南开大学的甲醇制烯烃反应机理研究获进展

近日，南开大学研究团队提出甲醇制烯烃(MTO)反应步骤与催化循环的三循环机理，即羟醛循环、烯烃循环与芳烃循环。相关研究成果发表于《基础研究》杂志。

MTO反应中第一个C—C键的形成、反应诱导期以及完整的反应网络对于MTO反应的进一步发展乃至C1化学的理解都具有重要意义。基于分子筛表面高活性甲氧基物种，分子筛的非骨架铝物种促进第一个C—C键形成的观点得到广泛关注。然而，该C—C键物种的形成及诱发整个MTO反应网络的过程尚不明晰。

该研究团队利用动力学结合停留淬灭-魔角旋转固体核磁共振技术手段，揭示出H-ZSM-5分子筛催化的MTO反应诱导期有大量不饱和醛/酮物种的生成，能促进双烯与芳烃活性中间物种的生成，进而诱发快速MTO反应。随后，通过多种谱学耦合技术以及动力学分析，进一步阐明基于H-ZSM-5分子筛上Brønsted和Lewis酸中心协同参与的完整MTO反应网络，提出了步进式三循环机理路线。

该研究揭示了MTO反应机理，同时可为MTO催化剂优化设计提供理论参考。