渤海海域渤中19-6构造带油气纵向连续分布形成机理研究*

李 威 李友川

(中海油研究总院有限责任公司 北京 100028)

渤海湾盆地是中国东部重要的含油气盆地之一，经历了半个多世纪的勘探，该地区已发现的大部分含油气构造带以产油为主，已证实该盆地主要为油型盆地[1-2]。中国海油通过长期的攻关研究，积极向深层挺进，2018年发现了探明储量超千亿方的整装凝析气田——渤中19-6凝析气田[1-2]，一举打开了渤海湾盆地渤海海域深层天然气勘探的新领域，对于推动该地区深层—超深层油气勘探意义重大。

前人对渤中19-6凝析气田天然气成因和成藏特征进行了研究，认为天然气主要为油型气，来源于沙三段腐殖-腐泥型烃源岩，是在高成熟—过成熟阶段裂解形成[1-2]；凝析油主要为东二下亚段、东三段、沙三上亚段烃源岩混合输入[3-5]；在成藏特征方面，认为渤中19-6凝析气藏具有晚期充注、先油后气的气侵式特征[6-7]。但是，在油气成因及成藏认识方面存在着明显被忽略的现象，如果渤中19-6凝析气田的油气为烃源岩在高成熟—过成熟阶段裂解形成，那么主生油期烃源岩生成的原油聚集在哪里？如果发生散失，那么是否存在散失的痕迹？因此，对于渤中19-6凝析气田的油气到底是干酪根在高成熟—过成熟阶段裂解生成，还是烃源岩早期生成的原油在后期裂解生成，以及烃源岩早期生成的正常原油是否还存在等问题都值得深入研究。

本文以渤海海域渤中19-6构造带为目标，选取该构造带深部原油、天然气及浅部原油样品，利用气体同位素、金刚烷双质谱、饱和烃色谱-质谱、芳烃色谱-质谱等实验分析技术，探讨该构造带凝析油气形成的成因和阶段，厘清深浅部油气分布的形成机理，同时探讨主生油期原油是否还存在的问题。本文研究对于深入认识渤海海域渤中凹陷深层油气成藏过程与分布规律具有重要的科学理论和现实意义。

1 地质概况

渤中凹陷位于渤海湾盆地中东部，面积近1×104km2，是渤海海域面积最大的二级构造单元。渤中19-6凝析气田位于渤中凹陷西南部渤中19-6构造带深层，凝析油气主要赋存于孔店组砂砾岩及潜山中(图1)。渤中19-6构造带浅部为渤中19-4中型油田，原油赋存于馆陶组与明化镇组中，该构造带北部、西部和东部分别为沙垒田凸起、埕北低凸起和渤南低凸起[1-3]。研究表明，渤中19-6构造带及周缘次洼区发育沙三段、沙一段、东三段、东二段等4 套烃源岩，均属于有效烃源岩(部分地区已达到好—最好烃源岩)，有机质类型以混合型为主，其中沙三段烃源岩的有机质类型主要为Ⅱ1—Ⅱ2型，沙一段烃源岩的有机质类型主要为Ⅱ1型，东三段、东二段烃源岩的有机质类型属于Ⅱ1—Ⅱ2型[1,4]。渤海海域渤中凹陷具有较高的大地热流值，同时沉积了巨厚的东营组和馆陶组—明化镇组，使得沙三段、沙一段和东三段、东二段烃源岩的埋深较大(普遍超过4 000 m，最大可超过10 000 m)，其中东营组烃源岩现今整体处于成熟阶段，沙河街组烃源岩现今处于高成熟—过成熟阶段。因此，渤中19-6构造带及周缘次洼区烃源岩有机质丰度较高、有机质类型以混合型为主以及具有较高的热演化程度，这是该区得以形成大油气田的基础。

图1 渤中19-6构造带区域位置图

2 实验样品及方法

选取渤海海域渤中19-6构造带深部5个凝析油样品、浅部3个原油样品(其中深部凝析油密度及酸值明显低于浅部原油，见表1)以及深部4个天然气样品，分别开展了气体同位素、金刚烷双质谱、饱和烃色谱-质谱、芳烃色谱-质谱等实验分析。

