西大亚湾海水中氚的活度浓度分布及其影响因素研究

陈志东 王家玥 邓 飞 林 清 李美丽 陈水广

(广东省环境辐射监测中心，广东 广州 510300)

氚是氢的放射性核素，半衰期为12.3年，发射的β射线能量较低(最大能量为18.6 keV)，对人体的外照射基本可以忽略，在实际中更多需要考虑的是因呼吸吸入、皮肤吸收、膳食摄入等方式进入人体内部产生的内照射，内照射暴露仍能引起DNA损伤等生物损伤[1]。

目前环境中的氚有天然和人为两种来源。天然氚主要由宇宙中的高能中子轰击大气层中的氦核生成，目前全球天然氚平均每年产生约258 g，储量约为4.5 kg[2]1290。人工氚主要由核试验及核设施(核动力厂、乏燃料处理厂等)产生，相比天然氚产生速度要快得多，核试验的产生速度尤快。随着核试验特别是大气层核试验在全球范围内被禁止，核试验产生的人工氚对环境的影响逐渐减弱。到2020年由核试验产生的氚存量约为17.7～18.7 kg(以1960年为520～550 kg[2]1290并按放射性半衰期进行计算)，其活度浓度水平已逐渐下降至接近人类进行核试验前的水平[3-4]。因而核设施产生的氚逐渐成为了人为氚存量的主要来源。有研究表明，在一些核设施周围常检测到氚活度浓度高于环境本底的现象[5],[6]265。根据国际能源署报告，全球核电的装机容量还在不断增加[7]，因此核设施产生的人工氚应该受到重视。

大亚湾是一个半封闭的亚热带海湾，位于珠江口东侧，沿岸无大河注入，面积约600 km2，水深5～18 m，湾内潮汐属不正规半日潮，平均潮差0.49 m，最大潮差2.50 m[8-9]，潮流大致沿着岸线和潮流通道往复运动，以南北流向为主，涨潮流流向湾内，落潮流流向湾外[10-11]。湾内岛屿众多，在海湾中部有一条岛链，将海湾分成东西两部分。大亚湾核电基地位于海湾的西岸，为一址多堆的核电厂，目前在运行的有大亚湾核电2台机组和岭澳核电4台机组。核电基地经处理后的放射性液态流出物采用槽式非连续性排放，随核电基地冷却海水进入西大亚湾，允许的放射性液态流出物中氚的年排放活度为2.25×1014Bq。

本研究对2010—2019年西大亚湾海水中氚的活度浓度及其分布进行了分析，研究了大亚湾核电基地液态流出物氚的排放量、监测点离排放口的距离、排放与采样时间差、潮流等影响因素。

1 材料与方法

1.1 采样及监测方法

综合考虑网格空间分布、离大亚湾核电基地液态流出物排放口远近及西大亚湾海域特点，在液态流出物排放口10 km范围内布设了10个监测点(见图1)，点位编号为L1～L10。2010—2014年每个监测点每季度监测1次，在基本掌握季节变化规律后，2015—2019年将每个监测点的监测频次减至每半年监测1次。排放与采样时间差的影响根据2003年3月的数据进行分析。每次采样按照固定线路采集，采集表层30 cm内的海水样，用500 mL磨口玻璃瓶装满后运回实验室分析，分析方法参照《水中氚的分析方法》(HJ 1126—2020)，全程采样时长为2.5 h。

图1 监测点分布图

1.2 测量结果表示

根据《辐射环境监测技术规范》(HJ 61—2021)计算探测限，对低于探测限的数据，取探测限的1/2参与统计[12]。对于单个样品的单次测量结果表示为测量结果±2倍仪器测量样品计数统计涨落误差；对于单个样品的平行测量结果或多个样品测量结果表示为算术平均值±标准偏差。

2 结果与讨论

2.1 西大亚湾海水中氚活度浓度的时空变化

2010—2019年西大亚湾监测点L1～L10的海水中氚活度浓度见表1。10个监测点各年的氚活度浓度均值为1.0～4.4 Bq/L，波动范围较小，与王家玥等[6]271和黄乃明等[13]322的报道一致，未发现有随时间累积的趋势。

表1 2010—2019年西大亚湾各监测点的海水中氚活度浓度

西大亚湾海水中氚活度浓度的空间分布见图2。总体而言，氚活度浓度与监测点离排放口的距离相关。离排放口距离越近，氚的活度浓度越高。对于离排放口距离相当的L1和L4，L4的氚活度浓度比L1更低。这主要是因为L4更靠近湾口，海水扩散速度快，L1离湾口较远，加上L1的东部有岛链阻挡，西部有岭澳半岛阻隔，北部有喜洲、白沙洲等岛相隔，因此这一区域海水运动较慢，氚活度浓度相对较高[14]。整体而言，大亚湾核电基地液态流出物的氚排放会使得西大亚湾海水中氚活度浓度升高至广东省沿岸海水氚活度浓度(0.10～0.35 Bq/L[6]267)的约10倍，但从历年均值来看，并无逐年累积趋势。

