陆域冻土区天然气水合物勘探研究进展

裴发根, 方 慧, 杜炳锐, 吕琴音

(1.中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所，廊坊 065000；2.成都理工大学 地球物理学院，成都 610059；3.国家现代地质勘查技术研究中心，廊坊 065000；4.自然资源部地球物理电磁法探测技术重点实验室，廊坊 065000)

0 引言

天然气水合物是在高压、低温条件下(通常压力>10 MPa，温度0℃～10 ℃)形成的以水分子为主体分子、天然气(甲烷、乙烷、二氧化碳等)为客体分子的笼形结晶化合物[1]，主要分布在大陆边缘海域和陆域多年冻土区中，具有分布广、能量密度高、资源量大等优点。已发现的天然气水合物主要以结构I型甲烷水合物为主，而甲烷是目前所有使用的碳氢化合物中排放污染最少的清洁能源[2]。因此，天然气水合物被视为克服当前能源危机、减少环境污染的可行替代品，尤其是能源资源匮乏的我国、印度、日本等国家。

尽管陆域冻土区的天然气水合物资源量在天然气水合物资源总量中占比较少，但冻土区水合物资源量也可达1013m3～1016m3[3-4]，如阿拉斯加北坡水合物可开采的资源量约为2.42×1012m3[5]，显示了其巨大的能源资源潜力。我国的冻土面积达215 × 104km2，是世界第三大冻土大国[6]。羌塘盆地、木里盆地、垭口盆地和青海乌丽地区等冻土区均具有良好的天然气水合物资源勘探前景[7-8]，初步估算我国冻土区水合物资源量可达3.8×1013m3[9]，尤其是位于青藏高原东北缘的祁连山木里冻土区具备了水合物成藏的源-运-储及多年冻土等条件，2008年首次实现了中纬度冻土区钻获水合物实物样品的突破[10]。陆域冻土区天然气水合物在成藏控制因素、赋存状态、物性特征等方面均与海域天然气水合物表现出明显不同，导致其在天然气水合物的勘探识别标志表现出显著差异。海域天然气水合物具有似海底反射界面(BSR)、双层BSR、BSR下方空白反射或弱反射带、速度振幅下拉、地震烟囱、较低的氯浓度值、与麻坑泥火山和冷泉相伴生等地质、地球物理地球化学等指示标志[11-15]。然而，陆域冻土区的水合物无BSR等典型的识别标志，导致海域成熟的地球物理地球化学水合物勘探技术并不能很好地应用于冻土区水合物的调查评价，特别是我国冻土区唯一发现水合物地区——祁连山木里地区，区内水合物具有埋深浅、储存在固结良好成岩岩石裂隙与孔隙之中、储层物性条件差、横向与纵向非均质性强等独特性质，导致我国冻土区水合物探测面临着更为严峻的挑战。

自2009年以来，依托于中国地质科学院地球物理地球化学勘查研究所(物化探所)牵头完成国家863计划课题“冻土带天然气水合物地球物理勘查技术”、水合物国家专项下属项目“陆域天然气水合物勘查技术研究与集成”、国土资源部行业科研专项“冻土区天然气水合物物化探技术攻关”、地质调查项目“陆域冻土区天然气水合物勘查技术方法集成”、“青南藏北冻土区天然气水合物资源勘查”、“东北冻土区天然气水合物资源勘查(物化探所)”等项目及课题，在青藏高原与漠河盆地等冻土区，历经十多年水合物勘探技术攻关，在地球物理、地球化学、测井等方面形成了系列成果与认识，作者将我国陆域冻土区水合物勘查技术、识别标志、环境效应等研究取得的主要进展进行概述。

