湖南水口山铅锌多金属矿田中铀的赋存状态及其共生矿物组合

刘 畅，田建吉，何德宝，王文全，李君阳，刘 威

( 1.铀资源勘查与评价技术重点实验室，核工业北京地质研究院，北京 100029；2.中国地质大学(北京)地球科学与资源学院，北京 100083)

0 引言

铀是重要的能源矿产和战略资源，其稳定、可靠的供给对于核电发展和国防安全具有重要意义。近年来，随着我国核电规模的进一步扩大，以及周边安全形势的局部动荡，天然铀的需求量日趋增大。共伴生铀资源的综合开发作为扩大铀资源量的有效途径，是近年来铀矿勘查的工作重点之一(陈跃辉，2014)。

位于湖南省常宁市松柏镇南部的水口山矿田，产有诸多铅锌多金属矿床(如老鸭巢Pb-Zn-Au矿床、鸭公塘Pb-Zn-Fe-Cu矿床、康家湾Pb-Zn-Au-Ag矿床等)，且这些矿床中均共伴生有一定规模的U矿化①②③④(刘霞林，1993)，是开展共伴生铀资源综合开发的有利地区。然而，已有地质工作主要集中于该区的Pb、Zn、Fe、Cu、Au、Ag矿化，并证实它们为燕山早期岩浆-热液成矿系统的产物(马丽艳等，2006；左昌虎等，2014；Huang et al.,2015;李永胜等，2020；秦锦华等，2020)。相比而言，该区的U矿化一直缺乏关注，仅在局部地段开展过放射性测量①②和勘查工作③，初步查明了铀矿化的宏观地质特征④。

基于此，本文在前人研究成果的基础上，通过α径迹蚀刻、扫描电镜-能谱分析和电子探针分析，对湖南水口山矿田铅锌多金属矿床中的铀矿石开展了微观岩矿相学研究，查明了铀的赋存状态及其共生矿物组合，并对U矿化的成因进行了约束，以期为后续的综合开发提供支撑。

1 矿田地质特征

水口山铅锌多金属矿田大地构造位置位于华夏地块与扬子地块之间的构造带—钦杭结合带的中段(图1a)。

矿田内出露的地层从老到新依次为(图1b)：泥盆纪碳酸盐岩建造(岩性包括灰岩和白云岩等)；石炭纪碳酸盐岩夹碎屑岩建造(岩性包括灰岩、白云岩和砂岩等)；二叠纪碳酸盐岩-碎屑岩建造(包括下二叠统栖霞组灰岩，下二叠统当冲组泥灰岩和碳质页岩，上二叠统斗岭组细砂岩、碳质页岩和泥岩，以及上二叠统长兴组页岩)；三叠纪碳酸盐岩建造(包括下三叠统大冶组灰岩夹白云岩、泥岩)和中生代碎屑岩建造(包括下侏罗统高家田组砂岩，以及下白垩统东井组细砂岩、粉砂岩和泥页岩)。

图1 水口山矿田大地构造位置图(a，据毛景文等，2011修改)及地质简图(b，据杨传益，1985修改)Fig.1 Maps showing tectonic setting(a,modified from Mao et al.,2011) and geology(b,modified from Yang,1985) of the Shuikoushan orefield in Hunan Province1-下白垩统东井组；2-下侏罗统高家田组；3-下三叠统大冶组；4-上二叠统长兴组；5-上二叠统斗岭组；6-下二叠统当冲组；7-下二叠统栖霞组；8-石炭纪地层；9-泥盆纪地层；10-英安斑岩；11-流纹斑岩；12-花岗斑岩；13-花岗闪长(斑)岩；14-地质界线；15-断层；16-背斜(①-鸭公塘倒转背斜；②-老鸭巢倒转背斜；③-康家湾倒转背斜)；17-矿床1-Lower Cretaceous Dongjing Formation;2-Lower Jurassic Gaojiatian Formation;3-Lower Triassic Daye Formation;4-Upper Permian Changxing Formation;5-Upper Permian Douling Formation;6-Lower Permian Dangchong Formation;7-Lower Permian Qixia Formation;8-Carboniferous;9-Devonian;10-dacite porphyry;11-rhyolite porphyry;12-granite porphyry;13-granodiorite;14-geological boundary;15-fault;16-anticline (①-Yagongtang overturned anticline;②-Laoyachao overturned anticline;③-Kangjiawan overturned anticline);17-deposit

