2015—2018年海南省臭氧污染特征及其天气类型

符传博 丹利 徐文帅 刘丽君

(1.海南省气象科学研究所，海南 海口 570203；2.中国科学院大气物理研究所东亚区域气候-环境重点实验室，北京100029；3.海南省环境科学研究院，海南 海口 571126；4.海南省南海气象防灾减灾重点实验室，海南 海口 570203)

引言

臭氧(O3)在对流层中是一种重要的痕量气体，其通过影响大气OH自由基的浓度，决定着大气的氧化能力，因而O3在大气化学、气候变化和空气质量等方面均有极为重要的作用[1-2]。对流层中O3浓度升高，大气污染事件频发对人类健康、农作物收成等均有较大负面影响[3-4]。鉴于此，城市O3污染事件越来越受到政府部门、学者和普通民众的关注，在环境气象领域的研究中，O3的时空分布以及气象成因已成为近年来的研究热点[5-7]。

研究表明，对流层O3除了少部分来自平流层的向下输送外[8]，大部分均由氮氧化物(NOx)和可挥发性有机物(VOCs)在太阳紫外光的照射下，经过一系列复杂的化学反应生成[9-11]。段晓瞳等[12]从不同时空、地形和气温等角度分析了中国全国189个主要城市O3浓度的变化特征；Sicard等[13]研究表明，欧洲地区城市O3浓度有上升趋势，而且气候变化对城市O3浓度影响较大；孟晓艳等[14]分析了2013—2016年中国74个城市O3监测数据，结果表明O3在城市空气质量中首要污染物的比重在逐年上升，其中大城市尤为显著。

一个地区空气质量的好坏很大程度上受气象条件的影响，因而深入研究当地天气分型方法在空气质量预报服务工作中尤为重要。目前污染天气分型方法主要包括主观和客观天气分型方法，主观分型方法是指基于天气图、利用天气学原理等理论对空气污染过程进行分类。如邹旭东等[15]将中国北方污染天气划分为沙尘天气和空气质量天气，发现产生沙尘天气的天气系统主要为蒙古气旋和偏南风干冷锋天气系统，空气质量天气均为地面高压系统控制。赵娜等[16]利用2013—2016年河北省196个环境监测站和气象资料对重污染天气形势进行天气学分型，发现西北高压型重污染天气出现概率最高，均压场型次之，回流型最低。客观分型方法是指利用客观数学算法或模型对天气过程进行分型的方法，如杨旭等[17]采用PCT方法对京津冀地区海平面气压场进行了客观分型，发现高压场、高压后部、鞍型场和冷锋前部型容易出现污染天气。俞布等[18]基于Lamb-Jenkinson天气分型方法对杭州四季的天气类型进行划分，发现冬季高压控制和暖区发展天气类型容易出现污染天气。目前针对海南省O3污染的天气分型方法还未见报道，本文利用2015—2018年海南省18个市县(三沙市除外)32个环境监测站的O3逐小时浓度值数据，结合《海南省天气预报技术手册》[19]中海南天气的分型方法，探讨不同天气类型下海南省O3污染的时空变化及天气形势特征，为海南省城市O3污染控制和空气质量预报及改善提供参考。

1 资料与方法

1.1 臭氧浓度与气象资料

目前海南省生态环境厅实时对外发布18个市县共计32个市区空气质量监测站(http://kq.hnsthb.gov.cn:8088/EQGIS/)，站点分布如图1所示。考虑到各个市县自动监测仪器安装的开始时间不同，而2015年之后资料才较为完整，因此本研究选取了2015—2018年逐时O3浓度资料进行分析。此外还用到了ECMWF ERA-Interim再分析格点资料，要素包括500 hPa高度场、850 hPa相对湿度和温度、850 hPa风场、海平面气压、温度露点差，以及地面10 m风场等，分辨率为0.25 °×0.25 °。

图1 海南省18个市县32个国控站分布

1.2 影响海南省的主观天气分型方法

主观天气分型主要是基于对天气图的理解和分析，结合天气学原理，总结出不同环流背景和天气形势特征，并具体描述出每一类天气类型下该区域出现的天气特点和要素特征。在《海南省天气预报技术手册》中，影响海南天气系统过程可以分为4大类，分别为冷空气类、低压槽类、副热带高压(或脊)内部类及热带系统类。冷空气类可细分为冷空气偏西下类和冷空气偏东下类。冷空气偏西下类的划分标准是冷空气到达中国华南沿海时，重庆站24 h变压大于汉口站，850 hPa高空图上高中心从重庆站以西地区南下，冷空气主要从110 °E以西地区进入本区。而冷空气偏东下类的划分标准是重庆站24 h变压小于汉口站，850 hPa高空图上，高压中心从重庆站以东地区南下，冷空气主要从110 °E以东地区进入本区。副热带高压(或脊)内部类可分为西太平洋副热带高压类和变暖高压脊类，其中变暖高压脊是由中国大陆的地面冷高压东移出海变性而成。热带系统类是指本区受某热带低压系统环流控制的一整段时期，称为热带低压系统过程。更为详细的介绍请参考文献[19]。