1 冻土区天然气水合物勘探历程

20世纪60年代，在西西伯利亚北部马尔卡气田和麦索雅哈气田报道了冻土天然气水合物[16-17]，而后有学者计算获得俄罗斯西西伯利亚盆地、Timan-Pechora盆地等冻土区水合物稳定带底界分布范围在400 m～2 000 m之间[18]；20世纪70年代，相继在加拿大麦肯齐三角洲地区和美国阿拉斯加北坡普拉德霍湾地区发现了水合物实现物样品[19-20]；1998年，加拿大地质调查局与日本国家石油公司、美国能源部门、美国地质调查局等合作，在加拿大马利克地区实施了世界首个陆上冻土区水合物钻探工程，并估算了马利克地区的水合物资源量；2002年，加拿大马更些冻土区天然气水合物试验性开采获得成功，采用降压法和加热法共产天然气516 m3[21]，2006年～2008年，采用改进的降压法进行较长期的试开采，生产天然气13 000 m3[22]；2012 年，采用CO2与N2置换法在阿拉斯加北坡普罗德霍湾地区的水合物试验井进行水合物试采，累计产天然气约3×104m3[23]，依据美国天然气水合物开发和研究规划，将继续开展阿拉斯加地区的天然气水合物开采试验研究，以推动水合物开发的商业化进程。

与上述国家相比，我国对陆域水合物的研究起步相对较晚。20世纪80年代，陆续翻译与报道国外水合物研究成果；1990年中科院下属科研院所在实验室合成气水合物，后续开展了青藏高原冻土层的天然气水合物的研究工作[24]，认为青藏高原存在形成重烃类水合物的冻土及温压条件[25]。针对青藏高原永冻土区，诸多学者研究认为其具有较好的天然气水合物成矿远景[26-30]，并估算了水合物资源量在1.2×1011m3～2.4×1014m3[29]。作为青藏高原东北缘典型的多年冻土区——祁连山冻土区，依据区内烃类气体组分、冻土层厚度、地温梯度等数据，认为其满足水合物形成的温压条件，估算水合物稳定带厚度[30]；2008年在区内成功钻获水合物实物样品，使我国成为中纬度冻土区首次钻遇水合物的国家，也是至今为止，全球范围内唯一一个发现水合物的中纬度冻土区；此后，物化探所在基本科研项目、863课题、地质调查与行业专项项目资助下，开展了陆域冻土区天然气水合物勘探技术攻关，形成了一系列水合物勘探成果与认识，推动了冻土区水合物调查、评价与研究，2013年8月依据物化探预测成果提出的井位建议，经专家充分论证，确立了DK-9钻探实验井成功获取了水合物，单层厚度超过20 m，累计厚度为45.56 m，取得了水合物 “扩边”勘查的重大进展。2011年与2016年，在木里冻土区分别成功地完成了直井与水平对接井天然气水合物试采，受区内水合物储层“三低”(低孔、低渗和低含水合物饱和度)，与第一次直井试采相比，第二次试采累计产气量明显提升，但也仅为1 078.4 m3[31]，然而，本次水合物试采形成的技术与工艺推动了我国陆域试采模拟实验技术的快速发展，也为我国水合物下一步开发奠定了良好的基础。

2 取得的主要成果与进展

物化探所通过十多年冻土区水合物地球物理地球化学勘查技术攻关，取得了以下主要成果与进展。

2.1 确立了冻土区天然气水合物综合地球物理地球化学识别标志与判别特征

针对木里冻土区天然气水合物，开展了二维反射地震、低频探地雷达、音频大地电磁测深、高密度电法、可控源音频大地电磁测深、地面核磁共振、综合地球物理测井、土壤地球化学、岩屑地球化学测井等物化探方法试验，获得了冻土带天然气水合物的综合地球物理地球化学识别标志与特征。

在冻土区水合物储层地震学属性特征研究方面，未发现类似于环北极圈冻土区水合物明显的地震学响应特征，也未发现类似于海域水合物的BSR指示标志，受木里冻土区水合物层与围岩之间声速、密度差异较小的缘故，区内的水合物未表现较为明显的波阻抗异常特征。因而开展了二维地震采集试验、井震约束处理、地震属性分析、数值模拟等攻关研究，初步确立了“高频”、 “弱振幅”作为判别水合物储层的两个重要特征[32-36]，由于木里地区的特殊性，利用单一的地震方法直接识别水合物储层难度较大[37]。