表1 渤中19-6构造带原油物性表

1) 双质谱实验条件。载气:99.999%氦气；进样口：300 ℃；传输线：300 ℃；色谱柱:HP-5MS弹性石英毛细柱(60 m×0.25 mm×0.25 mm)；柱温：初温50 ℃保持1 min，以20 ℃/min升温至120 ℃，再以4 ℃/min升至250 ℃，最后以3 ℃/min升至310 ℃并保持30 min；载气流速：1 mL/min。质谱选择EI源(电子能量为70 eV)，母离子-子离子模式，Q1与Q3质量范围均为0.7 amu，碰撞气(氩气)压力为0.60 mTorr，碰撞电压为12 ev；Q1->Q3离子对如下： 358->217；372->217；386->217；400->217；414->217；414->98；414->231。

2) 金刚烷双质谱分析条件。Agilent 7890GC气相色谱仪，载气:99.999%氦气；进样口：300 ℃；传输线：300 ℃；色谱柱:HP-5MS弹性石英毛细柱(60 m×0.25 mm×0.25 m)；柱温：初温50 ℃保持5 min，以15 ℃/min升温至80 ℃，再以2.5 ℃/min升至250 ℃，最后以15℃/min升至300 ℃并保持10 min；载气流速：1 mL/min。质谱选择EI源(电子能量为70 eV)，灯丝电流为100 A，倍增器电压为1 200 V。

3) 饱和烃色谱-质谱分析条件。Agilent 6890N-5975IMSD色谱/质谱仪，色谱柱：HP-5MS弹性石英毛细柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)；汽化室温度为300 ℃，脉冲不分流进样；载气为氮气，流速为1.0 mL/min；升温程序： 50 ℃恒温1 min，以20 ℃/min升至100 ℃，再以3 ℃/min升至315 ℃并恒温18 min。质谱采用EI电离方式，电子能量为70 eV。

4) 芳烃色谱-质谱分析条件。 Agilent 6890N-5975IMSD台式质谱仪，色谱柱：HP-5MS 弹性石英毛细柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)； 升温程序：50 ℃恒温1 min，50 ℃至100 ℃的升温速率为20 ℃/min，100 ℃至310 ℃的升温速率为3 ℃/min，320 ℃恒温20 min。进样器温度290 ℃，载气为氦气，流速为1.0 mL/min，扫描范围为50～550 amu。检测方式为全扫描+多离子检测(MID)，电子能量为70 eV,离子源温度为230 ℃。

3 结果与讨论

3.1 凝析油气形成阶段

国内外学者通过对世界大型气田的统计和研究，建立了甲烷、乙烷等碳同位素与天然气成熟度(Ro)的关系式[8-12]，本次研究中主要选用同属于渤海湾盆地的歧口凹陷深层天然气计算公式。歧口凹陷天然气赋存深度超过3 500 m，主要为沙河街组烃源岩裂解形成，国建英 等[12]对其进行了深入研究，并提出天然气成熟度计算公式为δ13C1=18.009 lnRo-44.362。渤中19-6构造带位于渤海海域渤中凹陷，天然气赋存深度同样位于深度超过3 500 m的深层，前人对渤中19-6凝析气田的油气成因来源进行了研究，认为该气田凝析油气来源于沙河街组烃源岩，且以沙三段烃源岩为主，凝析气属于干酪根裂解形成[13-14]。因此，从歧口凹陷深层天然气所属盆地、赋存深度、油气来源来看，该凹陷深层天然气与渤中19-6凝析气田天然气具有可对比性，选用该凹陷深层天然气的计算公式是合理的。

渤中19-6凝析气田天然气甲烷含量70.00%～78.50%，CO2含量6.90%～16.30%，N2含量0.12%～0.32%，干燥系数0.84～0.86，属于典型的“中等-高含二氧化碳”湿气；δ13C1分布在-37‰～-40‰，δ13C2分布在-25.45‰～-27.00‰，δ13C3主要分布在-24‰～-26‰[14-15]。利用歧口凹陷深层天然气的计算公式进行计算，结果表明渤中19-6凝析气田天然气成熟度(Ro)主要分布在1.4%～1.6%(图2)。

注：Ro1为公式计算值(δ13C1=18.009 lnRo-44.362)；Ro2为公式计算平均值(Ro=0.23×(2,4-/1,4-DMDBT)+0.46，Ro=-0.6×MPI1+2.3)