矿田内岩浆侵入活动强烈，地表可见大量中酸性侵入岩，岩性包括花岗闪长(斑)岩、花岗斑岩、流纹斑岩和英安斑岩(图1b)。按侵入时间可划分为3个期次：第一期为广泛分布在矿田中部的水口山岩体，岩性为花岗闪长(斑)岩，单颗粒锆石U-Pb年代学研究揭示其形成于156～163 Ma(马丽艳等，2006；甄世民等，2012；左昌虎等，2014；Huang et al.,2015;李永胜等，2020)，与铅锌多金属矿化在时间和空间上密切相关；第二期为零星分布在矿田中部-南部的花岗斑岩，形成于143～160.9 Ma⑤；第三期为分布在矿田东部的超浅成-喷溢相的英安斑岩和流纹斑岩，形成于127.6～149.9 Ma⑤(秦锦华等，2020)。

矿田内构造发育(图1b)，主体为多个枢纽方向SN的倒转背斜、向斜，呈东西向展布；其次为一系列切割背(向)斜、走向SN的断裂，多具逆冲推覆的性质；此外，矿田内局部可见NW向断裂，常错段SN向断裂，应是最晚期构造活动的产物。

2 矿床地质特征

水口山铅锌多金属矿田包含3个主要的铅锌多金属矿床，分别为老鸭巢Pb-Zn-Au矿床、鸭公塘Pb-Zn-Fe-Cu矿床和康家湾Pb-Zn-Au-Ag矿床，且均共伴生有一定规模的U矿化①②③④(刘霞林，1993)。

其中，老鸭巢矿床位于矿田的中部(图1b)。矿区内出露的地层主要为下二叠统栖霞组、下二叠统当冲组以及上二叠统斗岭组。矿区内出露的侵入岩主要为水口山岩体的东段—4号花岗闪长(斑)岩。矿区内最显著的构造为老鸭巢倒转背斜，向东倒转，东翼被F1断裂切穿。铅锌多金属矿体主要产在4号花岗闪长(斑)岩超覆于栖霞组灰岩的北部接触带附近，产状与接触带产状近于一致，以筒柱状、囊状为主，次为扁豆状、透镜状等(秦锦华等，2020)。铀矿化主要产在铅锌多金属矿体内，受F1断裂上盘的次级构造裂隙控制，走向NE或NW，多呈脉状产出②④。

鸭公塘矿床位于矿田的西北部(图1b)。矿区内出露的地层主要为下二叠统栖霞组、下二叠统当冲组、上二叠统斗岭组以及下白垩统东井组。矿区内出露的侵入岩主要为水口山岩体的西段—3号花岗闪长(斑)岩。矿区内发育有鸭公塘倒转背斜，向东倒转，东翼被F2断裂切穿。铅锌多金属矿体主要产在鸭公塘倒转背斜的轴部，定位于3号花岗闪长(斑)岩与栖霞组灰岩的超覆接触部位，形态不规则，多呈筒柱状、透镜状、扁豆状等(李永胜等，2020)。铀矿化主要赋存在铅锌矿体和黄铁矿体内的张性破碎带中(图2)，与F2断裂下盘的次级构造裂隙关系密切⑥，走向为NE或NW向，呈不规则筒柱状产出③④。

图2 水口山矿田鸭公堂矿床V中段平面地质图(据注释③修改)Fig.2 Map showing geology of No.V middle section in Yagongtang deposit of the Shuikoushan orefield(modified from Note ③)1-当冲组；2-栖霞组；3-花岗闪长岩；4-矽卡岩；5-黄铁矿体；6-铅锌矿体；7-铀矿体；8-地质界线；9-断层1-Dangchong Formation;2-Qixia Formation;3-granodiorite;4-skarn;5-pyrite orebody;6-Pb-Zn orebody;7-uranium orebody;8-geological boundary;9-fault