在水合物电性响应特征方面，音频大地电磁测深、可控源音频大地电磁测深、高密度电法均能够较好地划分永冻土层、识别断裂构造[38-42]，但考虑到探测深度、青藏高原特殊的地形地貌、供电条件、电磁干扰、实施难易程度等因素，优选了音频大地电磁测深作为探测高原冻土区水合物的一种主要方法[43]。在此基础之上，开展冻土区天然气水合物数值理论模拟、实测数据的电性响应研究，认为中高阻异常特征作为识别水合物储层的电性标志[36,44-46]，确立了电磁法是直接探测水合物储层和间接探测与水合物成藏密切相关的冻土、断裂等控制因素的有效方法。

在水合物雷达电磁波响应研究方面，由于含水合物储层与不含水合物围岩在介电常数、电阻率参数上具有明显差异[47]，为使用探地雷达探测水合物提供了良好的物性条件。首先，开展了探地雷达探测水合物实验室电磁特征研究，实验结果表明雷达波对水合物层具有良好的电磁响应，且获取了不同含水合物饱和度条件下介电常数的变化规律[48-49]，为开展数值模拟研究提供了基础数据；其次，进行了基于青藏高原冻土区地电模型的数值理论模拟，并首次开展了基于伪随机编码大功率低频探地雷达的野外试验及水合物储层弱信号提取等研究，结果表明水合物储层表现为强振幅变化、频率突变的反射特征[50-51]，可作为水合物层识别标志[43]。

在水合物综合地球物理测井响应研究方面，极地冻土区水合物储层表现高声速、高电阻率的测井响应特征[52]。然而，通过对木里冻土区水合物储层的自然伽马、视电阻率、声波时差、密度、井径等测井参数统计分析，结果表明不同类型的水合物储层表现出来的特征有所差异，总体来说，水合物储层主要表现为高电阻率特征[36,43,53-55]，其中砂岩储层水合物储层表现为高电阻率、低自然伽马；泥岩裂缝型储层表现为高电阻率、略低密度值；页岩裂缝型则表现为高电阻率、高纵波速度[43,54]。

在水合物地球化学响应特征方面，在木里冻土区开展了酸解烃法、顶空气法、游离烃法、热释光法、热释汞法、惰性气体法、地球化学测井法等方法有效性试验，获取了冻土区水合物地球化学响应特征。其中，酸解烃异常、顶空气异常、负Cl元素异常可作为探测水合物的标志与特征，游离烃异常、惰性气体异常、热释汞异常、微量元素(Ba、V、Fe 和Ca 等)异常等可作为水合物辅助判别特征[56-67]。此外还运用了微生物调查技术、同位素方法技术等技术，发现甲烷碳同位素低值异常、烃氧化微生物丰度异常等对水合物具有一定指示作用[56, 67]。

2.2 创新集成了陆域冻土区天然气水合物地球物理地球化学勘查技术体系

通过在青藏高原、漠河冻土区开展多门类、多方法的地球物理、地球化学、测井等技术方法探测水合物有效性试验，创新集成了陆域冻土区天然气水合物勘查技术体系。地球物理勘查技术主要用于冻土分布、断裂构造、地下水、温压稳定带等水合物成藏控制因素和水合物储层的探测，主要方法技术包括:①反射地震；②音频大地电磁测深；③大功率低频探地雷达；④地面核磁共振技术和综合测井技术。地球化学勘查技术则是获取水合物烃类气体来源与气体成因及识别水合物储层的重要技术手段，主要方法技术有：①酸解烃技术；②顶空气技术；③游离烃技术；④热释汞方法技术；⑤同位素方法技术；⑥惰性气体方法技术；⑦微生物方法技术等。