2 结果分析

2.1 区域性臭氧污染的天气型分类

为了更深入分析海南省O3污染的区域特征，本文统计了海南省18个市县最大8 h平均(O3-8h)O3浓度，定义3个及其以上市县O3-8h浓度超过160 μg·m-3(国家环境空气质量标准二级浓度限值)，则为一个海南省区域性O3污染日。表1为2015—2018年海南省区域性O3污染的统计结果。由表1可知，近4 a共有40 d发生了区域性O3污染，发生概率为2.73%。其中2015年和2017年达到了13 d，区域性O3污染发生概率为3.56%，2018年为11 d(3.01%)，2016年最低，为3 d(0.82%)。另外，年平均O3-8h浓度超标市县数中，2017年最多，为7.38个，超标率达41%，这也说明2017年的区域性O3污染范围最大，强度最强。从单日O3-8h浓度超标市县最大个数上看，2015年达到了13个，2017和2018年也分别达到了12个和11个，2016年最小，为9个。2015年和2017年中高纬西风带相对较为平直，地面冷高压主体偏北，海南地区冷空气影响偏弱。统计表明，2015年海南省平均气温和日照时数为近4 a的最大值，分别为25.24 ℃和2273.19 h，气温偏高有利于光化学反应的发生。2016年和2018年影响海南省的热带气旋偏多，年平均降水量分别为1960.94 mm和2076.64 mm，偏多于常年平均值，降水的发生会冲刷大气中的污染物，不利于O3浓度的积累。

表1 2015—2018年海南省区域性O3污染统计

表2为2015—2018年海南省40个区域性O3污染日对应的天气类型。由表2可知，海南省出现区域性O3污染的天气型从多到少的排列为：冷空气偏西下型>冷空气偏东下型>变暖高压脊型>热带系统型。冷空气偏西下型是海南省出现区域O3污染的主要天气型，共有14 d，占所有天数的35%，平均O3-8h浓度最高，O3浓度超标市县个数也最多，分别为153.71 μg·m-3和7.79个。冷空气偏东下型海南省出现区域O3污染的天数也比较多，为12 d，但是平均O3-8h浓度最低，为144.67 μg·m-3，O3浓度超标市县个数偏少，只为7个，这可能与不同天气型的天气系统配置差异有关。变暖高压脊型共有9 d出现区域性O3污染，占所有天数的22.5%。平均O3-8h浓度和O3浓度超标市县数分别为150.57 μg·m-3和7.11个。热带系统型出现区域性O3污染的天数最少，为5 d(12.5%)，值得关注的是平均O3-8h浓度达到了153.03 μg·m-3，在4种天气类型中只略低于冷空气偏西下型，而O3浓度超标市县个数仅为6.6个，这也说明出现污染的市县O3浓度会显著偏高于其余市县，污染强度较大。

表2 2015—2018年海南省区域臭氧污染天气类型统计

2.2 不同天气类型下海南地区臭氧污染落区

图2为2015—2018年海南省区域O3污染时段4种天气类型O3-8h浓度的空间分布。图2表明，不同天气类型下的O3污染范围和强度也不同。冷空气偏西下型O3-8h浓度表现为北部、西部和南部偏高，中部和东部偏低的分布特征。O3-8h浓度超过160 μg·m-3的市县共有8个，分别为临高县、澄迈县、屯昌县、文昌市、白沙县、东方市、乐东县和保亭县，其中最大值出现在临高县，为181 μg·m-3。最低值出现在五指山市，为127 μg·m-3。冷空气偏东下型O3-8h浓度表现为北部和西部偏高，中部、东部和南部偏低的分布特征。相比而言，O3-8h浓度高值区较冷空气偏西下型明显偏小，超标市县主要出现在北部的澄迈县、海口市、文昌市，以及西部的东方市。最高值为澄迈县的181.5 μg·m-3，最低值出现在西部的白沙县，为104 μg·m-3。变暖高压脊型O3-8h浓度呈四周沿海高，中部山区低的分布特征。O3-8h浓度超标的市县共有5个，分别为临高县、儋州市、东方市、万宁市和文昌市。最大值出现在文昌市，为164.8 μg·m-3，白沙县的O3-8h浓度最小，仅为124.9 μg·m-3。热带系统型O3-8h浓度表现为海南省南半部偏高，北半部偏低的分布特征。其中西部的乐东县和东部的万宁市O3-8h浓度均超过了180 μg·m-3，污染强度较大，这与前一小节的分析结果一致。热带系统型共有7个市县O3-8h浓度超过160 μg·m-3，最大值出现在乐东县，为186.5 μg·m-3，最小值出现在北部的定安县，O3-8h浓度为111.7 μg·m-3。