康家湾矿床位于矿田的东北部(图1b)。矿区内出露的地层主要为下二叠统栖霞组、下二叠统当冲组、上二叠统斗岭组以及下白垩统东井组。矿区内未揭示到侵入岩的存在，仅在矿区东南侧出露有英安斑岩。矿区内主要构造为康家湾倒转背斜，向西倒转，西侧被F22断裂切穿。铅锌多金属矿体产在与F22断裂相沟通的、当冲组泥岩和栖霞组灰岩的层间界面，受“背斜加一刀”控制。铀矿化主要产在铅锌多金属矿体内，受张性构造控制，呈不规则零星分布(刘霞林，1993)。

现有成岩成矿年代学(马丽艳等，2006；左昌虎等，2014；Huang et al.,2015;李永胜等，2020)和地球化学(杨传益，1985；李能强和彭超，1996；路睿等，2013)等方面的研究，表明上述三个矿床中的铅锌多金属矿化，均与燕山早期花岗闪长(斑)岩的侵入及其派生的岩浆热液有关，属于同一成矿系统的产物(秦锦华等，2020)。

铅锌多金属矿石多具块状构造(图3a)，金属矿物主要为黄铁矿、方铅矿和闪锌矿(图3b)，还可见少量磁铁矿、黄铜矿、黝铜矿、自然金、辉银矿和辉钼矿等；脉石矿物包括石英、方解石和萤石等。根据矿物共生组合和脉体穿插关系，可将铅锌多金属成矿期主要划分为三个阶段(Huang et al.,2015;秦锦华等，2020)：①矽卡岩阶段，以发育大量石榴子石、透辉石和绿帘石等矽卡岩矿物为主要特征，并伴随磁铁矿化和黄铜矿化(局部可富集形成Fe-Cu工业矿体)；②黄铁矿-石英阶段，以发育大量黄铁矿为主要特征，形成黄铁矿体，并伴有石英的形成；③多金属硫化物(黄铁矿-闪锌矿-方铅矿)阶段，即铅锌多金属的主要矿化阶段，形成大量Fe、Pb、Zn的硫化物和Au、Ag矿物等。

铀矿石多具角砾状构造(图3c)，角砾为棱角状-次棱角状，成分包括铅锌多金属成矿期形成的含黄铁矿硅质角砾和硫化物角砾(图3d)，胶结物由石英、伊利石和黄铁矿等组成。

图3 水口山矿田典型矿石手标本及镜下照片Fig.3 Photos showing hand specimen and microscopic characteristics of typical ores in the Shuikoushan orefielda-块状铅锌多金属矿石手标本照片；b-块状铅锌多金属矿石中黄铁矿、闪锌矿(含黄铜矿乳滴)、方铅矿和石英共生(反射光)；c-角砾状铀矿石手标本照片；d-角砾状铀矿石中含黄铁矿硅质角砾和硫化物角砾(反射光);Py-黄铁矿；Sph-闪锌矿；Gal-方铅矿；Cpy-黄铜矿； Qz-石英；Il-伊利石a-massive Pb-Zn-polymetallic ore(hand specimen);b-pyrite coexisting with sphalerite,galena(containing emulsion droplet-shaped chalcopyrite) and quartz in massive Pb-Zn-polymetallic ore(reflected light);c-brecciform uranium ore(hand specimen);d-pyrite-bearing siliceous breccia and sulphides breccia in brecciform uranium ore(reflected light);Py-pyrite;Sph-sphalerite;Gal-galena;Cpy-chalcopyrite;Qz-quatrz;Il-illite

3 样品采集及测试方法

本次研究的样品均采集于老鸭巢-鸭公塘矿床矿石堆和康家湾矿床矿石堆中。光薄片磨制在广州拓岩检测技术有限公司完成，片子厚度为10～20 μm；样品中铀含量的测定在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成，所用仪器为THERMO公司生产的Element XR高分辨率等离子质谱仪；α径迹蚀刻在核工业北京地质研究院地质矿产研究所完成，依据样品中的铀含量确定辐照时间(赵凤民，1988)；扫描电镜能谱分析在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成，所用仪器为FEI Nova Nano SEM450型场发射扫描电镜；电子探针分析在核工业北京地质研究院分析测试研究所完成，所用仪器为JEOL JXA-8100电子探针分析仪，元素定量分析的测试条件为：加速电压15 kV；束流50 nA；束斑大小1～5 μm，修正方法ZAF。样品信息(包括样号、定名、铀含量、采样位置和辐照时间)详见表1。