通过冻土区的水合物探测方法技术试验，建立了适用于青藏高原冻土区高分辨率反射地震数据采集技术，即小道距、小炮距、高覆盖次数和长排列接收、可控震源、冬季施工采集方案，可降低浅表冻融层吸收影响，提高信噪比和分辨率[32,37,68-70]。确立了音频大地电磁观测时段、时长、极距、天气等关键采集参数，降低“死频段”低信噪比的影响，有效提升数据质量[71]。创新集成了一套基于伪随机编码的大功率低频探地雷达，并应用于木里地区天然气水合物勘探取得良好的探测效果，其有效探测深度可达200 m[43,51]。通过冻土区的地面核磁共振试验确立了脉冲的持续时间、脉冲间歇时间、叠加次数和单边边长等重要参数，其有效探测深度可达150 m。综合地球物理测井具有探测精度高、分辨率高等优点，被认为是在水合物储层识别和储层评价最有效的方法之一。通过多参数测井方法试验，优选视电阻率、声波时差、自然伽马、密度、超声成像等参数作为冻土区探测水合物主要测井技术手段。此外，通过开展冻土区水合物地球化学试验与研究[56-67,72-77]，系统分析了我国陆域冻土区水合物特征，提出了地质背景调查、土壤调查、井中化探和烃源岩调查4 种工作手段为一体的“四位一体”冻土区水合物地球化学方法技术体系[67]。

在间接探测水合物方面，反射地震主要用于与水合物成藏密切相关的断裂构造推断、地层划分、岩性识别等[34,37]；音频大地电磁测深可用于刻画冻土分布、划分断裂构造等[38-46]；低频探地雷达可用于查明冻融层、永冻土分布[50-51]；地面核磁共振主要用于划分冻土层和地下水发育情况调查[43]。顶空气、酸解烃、游离气法等技术方法可用于分析水合物烃源气体条件[57-58,61,67-78]。

在直接识别水合物储层方面，音频大地电磁的中高阻异常(位于断裂带附近)的电性特征和低频探地雷达的强振幅变化、频率突变的反射特征可作为水合物储层的识别标志[36,44-46,50-51]；反射地震中高频、弱振幅地震学响应特征可作为水合物储层辅助判别特征[32-36]；由于木里冻土区储层类型复杂，不同参数测井对不同类型水合物储层有所差异，总体而言，视电阻率测井对水合物储层敏感，其中，声波时差测井对页岩裂隙型储层敏感，自然伽马测井对砂岩孔隙型储层、密度测井对泥岩裂隙型储层均具有一定敏感性[36,43,53-55]。井中地球化学中的酸解烃、顶空气、同位素分析技术可用于圈定水合物储层[43]。

依据冻土区水合物地球物理地球化学勘查方法技术特点，提出了冻土区水合物普查与详查阶段采用的勘查技术方法组合。①普查阶段，针对陆域天然气的水合物潜在分布的冻土区，应首先在小比例尺、大范围冻土区地质普查工作，其工作内容主要包括：区域断裂构造、冻土分布、地形特征和区域烃类异常等，主要是利用音频大地电磁测深、二维地震、探地雷达等方法技术，结合冻土特征、地球化学异常评价天然气水合物赋存潜力，进一步缩小勘查范围，优选有利区块；②详查阶段：在优选有利区块之后，利用更为精细的地球物理方法组合开展有利区详查工作。在优选的有利区块内，开展大比例尺的地球化学扫面、音频大地电磁测量、探地雷测测量工作，查明与天然气水合物成藏要素的特征，包括大比例尺断裂构造分布特征、永冻土发育情况、烃类异常等，确定天然气水合物赋存可能性的区域，开展浅层反射地震、地面核磁共振等工作，结合各类技术方法的异常特征和识别标志情况，确定探井位置，实施钻探和地球物理测井、岩石物理实验和井中地球化学样品分析工作，依据相关的钻探与测井结果对其他方法进行约束，提升水合物地球物理地球化学勘查技术方法应用水平。