图2 西大亚湾海水中氚活度浓度的空间分布

表2分析了各监测点海水中的氚活度浓度相关性。分析表2可以发现，总体而言，相隔较近且海水扩散条件基本一致的监测点氚活度浓度相关性较强。然而，L2和L3虽然相隔较近，但两者之间的氚活度浓度却没有显著相关性，这是因为它们有2组数据差异非常大，相差约8、14倍，剔除这2组数据后相关系数达到0.718(p<0.01)，具有显著相关性，说明L2和L3大部分时间的氚活度也是基本一致的。

表2 各监测点海水中氚活度浓度的相关系数1)

为了进一步分析监测点离排放口距离的影响，对各监测点2010—2019年30次监测的氚活度浓度数据与离排放口的距离进行相关性分析，发现各监测点的氚活度浓度平均值与离排放口距离在0.01水平(双侧)上显著负相关，相关系数(r)为-0.905(见图3)，因此可以根据离排放口的距离大致预测监测点的氚活度浓度。

图3 西大亚湾海水中氚活度浓度与离排放口距离的关系

2.2 液态氚排放量以及排放与采样时间差的影响

据文献报道，海水中氚的平均活度浓度与液态流出物氚的排放量以及排放与采样时间差有关[13]323,[15]215。黄乃明等[13]325根据1994—1999年氚年排放量以及排放与采样时间差拟合了计算西大亚湾海水中氚活度浓度平均值的公式。张杰等[15]215根据潮流场对黄乃明等[13]325的计算公式进行了修正。图4给出了2010—2019年西大亚湾海水中氚活度浓度年均值和氚年排放量。从图4来看，两者之间并没有明显的相关性，这10年间大亚湾核电基地的液态流出物中氚的排放量和西大亚湾海水中氚活度浓度变化都不大。这可能是因为与排放次数相比，每年的监测次数太少，而且每次监测的采样与排放时间差也不完全固定，再加上潮汐场等因素的影响，很难用现有监测的氚活度浓度年均值准确反推液态流出物的氚年排放量，只能估算大致范围。

图4 西大亚湾海水中氚活度浓度年均值与氚年排放量的关系

从表3可以看出，大亚湾核电基地排放的氚在西大亚湾内的稀释扩散非常快。分析采样与排放时间差可以发现，时间差约4 h，排放对氚活度浓度的影响就可以降到较低水平；时间差为12.5 h(1个半日潮)，大部分监测点的氚活度浓度就可以降到探测限以下；大鹏澳湾内的监测点L9和L10，氚活度浓度较为稳定，因为潮汐场的影响相对较小。用黄乃明等[13]325的计算公式推算氚活度浓度发现，除了3月5日15:00—16:50采集的样品(排放和采样时间差最长，为84.0 h，即3.5 d)计算值与实测均值基本一致外，其他时间采集的样品计算值都远高于实测均值，这是因为该计算公式是在排放与采样时间差3.75 d以上的情况下得出的，而本研究的排放与采样时间差较短。3月6日9:00—11:00采集的样品与3月10日9:00—12:08采集的样品，排放与采样时间差相近，但后一次的氚活度浓度是前一次的2.2倍，而采样前最近一次的氚排放量却为前一次是后一次的6.6倍。由此可见，氚排放量不是西大亚湾海水中氚活度浓度的决定性影响因素。3月10日采集的样品中，离排放口更近的L2比离排放口更远的L1、L3和L8氚活度浓度更低。根据王聪等[16]对大亚湾海水交换的研究，这可能是因为采样时受欧拉余流和表面风生流的影响，部分东大亚湾的海水会从大辣甲和小辣甲之间由东向西进入西大亚湾，而L2正好处于大辣甲和小辣甲之间，导致L2的海水交换变快，氚活度浓度降低。

表3 2003年3月西大亚湾各监测点海水中氚活度浓度以及排放与采样时间差1)

图5具体分析了2003年3月5—10日潮汐与采样、氚排放的时间关系。从图5可以看出，大亚湾核电基地液态流出物的氚排放基本都是在落潮开始时开始，落潮结束时结束。3月5日排放时段潮高最高为176 cm，最低为54 cm；3月10日在采样前的排放，潮高最高为120 cm，最低为96 cm。3月5日排放时段的最高潮高和最大潮差都比3月10日采样前排放时段大，海水交换速度更快，更有利于海水中氚向湾外扩散交换，而且3月6日采样时段基本接近涨潮高峰，3月10日采样时段还在涨潮进行阶段，因此3月5日的排放量虽然相对3月10日采样前高，但3月6日9:00—11:00监测到的氚活度浓度却比3月10日9:00—12:08低。

图5 2003年3月采样和氚排放时段与大亚湾潮汐的关系

3 结 论

(1) 2010—2019年西大亚湾海水中氚活度浓度均值为1.0～4.4 Bq/L。大亚湾核电基地液态流出物的氚排放会使得西大亚湾海水中氚活度浓度升高。总体而言，氚活度浓度与离排放口距离呈显著负相关(r=-0.905)，但并未发现逐年累积趋势。

(2) 大亚湾核电基地排放的氚在西大亚湾内的稀释扩散非常快，12.5 h(约1个半日潮)后，氚的活度浓度基本可以降到探测限以下。西大亚湾海水中的氚活度浓度受到大亚湾核电基地的氚排放、离排放口的距离、排放与采样时间差、潮流等因素的综合影响。