渤中19-6凝析气田凝析油均表现出低密度、低粘度、低含硫的特征，富含轻组分，主峰碳分布为nC9～nC11[13-14]，饱和烃C29甾烷异构体(S/R、ββ/αα)均进入平衡终点范围，说明凝析油成熟度较高。利用芳烃参数甲基萘比值(MNR)[17]和甲基菲参数(F1、F2)[18]进行计算，结果显示渤中19-6凝析气田凝析油成熟度(Ro)分布在1.40%～1.60%，与天然气成熟度范围一致(图2)。因此，从渤中19-6凝析气田天然气与凝析油的成熟度分布来看，均位于烃源岩高成熟阶段，烃源岩主要生成分子量较小的凝析油气，同时随着成熟度的增加，原油也开始进入裂解阶段。

与正常油富含常规的生物标志化合物相比，凝析油中含有大量的轻烃组分，但其所包含的生物标志化合物信息相对较少。金刚烷是目前研究凝析油气的一类重要化合物，是具有桥式结构的饱和三环烷烃，具有强的热稳定性。Dahl等[17]通过统计和实验发现，当地温在150～175 ℃时，原油中的烃类化合物就会发生裂解，生成小分子的化合物，即随着埋藏加大、地温增高，原油中像萜烷、甾烷等较高分子量的化合物因裂解而含量降低，而金刚烷具有强的热稳定性，其含量随着温度的增加却在增高，这也成为近年来地球化学家研究原油裂解的重要根据[17-22]。因此，通过对原油中的金刚烷进行定量分析，可以指示原油的裂解程度。

Dahl等[17]认为，金刚烷类化合物在演化过程中既不被破坏也不会新生成，随着烃类裂解程度的加大，金刚烷类化合物含量增加，即金刚烷类含量与烃类裂解程度呈正相关性，而与萜烷、甾烷等化合物含量呈负相关性，据此建立了(3-+4-)二甲基双金刚烷—C29胆甾烷绝对含量判断原油裂解程度的图版(图3)。

图3 渤中19-6凝析气田原油裂解程度判识图(底图据文献[15])

通过对比渤海湾盆地渤中19-6凝析气田与牛东气田的凝析油(3-+4-)二甲基双金刚烷含量[21]，可以发现牛东气田凝析油(3-+4-)二甲基双金刚烷含量是渤中19-6凝析气田凝析油的4倍，相较于高裂解程度的牛东气田，渤中19-6凝析气田凝析油裂解程度低。笔者[13-14]对渤中19-6凝析气田凝析油裂解程度进行了定量计算，认为该气田凝析油裂解程度低，不到20%；同时，也对渤中19-6凝析气田凝析油胆甾烷进行了定量实验分析，发现该气田凝析油中存在较完整的藿烷、甾烷系列，但含量偏低。因此，结合渤中19-6凝析气田凝析油双金刚烷含量及裂解程度，将该气田凝析油样品点投影到Dahl等提出的原油裂解程度判别图版中，发现该气田凝析油处于原油刚开始裂解的阶段，裂解程度较低(图3)。

综合分析渤中19-6凝析气田天然气甲烷碳同位素计算的高成熟度、凝析油生物标志化合物计算的高成熟度以及原油中金刚烷定量分析判识的低裂解程度，可以认为该气田凝析油气均为烃源岩在高成熟阶段生成的产物，且二者具有相同的成熟度范围，均属于烃源岩在相近地质时期形成的产物。

3.2 主生油期形成的原油

烃源岩生排烃过程受到温度和时间的控制，其中温度是主要因素，随着温度的增加，烃源岩演化程度增大。根据产物的不同，目前普遍将烃源岩演化过程划分为未熟—低熟油阶段、正常油阶段、凝析油气阶段、干气阶段等4个阶段。渤中19-6凝析气田凝析油、天然气均为烃源岩在高成熟演化阶段生成的产物。对于渤中19-6构造带及周缘次洼而言，主要为淡水湖相烃源岩，该类烃源岩不发育未熟—低熟油气。按照烃源岩演化阶段来看，渤中19-6凝析气田为烃源岩第3阶段(即凝析油气阶段)形成，那么该区烃源岩在第2阶段生成的正常原油是否存在？如果存在，是否聚集成规模油藏或曾经聚集成规模油藏？这是先前针对渤中西南部渤中19-6构造带油气成藏方面一直忽略的研究内容，却是该地区烃源岩生排烃能力及资源潜力再认识的重要问题。