2.3 建立了适用于冻土区固结型天然气水合物储层评价方法

以岩石物理实验为基础，获取了木里冻土区的地层参数，同时，对实物岩心采用X 射线和CT 扫描技术构建了水合物储层数字岩心模型，为开展冻土区水合物储层数值模拟和储层评价研究奠定了坚实的基础[55,79]。通过数值模拟判别了木里冻土区水合物的微观接触关系——以接触型水合物分布类型为主，分析了不同条件作用下的电性响应特征和主要控制因素，探讨了产生机理和对岩石宏观物理特性的影响规律[55]，为建立冻土区水合物微观特征与宏观属性之间的联系奠定了良好的基础。

开展了木里冻土区固结型天然气水合物储层参数评价方法研究，结果表明自然伽马测井是计算泥岩含量的可靠方法[80]，提出了密度测井更适合于区内储层的孔隙度评价[54]；活度分层法对地层岩性划分具有较好应用效果[81]; 对于泥质含量<10%水合物储层，应采用阿尔奇公式计算水合物饱和度；对于泥质含量≥修正10%水合物储层，应采用修正阿尔奇公式和印度尼西亚公式[54]。在此基础之上，开发了水合物测井评价系统，该系统主要包括测井数据预处理、测井响应特征与岩性分析、岩性与储层识别技术和储层参数计算与评价四大功能模块[82]，登记了软件著作权2项，分别为“祁连山木里地区天然气水合物测井解释软件”和“陆域冻土区水合物参数最优化解释软件”，为我国陆域冻土区水合物储层评价和资源量估算提供可靠的技术支撑。

2.4 构建了木里冻土区天然气水合物成藏模式和综合勘查模型

借鉴环北极冻土区和海域地区水合物成藏控制要素的研究思路与成果，以天然气水合物油气系统理论为指导[5,83-84]，根据祁连山木里地区天然气水合物地质、地球物理地球化学勘查技术和钻探成果，分析了冻土、断裂构造、水合物稳定带、烃源岩等地质条件对水合物成藏的控制作用，总结了木里地区天然气水合物成藏模式(图1)，并进一步建立了水合物地球物理地球化学综合勘查模型(图2)，木里冻土区成藏模式和综合勘查模型对我国陆域冻土区水合物勘查具有重要意义，可为后续冻土区水合物调查评价提供科学有益的指导。

图1 祁连山木里冻土区天然气水合物成藏模式[42]Fig.1 Schematic diagram of gas hydrate accumulation in the Muli area of Qilian mountains

图2 祁连山木里冻土区天然气水合物勘查模型[62]Fig.2 Schematic diagram of the natural gas hydrate reservoir comprehensive exploration model in the Muli area of Qilian mountains

以水合物地球物理异常特征、水合物地球化学异常特征、冻土厚度、水合物稳定带厚度、断裂分布等为预测变量，采用BP人工神经网络、支持向量机、特征分析、逻辑斯谛回归预测等多种线性与非线性算法，自主开发了冻土区天然气水合物成藏预测系统，预测得到了木里地区的水合物成藏有利区分布(图3)，圈定了3个Ⅰ级有利区和4个Ⅱ级有利区，其中，在Ⅰ级有利区内，冻土发育良好，其厚度大都大于65 m，具有较厚的水合物稳定带厚度；在电性上，呈现了“中高阻”异常特征；低频探地雷达表现为“强振幅”特征，指示着水合物储层的雷达电磁波反射特征；在过DK3-DK9的近东西向的地震剖面上表现为“弱振幅、中等波阻抗”特征；在地球化学异常上，基本位于顶空气甲烷环状异常和酸解烃甲烷的顶部高值异常区域内，且位于地球化学多指标分形-GIS预测异常区内。

图3 木里冻土区钻探核心区水合物成藏有利区分布图Fig.3 Distribution map of favorable areas for hydrate accumulation in the core area of the Muli permafrost area

2.5 冻土区天然气水合物环境效应研究

据估算，天然气水合物所含的碳资源量几乎是其他碳资源量总和的两倍[85]，是全球重要的碳库。天然气水合物是亚稳定性产物，随着温度与压力条件的扰动变化，会发现分解(亦或生成)。早在上世纪八九十年代，已有学者认识到水合物稳定条件的改变导致甲烷等气体发生泄漏，对全球气候、环境产生巨大影响[86-87]。地质历史时期上的缺氧、变暖等气候变化、生物灭绝事件可能与水合物的灾难性分解有关[88-89]。