根据发生区域性O3污染时段，统计出每一类天气型发生O3污染的天数，定义此类天气型下某一市县O3-8h浓度超标天数与所有天数的比值为该市县O3-8h浓度超标概率，如图3所示。由图3可知,不同天气类型下的市县O3-8h浓度超标概率分布特征与O3-8h浓度分布一致(图2)，即O3-8h浓度偏高的市县，超标概率也偏大，反之则超标概率偏小。冷空气偏西下型O3-8h浓度超标概率大值区主要分布在北部、西部和南部，大部分市县均在50%以上，其中文昌市达到了78.6%。中部和东部超标率偏低。冷空气偏东下型相比于冷空气偏西下型，南部市县超标率明显下降，大值区主要在北部和西部，其中澄迈县和东方市均超过了90%。变暖高压脊型超标概率大值区主要在北部、西部和南部沿海，内陆地区和东部沿海偏小。最大值出现在文昌市，为77.8%。热带系统型O3-8h浓度超标概率呈南半部偏高，北半部偏低的分布特征。北半部除了海口市，其余市县均在20%以下，而南半部市县超标概率偏高，乐东县为100%，表明在热带系统天气型下，乐东县均会出现O3-8h浓度超标的污染天气。乐东县位于五指山山脉的西南麓，其高超标概率可能与气流的绕流辐合有关，其内在机理还有待于进一步研究。

图3 2015—2018年海南省冷空气偏西下(a)、冷空气偏东下(b)、变暖高压脊(c)和热带系统(d)4种天气类型O3-8h浓度超标概率

2.3 海南省臭氧污染天气的大气环流特征

2.3.1 冷空气偏西下型

冷空气偏西下型主要出现在秋季和冬季。500 hPa(图4a)东亚大槽位于中国东部沿海，海南省受槽后西北气流控制，风速偏弱。副热带高压强盛，海南省位于其内部，盛行下沉气流。850 hPa(图4b)影响海南地区的气流主要从中国内蒙古中东部，经过长江中下游、湖北省、湖南省、广东省等地到达海南省，而且大部分地区相对湿度在50%以下。海南地区为东北风场控制，850 hPa气温为14—16 ℃。地面冷高压位于内蒙古中部，中国华南沿海等压线密集，且为东北风控制，风速较大，有利于北方污染物向海南地区输送。另外地面温度露点差超过5 ℃，以高温晴好天气为主，日照时间长，太阳辐射较强，有利于海南本地光化学反应，O3浓度升高。中层(500 hPa)深厚高压系统控制的下沉气流，也会抑制低层O3的垂直输送，促进地面O3浓度超标。冷空气偏西下型多出现在秋季，此时海南由于纬度偏低，气温并没有明显下降，来自北方的干冷空气携带着大量污染物，在较强的太阳辐射下，光化学反应强烈。冷空气偏西下型是造成海南省O3污染的典型天气类型。

图a 高度场(等值线)单位为10 gpm，风场单位为m·s-1;图b相对湿度(填色)单位为%，温度(黑实线)单位为℃，风场单位为m·s-1;图c海平面气压(填色)单位为hPa，温度露点差(绿实线)单位为℃，地面10 m风单位为m·s-1

2.3.2 冷空气偏东下型

冷空气偏东下型主要出现在春季和秋季。相比而言，冷空气偏东下型500 hPa(图5a)东亚大槽强度偏弱，槽底偏北。海南省受偏西气流控制，风速偏小，没有明显的下沉气流。850 hPa(图5b)海南省气温与冷空气偏西下型相差不大，为14—16 ℃。从850 hPa相对湿度上看，山东半岛以东洋面也出现明显干区，相对湿度在50%以下。长江中游地区的干区中心相对湿度低于30%，从此区域到海南省的东北气流风速偏弱于冷空气偏西下型，这可能是由于500 hPa东亚大槽槽底偏北，槽后受引导的冷空气南下偏弱有关。地面冷高压(图5c)中心强度与冷空气偏西下型一致，中心值为1024 hPa，但中心位置有明显的差异。冷高压中心主要位于长江中下游以北的安徽省和江苏省等地。海南省地面温度露点差超过5 ℃，空气干燥，有较强的东北风，有利于O3及其前体物输送至海南省，本区的高温低湿条件加剧了光化学反应，O3浓度上升较快，污染事件发生。冷空气偏东下型也是海南省O3污染较为常见的天气类型之一，2015—2018年共有12 d(30%)的区域性O3污染属于此天气类型。

图a高度场(等值线)单位为10 gpm，风场单位为m·s-1;图b相对湿度(填色)单位为%，温度(黑实线)单位为℃，风场单位为m·s-1;图c海平面气压(填色)单位为hPa，温度露点差(绿实线)单位为℃，地面10 m风单位为m·s-1