表1 水口山矿田样品信息表Table 1 Statistics of samples from the Shuikoushan orefield

4 铀赋存状态及共生矿物组合

α径迹蚀刻法是利用感光胶片的片基，来记录α离子(由放射性元素衰变产生)造成的辐射损伤，后经化学蚀刻扩大径迹的方法。一般认为，呈密集分布的细脉、团块或放射状的α径迹表明铀以铀矿物的形式存在，而稀疏均匀分布的α径迹指示铀以类质同象的形式存在于锆石、钍石、独居石等矿物晶格中，或以离子(UO22+及其络离子)的形式吸附在黏土矿物(如高岭石、伊利石等)、碳质、沥青质等的表面(赵凤民，1988)。

水口山矿田中铀矿石的α径迹分布特征显示(图4)：铀集中分布在由石英、伊利石和黄铁矿组成的胶结物内(图4a、b)，少量散布在含黄铁矿硅质角砾中(在空间上与黄铁矿+伊利石集合体相对应，图4c、d)，其衰变引起的α径迹均呈团块状，可能代表铀矿物是铀的主要存在形式，但不排除吸附态铀的常见寄主矿物—伊利石中，含有少量以离子形式存在的铀(其衰变引起的α径迹可能被铀矿物的密集α径迹所掩盖)。

图4 水口山矿田铀矿石镜下照片及对应的α径迹分布特征Fig.4 Photos showing microscopic characteristics and corresponding α track distribution of uranium ores in the Shuikoushan orefielda-铀矿石中胶结物胶结硫化物角砾(反射光)；b-图a位置的α径迹分布特征，胶结物位置见团块状分布的α径迹(透射光，单偏光)；c-铀矿石中含黄铁矿硅质角砾(反射光)；d-图c位置的α径迹分布特征，黄铁矿+伊利石集合体位置见团块状分布的α径迹(透射光，单偏光)；Py-黄铁矿；Sph-闪锌矿；Gal-方铅矿；Qz-石英；Il-伊利石a-cementation of sulphides breccia in uranium ore(reflected light);b-α track distribution of Fig.4a(transimission light,plane-polarized light);c-pyrite-bearing siliceous breccia in uranium ore(reflected light);d-α track distribution of Fig.4c,and massive α track in the pyrite+illite aggregation(transimission light,plane-polarized light)；Py-pyrite;Sph-sphalerite;Gal-galena;Qz-quatrz;Il-illite

扫描电镜-能谱分析显示，铀矿石的胶结物内含有大量铀矿物—沥青铀矿和铀石(图5)。这些铀矿物多围绕早期硫化物(图5a)及其氧化后的次生矿物(如铅矾等，图5b)分布，或切穿早期硫化物(图5d)，与自形-半自形石英、鳞片状伊利石和自形-半自形黄铁矿共生(图5b、d)。沥青铀矿呈胶状、球粒状、肾状、葡萄状和超显微状，大小多在2～10 μm之间，在背散射图像中明暗程度不均一(图5c、e、f)，表明其遭受了明显后期改造。电子探针分析结果显示，较新鲜的沥青铀矿UO2含量为77.85%～80.75%，PbO含量为0.67%～1.25%，SiO2含量为0.16%～0.30%，CaO含量为2.84%～3.09%(表2)。经后期改造的沥青铀矿UO2含量为67.01%～68.24%，PbO含量为0.24%～0.56%，SiO2含量为6.66%～7.58%，CaO含量为1.95%～2.01%(表2)，指示后期改造过程中UO2、PbO、CaO的丢失和SiO2的带入。铀石呈粒状、短柱状，大小多在5～10 μm之间，在背散射图像中较沥青铀矿暗，常包裹沥青铀矿生长(图5e、f)，表明其形成要略晚于沥青铀矿。电子探针分析结果显示，铀石UO2含量为57.87%～61.02%，PbO含量为2.16%～4.50%，SiO2含量为16.43%～17.85%，CaO含量为1.83%～2.33%(表2)。然而，伊利石的电子探针分析结果中U含量均低于检测限(表3)，表明其内并未包含有足量的吸附态铀。因此，在铀矿石的胶结物内，沥青铀矿和铀石是铀的主要存在形式。