针对祁连山木里冻土区水合物试开采区开展环境效应研究是一项具有十分必要且重要的工作。围绕着水合物试采前后开展了甲烷和二氧化碳监测、水合物开采前后地层稳定性等研究工作，结果表明：①区内高寒草原、草甸区甲烷排放具有季节性变化和区域分布特点[90-92]，最大吸收值约是最大排放值的5倍，表现为巨大的碳汇能力[91,93]，对青藏高原碳循环乃至我国“双碳”目标的实现均具有重要意义；②水合物试采期间，甲烷含量略微降低，未造成甲烷明显排放；而试采引起了二氧化碳含量升高，可能与甲烷燃烧释放产物有关，水合物试采对区内环境的影响可控[90, 93-94]；③推断水合物降压试采引起原水合物储层电阻率增加的主要原因为焦耳-汤姆逊效应和水合物分解吸热导致冰相地层形成而引起的，试采后不会对地层的稳定产生不良影响[95]。这些试验性研究成果可为陆域冻土区水合物的环境效应和试采地层稳定性评价提供有益的指导。

3 展望

尽管我国陆域冻土区天然气水合物勘查起步较晚，但经过十多年的不懈努力，建立了冻土区水合物地球物理地球化学勘查技术体系，归纳总结了陆域区水合物识别标志与判别特征，在水合物储层评价与环境效应研究等方面也取得诸多认识。随着冻土区水合物勘探进程的持续推进，笔者对后续水合物调查研究作了以下三个方面的展望。

1) 开展“深浅兼顾、常规油气与水合物兼探”综合调查评价。俄罗斯的麦索雅哈气田、阿拉斯加北坡普拉德霍海湾-库帕鲁克河地区以及我国的祁连山木里冻土区，均发现了常规油气田(或油气显示)与天然气水合物共生成藏关系，浅部的水合物藏对中-深部的油气藏具有一定的指示作用，因而，应开展以油气与水合物为主的综合资源勘探，可节约勘探成本，提升联合勘探效益。

2) 加强青藏高原冻土、水合物分解逸散之环境效应研究。众多学者研究表明，随着全球气候变暖，青藏高原冻土正发生退化，冻土退化将引起生态环境连锁反应，冻融层范围扩大、冻土底板上移均可导致水合物稳定带厚度变薄，助推冻土区内水合物发生分解，将引起甲烷气体释放，进一步加剧气候变暖。目前国际上对水合物环境效应多集中于海洋地区，以及环北极圈地区的数值模拟研究。青藏高原水合物环境效应研究较为滞后，甲烷排放特征、同位素变化规律、主要控制因素和成因机制等缺乏可靠有效论据支持，开展青藏高原水合物环境效应实地监测和数据模拟研究不仅有助于了解地质历史时期水合物分解与气候变化的耦合关系，也可提升水合物分解(或形成)对未来生态环境变迁的预测能力。

3) 加强冻土区水合物勘查技术推广应用，建立普适性的冻土区水合物识别标志和特征，优化冻土区水合物成藏模式和勘查找矿模型。由于木里冻土区水合物成藏具有特殊性，集成的水合物勘查技术与水合物识别标志与特征对我国冻土区水合物勘探是否具有普适性，需要在其他陆域冻土区进一步验证。同时，青藏高原具有广阔的水合物和油气资源勘探前景，建立不同类型的水合物成藏模式和找矿模型，丰富陆域冻土区水合物成藏理论，为陆域冻土区水合物勘探与开发提供指导。

致谢：

衷心感谢祝有海研究员、卢振权研究员、赵省民研究员、王平康副研究员、庞守吉副研究员、肖睿、张帅等老师和专家对陆域水合物勘查工作给予的支持、指导和帮助；非常感谢物化探所冻土区水合物勘查项目组各位同仁在野外数据采集与研究工作中所付出的汗水与努力。