虑聚并机制下的气溶胶重力沉降引起的质量去除率随时间的变化，如图9所示。在相同时刻下，考虑聚并机制下重力沉降对气溶胶的质量去除率高于不考虑聚并机制下的去除率，并且这种增长幅度随热态参数和时间的发展存在变化。图10所示的各个热态参数下聚并对质量去除率增幅比率随时间的变化图。以压力为0.4 MPa、温度为109.3 ℃的曲线为例，计算开始后的第3 600 s时刻，聚并的增幅比率为56.8%，随着时间的推移，到43 200 s时，增幅比率为49.6%。并且在相同时刻，随着温度的升高，增幅比在增加，随着压力的升高，增幅比减少。

3.5 聚并对亚微米气溶胶的影响研究

为了进一步探究热态参数对重力沉降速率的影响和考虑聚并机制时，热态参数和时间对重力沉降的增幅比率不同这些问题，在不考虑重力沉降机制时，在不同热态环境下计算了不同时刻气溶胶数量浓度和粒径谱的分布情况，如图11～13所示。

图9 聚并机制是否考虑时质量去除率随时间的变化曲线Fig.9 The curves of mass removal rate with time when the coagulation mechanism is considered or not

从图11中，归一化数量浓度随时间的变化曲线和中值粒径的增长幅度可以发现，温度会加速气溶胶的聚并概率，使得小尺寸气溶胶数量浓度降低很快，并且压力对聚并存在些许抑制作用，使得气溶胶数量浓度降低速率较为缓慢，但加速和抑制的效果并不是很显著。工况3条件计算得到的气溶胶聚并机制对不同尺寸气溶胶数量浓度和质量浓度的影响曲线可以发现，虽然小尺寸气溶胶的数量浓度占比很高，但其质量浓度占比很低，0.8 μm及以下粒径的气溶胶随着时间的推移会向大尺寸粒径方向发展。

以上这2点因素就使得聚并会加速气溶胶的重力沉降效应，并且由于热态参数对聚并效应的影响幅度较小，使得相同时刻，质量去除增幅比随热态参数的区别并不显著，并且由于随着时间发展，聚并和沉积效应使得各尺寸气溶胶的数量浓度降低，导致气溶胶颗粒间的聚并概率降低，以至于随着时间的发展，聚并对质量去除增幅的比率在不断降低。

图10 各个热态参数下聚并对质量去除率增幅比率随时间的变化Fig.10 The change of the rate of increase of mass removal rate by aggregation with time for each thermal parameter

图11 聚并机制下气溶胶数量浓度和中值粒径随时间的变化Fig.11 Variation of aerosol number concentration and median particle size with time under coagulation mechanism

图12 聚并机制下气溶胶数量浓度和质量浓度随粒径的变化曲线Fig.12 The curves of aerosol quantity concentration and mass concentration with particle size under coagulation mechanism

3.6 布朗聚并在事故条件下气溶胶聚并的占比

本模型中考虑了布朗聚并和重力聚并2种因素，通过逐步剥离聚并机理，得到了图13所示的不同聚并机制下数量浓度随时间的衰减曲线。通过图13可以看出，在本模型中，虽然主观考虑了重力聚并机理，但是通过计算可以发现，聚并中布朗聚并所占的比例远远大于重力聚并。布朗聚并从机理上是由于气溶胶粒子发生布朗运动产生碰撞，使得小尺寸颗粒形成大尺寸颗粒的过程。由于温度升高会加剧布朗运动的程度，所以在相同压力下，蒸汽份额越高，亚微米气溶胶粒子的聚并效果越明显。反而在相同蒸汽份额下，压力越高，布朗运动的活度越低，则使得亚微米气溶胶粒子的聚并效果较差。

3.7 气溶胶密度对气溶胶重力沉降的影响

事故条件下，安全壳内弥散的气溶胶种类繁多，如UO2、U8O3、B2O3等物质，这些颗粒的密度相差较大，在重力作用下的沉积速率也存在差异。在工况3的热态环境下，改变计算模型中气溶胶的物性参数，得到了不同种类气溶胶质量去除率随时间的变化曲线如图14所示。计算过程中涉及到的非吸湿性颗粒有UO2(10.96 g/cm3)、U3O8(8.3 g/cm3)、TeO3(5.075 g/cm3)、TiO2(4.17 g/cm3)与B2O3(2.46 g/cm3)。

由于本文只考虑亚微米级气溶胶的沉积过程，并且为了更加精准地得到颗粒密度对重力沉降的影响，避免其他因素的扰动，在计算过程中，表2中不同颗粒物的初始计算粒径谱需设置一致，分布情况见图4(a)所示。

颗粒密度对亚微米气溶胶重力沉降速率也存在较大的影响，聚并和重力沉降机制共同作用下的43 200 s时UO2气溶胶的质量去除率已经接近56%，而密度最小的B2O3颗粒的质量去除率仅为25.7%。从图14可以发现，相同沉积时间内，对于不同密度的颗粒，在考虑聚并机制和不考虑聚并机制条件下发生重力沉降时的质量去除率存在很大差异。以每一时刻不考虑聚并机制时发生重力沉降的质量去除率为基础，形成了如图15所示的不同颗粒密度下聚并对气溶胶重力沉降的影响曲线。密度越高的颗粒，聚并对气溶胶的重力沉降加速程度就越小，对于UO2颗粒，聚并对质量去除率的增幅约25%，对于B2O3颗粒，聚并对质量去除率的增幅约80%。

图13 不同聚并机理参与时相对数量浓度随时间的衰减变化Fig.13 The relative quantity concentration decays with time when different aggregation mechanisms are involved

图14 气溶胶颗粒密度对气溶胶重力沉降的影响曲线Fig.14 The change curve of aerosol particle density on aerosol gravity deposition

图15 不同颗粒密度下聚并对气溶胶重力沉降的影响曲线Fig.15 The change curves of agglomeration on aerosol gravity deposition at different particle densities

4 结论

1)亚微米气溶胶由于重力沉降引起的质量浓度去除比率较为缓慢；安全壳的几何结构对亚微米气溶胶的沉积效率影响更为显著，温度和压力虽然对亚微米气溶胶的重力沉降存在影响，但是影响幅度相对较小。

2)随着时间的推移，聚并对亚微米气溶胶重力沉降的增幅比率逐渐降低。

3)温度会加速亚微米气溶胶之间的聚并效应，压力会抑制亚微米气溶胶之间的聚并效应，但是加速和抑制的效果并不显著；虽然在重力沉降过程中主观考虑了重力聚并机制，但在聚并过程中，布朗聚并占据主导地位，重力聚并的贡献可以忽略。

4)颗粒密度对亚微米气溶胶重力沉降速率存在较大的影响，并且密度越高的颗粒，聚并对气溶胶的重力沉降加速程度就越小。