图5 水口山矿田铀矿石内胶结物的背散射图像Fig.5 BSE images showing the mineral association of cementation in uranium ores of the Shuikoushan orefielda-沥青铀矿围绕方铅矿分布；b-沥青铀矿与石英、伊利石和黄铁矿共生，分布在铅矾的外围；c-沥青铀矿与石英、伊利石和黄铁矿共生，其中石英和伊利石内可见超显微状沥青铀矿；d-铀石与石英、伊利石和黄铁矿共生，围绕黄铁矿和方铅矿分布；e-铀石包裹沥青铀矿生长；f-沥青铀矿、铀石与石英、伊利石和黄铁矿共生；Py-黄铁矿；Gal-方铅矿；Pit-沥青铀矿；Qz-石英；Ang-铅矾；Il-伊利石；Cof-铀石a-pitchblende distributes around galena;b-pitchblende coexists with quartz,illite and pyrite,and distributes around anglesite;c-pitchblende coexists with quartz,illite and pyrite,and occurs as ultramicroscopic particles in the quartz and illite;d-coffinite coexists with quartz,illite and pyrite,and distributes around pyrite and galena;e-pitchblende occurs as inclusions in coffinite;f-pitchblende and coffinite coexist with quartz,illite and pyrite；Py- pyrite;Gal-galena;Pit-pitchblende;Qz-quatrz;Ang-anglesite;Il-illite;Cof-coffinite

表3 水口山矿田铀矿石中与铀矿物共生伊利石的电子探针分析结果、结构式及形成温度Table 3 EPMA results,structural formula and formation temperature of illite associated with uranium minerals in uraniumores of the Shuikoushan orefield

铀矿石的含黄铁矿硅质角砾中也见有少量沥青铀矿(图6)。沥青铀矿呈超显微状(图6b)或不规则状(图6c)产出，与黄铁矿+伊利石集合体(含少量石英)共生，沿微裂隙充填进入早期含黄铁矿硅质角砾中(图6a、c)。电子探针分析结果显示，沥青铀矿UO2含量为78.07%～79.63%，PbO含量为0.67%～1.37%，SiO2含量为0.23%～0.54%，CaO含量为2.73%～2.85%(表2)，成分与胶结物中较新鲜的沥青铀矿一致。然而，伊利石的电子探针点分析结果中也未检测到U(表3)，且电子探针面扫描图像(图6d)中伊利石对应位置也未出现U富集。因此，在铀矿石的含黄铁矿硅质角砾中，铀矿物—沥青铀矿仍是铀的主要存在形式。

5 对铀矿化成因的约束

共生矿物组合是成矿作用的直接产物，研究其特征可以反映矿质沉淀时的物化条件(赵凤民和郑自先，1983；刘善琪等，2013；谢伟和温守钦，2020)，并约束矿床成因(刘畅等，2020)。水口山矿田铀矿石中铀主要以沥青铀矿和铀石的形式存在，并常与石英、伊利石和黄铁矿共生，表明铀成矿发生在还原、中性-弱酸性条件下(Hansley and Fitzpatrick,1989;Schoonen and Barnes,1991;Fulignati,2020)；其次，沥青铀矿和铀石均具有较低的Th含量(表2，均低于检测限0.01%)，指示铀成矿发生在低温环境中(Goldhaber et al.,1987;Förster,2006;Frimmel et al.,2014)，这也与伊利石的成分温度计(表3)得到的温度范围(183～210℃)相符。

此外，水口山矿田中铀矿体产出明显受构造控制，主要赋存在铅锌多金属矿体内的构造破碎/裂隙带中②③④⑥(刘霞林，1993)，叠加成矿特征明显；铀矿石多具角砾状构造(图3c)，铀常以独立铀矿物的形式存在，同石英、伊利石和黄铁矿共生，广泛分布在胶结物内，围绕早期硫化物及其氧化后的次生矿物生长，或切穿早期硫化物(图5)，少量沿微裂隙充填进入早期含黄铁矿硅质角砾中(图6)；铀矿化主要在低温条件下进行，明显区别于铅锌多金属的中温-低温成因(刘伟，1994；路睿等，2013)；铀成矿年龄约为47 Ma⑥，远远晚于铅锌多金属矿化的年龄(铅锌多金属矿石中辉钼矿Re-Os年龄为157.8±1.4 Ma，Huang et al.,2015)。综合以上地质、地球化学及成矿年代学研究成果，认为水口山矿田中铀矿化的形成应晚于铅锌多金属矿化，可能是后期构造-热液活动的产物。