渤中19-6凝析气田赋存于渤中19-6构造带埋深3 500 m以下的深层部位，而该构造带3 500 m以浅的地层中分布有渤中19-4油田。如图4所示，利用色质谱实验分析技术对渤中19-6凝析气田凝析油与渤中19-4油田原油进行了对比：①在全烃色谱图上，均显示正构烷烃发育(图4a、b)，其中渤中19-6凝析气田凝析油正构烷烃以低碳数为主，主峰碳分布在nC9～nC11；而渤中19-4油田原油正构烷烃以高碳数为主，主峰碳分布在nC23～nC25。分析认为，二者主峰碳分布差异一方面是源于成熟度的差异(渤中19-6凝析气田凝析油成熟度高于渤中19-4油田原油)，另一方面可能是母源差异造成的。同时，在全烃色谱图上还可以发现，渤中19-6凝析气田凝析油基线平直，而渤中19-4油田原油基线“鼓包”明显，表明渤中19-4油田原油发生了生物降解作用。②在萜烷(m/z 191)系列中(图4c、d)，渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油分布一致，以藿烷(C30H)为主峰，可见奥利烷、升藿烷系列随碳数增加其含量逐渐降低，伽马蜡烷(G)较发育，C30重排藿烷(C30DH)含量较高，Ts高于Tm(其中渤中19-6凝析气田凝析油Ts/Tm参数值高于渤中19-4油田原油)，三环萜烷含量较低，三环萜烷系列均呈现正态分布特征，C24四环萜烷(C24Tet)略高于C26三环萜烷(C24TT)，即C24Tet/ C24TT>1，与东三段烃源岩来源的典型油藏差异明显[14-15]。③在甾烷(m/z 217)系列中(图4e、f)，渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油规则甾烷C27、C28、C29均呈现不对称的“V”字型，4-甲基甾烷含量中等，孕甾烷含量高于升孕甾烷，其中渤中19-6凝析气田凝析油重排甾烷含量高于渤中19-4油田原油，这可能与成熟度差异有关。综合以上分析，可以认为渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油的母源及母源环境相似，但成熟度存在差异。

图4 渤中19-6构造带原油生物标志化合物分布谱图

如图5所示，进一步利用反映母源、环境、成熟度等相关生物标志化合物参数对渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油进行了对比：①在反映原油母源的参数图中(图5a)，渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油C27/C29规则甾烷含量分布在1.0左右，奥利烷含量较高，奥利烷/C30藿烷参数值均高于0.1，表明渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油母源相似，陆源输入的高等植物贡献较大。②在反映原油母源环境的参数图中(图5b)，渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油伽马蜡烷含量均较低(分布在0.1左右)，C30重排藿烷(C30DH)含量低于C29Ts， C30DH/C29Ts参数值分布在0.6～0.8，表明原油母源沉积水体为淡水环境，且富含黏土等矿物质。③在反映原油成熟度的参数图中，渤中19-6凝析气田凝析油Ts/(Ts+Tm)参数值大于0.7，渤中19-4油田原油Ts/(Ts+Tm)参数值分布在0.56左右，明显低于渤中19-6凝析油(图5c)；渤中19-6凝析气田凝析油C31升藿烷S/(S+R)参数值分布在0.65左右(已达到异构化平衡终点)，渤中19-4油田原油C31升藿烷S/(S+R)参数值分布在0.57左右，低于渤中19-6凝析气田凝析油(图5c)。此外，利用C29甾烷的不同异构体参数来表征这2个油藏原油的成熟度，可以发现渤中19-6凝析气田凝析油C29甾烷异构化参数值分布在0.6左右(已达到异构化平衡终点值)，而渤中19-4油田原油C29甾烷异构化参数值分布在0.51左右，低于渤中19-6凝析气田凝析油(图5d)。由此可见，渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油的母源及母源环境相似，但成熟度差异较为明显。

图5 渤中19-6凝析气田与渤中19-4油田原油生物标志化合物参数对比图

如图6所示，进一步利用芳烃参数甲基萘比值(MNR)[15]和甲基菲参数(F1、F2)[16]计算了渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油成熟度(Ro)，可以看出渤中19-6凝析气田凝析油成熟度分布在1.5%左右，属于高熟原油；而渤中19-4油田原油成熟度分布在0.8%～1.0%，属于正常原油。结合上述原油色质谱图特征分析，可以发现渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油在全烃色谱图上主峰碳的差异以及甾烷系列中重排甾烷的差异等均是成熟度不同引起的，其中成熟度高的渤中19-6凝析气田凝析油表现出低碳数烷烃占优势，主峰碳以低碳数为主，重排甾烷也发育；而成熟度低的渤中19-4油田原油则表现出色谱图上较高碳数的主峰，重排甾烷含量略低于渤中19-6凝析气田凝析油的特征。因此，渤中19-6凝析气田凝析油与渤中19-4油田原油属于同源产物，但二者成熟度不同，为烃源岩在不同演化阶段所生成的产物，其中渤中19-6凝析气田凝析油为烃源岩在高演化阶段生成的凝析油气，渤中19-4油田原油属于烃源岩在成熟阶段生成的正常原油。