2.3.3 变暖高压脊型

变暖高压脊型春季、秋季和冬季均有出现。500 hPa东亚大槽明显偏东，槽底偏南，海南省受槽后西北气流控制，风速偏大(图6a)。副热带高压位置偏南，下沉气流并不明显。850 hPa海南省气温为14—16 ℃，与前两个天气类型一致(图6b)。低湿中心位于山东半岛以东洋面上，相对湿度中心值在30%以下。受东北气流影响，相对湿度低值区从中国东南沿海向海南省延伸，海南省北部和东部相对湿度在64%以下。影响气流主要从长江三角洲，经过浙江省、福建省和广东省沿海到达海南省。长江三角洲地区和珠江三角洲地区是中国著名的经济发达地区，城市大气污染问题严重，海南省位于这些区域的下游方向，气流携带着大量污染物会对海南省的空气质量造成影响。符传博等[20]利用后向轨迹模型分析2013—2018年海口市大气污染物浓度超标时段影响气流轨迹，发现来自中国东南沿海气流也会造成海口市大气污染事件的发生，这与本研究的结果一致。地面冷高压从长江下游东移出海，强度已经明显减弱，海南省地面温度露点差为5 ℃以上，空气干燥，东北风风速偏弱(图6c)。2015—2018年共有9 d(22.5%)的区域性O3污染属于此天气类型。

图a 高度场(等值线)单位为10 gpm，风场单位为m·s-1;图b 相对湿度(填色)单位为%，温度(黑实线)单位为℃，风场单位为m·s-1;图c海平面气压(填色)单位为hPa，温度露点差(绿实线)单位为℃，地面10 m风单位为m·s-1

2.3.4 热带系统型

热带系统型主要出现在秋季。500 hPa西风带相对较为平直(图7a)，东亚大槽槽底偏北。热带气旋中心位于菲律宾吕宋岛上，海南省受热带气旋外围下沉气流影响，不利于污染物的垂直扩散。850 hPa海南省气温偏高于其他3类天气类型，为16—18 ℃(图7b)。更高的气温加剧了光化学反应，O3生成速率更大。从影响气流上看，气流主要从黄海海域，途经浙江省、河南省、湖北省、湖南省、广西地区到达海南省，海南省850 hPa为东北风风场控制，相比其他天气型而言，东北风的偏北分量更大。从相对湿度场上看，小于50%的低湿区分布与风场特征基本一致，这也说明热带系统型影响海南省O3浓度的区域相对较为偏西，特别是广西区东部区域，其工业水平较高，空气质量较差[21]。从地面形势场上看(图7c)，1024 hPa高压区位于山东半岛一带，冷高压主体偏北，海南省海平面气压为1008—1010 hPa。地面温度露点差在5 ℃以上，受热带气旋西北侧东北气流控制。2015—2018年海南省区域性O3污染共有5 d(12.5%)属于热带系统型，在4种天气类型中最少。

图a 高度场(等值线)单位为10 gpm，风场单位为m·s-1;图b 相对湿度(填色)单位为%，温度(黑实线)单位为℃，风场单位为m·s-1;图c海平面气压(填色)单位为hPa，温度露点差(绿实线)单位为°C，地面10 m风单位为m·s-1

3 结论

(1)2015—2018年海南省共有40 d发生了区域性O3污染，发生概率为2.73%。2015年和2017年达到了13 d，发生概率为3.56%，2018年为11 d(3.01%)，2016年仅为3 d(0.82%)。区域性O3污染的天气型分类表明，冷空气偏西下型最多，共有14 d，占所有天数的35%，且污染较重。冷空气偏东下型为12 d，变暖高压脊型和热带系统型出现区域性O3污染天数分别为9 d和5 d。

(2)不同天气类型下的O3污染范围和强度不同。冷空气偏西下型O3-8h浓度表现为北部、西部和南部偏高，中部和东部偏低的分布特征，超标市县共有8个。冷空气偏东下型O3-8h浓度北部和西部偏高，中部、东部和南部偏低。变暖高压脊型O3-8h浓度呈四周沿海高，中部山区低的分布特征，且超标市县O3-8h浓度值偏小。热带系统型海南省O3-8h浓度表现为南半部偏高，北半部偏低的分布特征。

(3)对海南省出现区域性O3污染的4类天气类型诊断分析表明，500 hPa有副热带高压控制，或者处于热带系统外围下沉区；850 hPa海南省气温在14 ℃以上，有明显的相对湿度低值区从中国东部向海南省延伸，受东北风控制，风速偏大。地面形势场表现为冷高压底部或者热带气旋西北侧，温度露点差在5 ℃以上，均有利于海南省O3浓度上升，出现区域性O3污染天气。