图6 水口山矿田铀矿石内含黄铁矿硅质角砾的背散射图像(a～c)及电子探针面扫描图像(d)Fig.6 BSE(a～c) and EPMA(d) images showing the mineral association of pyrite-bearing siliceous breccia in uranium ores of the Shuikoushan orefielda-黄铁矿+伊利石集合体内含少量石英；b-黄铁矿+伊利石集合体内的超显微状沥青铀矿；c-不规则状沥青铀矿分布在黄铁矿+伊利石集合体内；d-图c位置的电子探针面扫描图像(U元素)；Py-黄铁矿；Qz-石英；Il-伊利石；Pit-沥青铀矿a-pyrite+illite aggregation containing minor quartz;b-pitchblende occurring as ultramicroscopic particles in the pyrite+illite aggregation;c-irregular-shaped pitchblende in the pyrite+illite aggregation;d-EPMA image of Fig.6c(element uranium)；Py-pyrite;Qz-quatrz;Il-illite;Pit-pitchblende

6 对后续综合开发的指示

早在20世纪50年代末，人们就注意到水口山矿田中共伴生铀矿化的现象。经过70年代进一步的勘查③，初步控制该矿田中铀矿储量至少有200～250 t(已达到小型铀矿规模)，矿石中铀平均品位为0.12%(超过硬岩型铀矿的工业品位0.05%)，局部可达0.6%，表现出较好的成矿远景。目前，矿山为防止井下放射性污染，采取了留铀采铅锌的开发方式(刘霞林，1993)，使得已知铀矿石遭受了最小程度的破坏。本次研究揭示独立铀矿物(沥青铀矿和铀石)是水口山矿田中铀的主要存在形式，它们易被提取利用。综上所述，水口山矿田中的铀矿化具有一定的规模、较高的品位、成熟的开采利用条件，通过现有的地质工程，可实现对共伴生铀资源的综合开发。

7 结论

(1)水口山矿田中的铀矿石多具角砾状构造，铀主要以独立铀矿物(沥青铀矿和铀石)的形式存在，与石英、伊利石和黄铁矿共生，广泛分布在胶结物内，围绕早期硫化物及其氧化后的次生矿物生长，或切穿早期硫化物，少量沿微裂隙充填进入早期含黄铁矿硅质角砾中。

(2)水口山矿田中铀矿化的产出特征及共生矿物组合揭示其应是铅锌矿化之后构造-热液活动的产物，矿质沉淀发生在还原、中性-弱酸性、低温环境中。

(3)水口山矿田中的铀矿化具有一定的规模、较高的品位、成熟的开采利用条件，通过现有的地质工程，可实现对共伴生铀资源的综合开发。

致谢：野外工作期间，得到了湖南水口山有色金属集团有限公司一线地质人员的大力支持，分析过程中得到了核工业北京地质研究院分析测试研究中心刘牧、邓刘敏的大力帮助，在此表示由衷的感谢！

[注 释]

①湖南冶金地勘公司物探队.1958.湖南省常宁县水口山铅锌矿区放射性测量报告[R].

②湖南冶金物理探矿队.1967.湖南七号矿区伴生铀矿放射性测量及地质评勘报告[R].

③湖南省革命委员会地质局四一七队.1972.湖南省常宁市水口山铅锌矿鸭公塘I矿体铀矿储量报告[R].

④北京第三研究所.1975.湖南常宁水口山多金属-铀型矿床基本地质特点[R].

⑤湖南省有色地质勘查局217队.2005.湖南省常宁市水口山铅锌矿资源储量核实报告[R].

⑥中国核工业地质局.2005.中南铀矿地质志[R].

[附中文参考文献]

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