注：Ro1为公式计算平均值(Ro=0.82+0.175×MNR、Ro=-0.6×MPI1+2.3 )；Ro2为公式计算平均值(Ro=2.242×F1-0.166、Ro=3.739×F2-0.162)

3.3 油气成藏过程

渤中19-6凝析气田凝析油和渤中19-4油田原油属于同源不同阶生成的产物，其中渤中19-6油气藏主要为凝析油气，赋存于3 500 m以深的孔店组和潜山中；而渤中19-4油田为成熟原油，主要赋存于3 500 m以浅的馆陶组和明化镇组中。

渤中19-6凝析气田圈闭上部普遍发育沥青，计算沥青等效镜质体反射率(Ro)为0.9%[1]，与渤中19-4油田原油成熟度一致。从渤中19-6构造带及周缘次洼烃源岩埋藏热演化史来看，20 Ma左右烃源岩成熟度达到0.9%(图7)，表明渤中19-4油田原油及渤中19-6 凝析气田圈闭上部普遍发育的沥青是烃源岩在20 Ma左右生成的产物。分析认为，该时期烃源岩生成的原油早期进入深层潜山圈闭中，形成原生油藏；后期由于新构造运动的影响，断裂普遍发育，圈闭有效性被破坏，油气沿着断层等通道向上逸散运移进入馆陶组、明化镇组等浅层圈闭储层中，并在早期赋存的圈闭上部形成沥青(图8)。深部古油藏在破坏调整过程中(受地层埋深的影响，此时古圈闭中烃类属于高温流体)，高温烃类流体沿着断裂向上运移，进入2 000 m以浅的地层后(按照地温梯度计算，2 000 m以浅的地层温度低于100 ℃，适合微生物活动)开始遭受降解并进入浅层圈闭储层中，且静温测试显示圈闭地层温度在70 ℃左右，地层水中微生物活跃。

图7 渤中19-6构造带烃源岩热成熟度演化史

因此，可以推测：深部古油藏在向上运移调整的过程中，从进入2 000 m以浅的地层开始，在受到微生物等的次生作用下，原油普遍发生降解，表现为现今形成的渤中19-4油田中原油普遍发生“基线漂移、鼓包隆起”等的现象，普遍发育丰度较高的25-降藿烷系列，原油降解程度较高(图4)，表明该油藏受到新构造运动的影响严重，且持续时间较长，从而造成了现今渤中19-4油田原油具有密度高、酸值较高的格局(油藏API分布在22°左右，酸值分布在2.0左右)。后期随着馆陶组、明化镇组等地层的快速沉积作用以及新构造运动引起的火山作用，渤中19-6构造带及周缘次洼的烃源岩演化速度加快，短期内从成熟正常排油阶段进入高成熟凝析油生成阶段；而在巨厚的古近系覆盖作用下，渤中19-6构造带的圈闭有效性得到了极大保障，且与高成熟烃源岩形成了完美契合，烃源岩生成的凝析油气进入渤中19-6潜山圈闭中聚集成藏，从而形成了现今的渤中19-6凝析气田(图8)。

图8 渤中19-6构造带潜山油藏演化史过程

4 结论

1) 渤中19-6凝析气田的凝析油气属于烃源岩在高成熟阶段生成的原生凝析油气，凝析油裂解程度较低(在20%左右)，属于初始裂解阶段，对天然气的贡献量有限。

2) 渤中19-4油田原油与渤中19-6凝析气田凝析油具有母源类型、母源沉积环境相似的特征，表明二者属于同一来源。但是，渤中19-4油田原油成熟度低于渤中19-6凝析气田凝析油，其中渤中19-4油田原油属于烃源岩在成熟阶段生成的正常原油，而渤中19-6凝析气田凝析油为烃源岩在高成熟阶段生成的产物。

3) 渤中19-4油田属于次生成藏，原油早期聚集于深层潜山圈闭中，后期由于新构造运动的影响，圈闭被破坏，原油发生降解作用且向上逸散运移进入浅层圈闭中，形成渤中19-4油田。而烃源岩在高成熟阶段生成的凝析油气进入渤中19-6潜山圈闭中，形成现今的渤中19-6凝析气田。