基于离散元的氧化铝造粒粉堆积仿真研究

王 超，曹泽琦，李 文，刘建红，员文杰,3

(1.武汉科技大学 省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室，湖北 武汉 430081；2.湖北斯曼新材料股份有限公司，湖北 红安 438400；3.武汉科技大学 高温材料与炉衬技术国家地方联合工程研究中心，湖北 武汉 430081)

0 引言

氧化铝由于其优异的力学性能、热性能以及良好的化学稳定性，被广泛应用于石油化工、机械电子、能源环保等行业领域[1]。喷雾造粒法制备的氧化铝（Al2O3）颗粒具有规则球状或类球状的结构，颗粒级配好、堆积密度大，造粒粉在模腔内流动性好，具有良好的压制成形和烧结等特性，制备出的颗粒可生产高质量的陶瓷产品[2-3]。

在评价氧化铝造粒粉性能的诸多指标中，堆积密度是其中一个重要指标，对造粒粉烧结性能、气孔率等均有影响。

离散元法（Discrete Element Method)是一种数值计算方法，主要用来计算大量颗粒在给定条件下如何运动。使用离散元法进行数值计算大致可以分为以下步骤：（1）建立几何模型并产生颗粒；（2）确定接触模型；（3）考虑颗粒与颗粒、颗粒与边界之间的相互作用；（4）分析处理[4-5]。

原建博等[6]通过EDEM 软件建模，使用自动填充颗粒进行自然堆积角仿真模拟，模拟结果与试验误差为0.76 %，证明EDEM 软件模拟堆积行为具有一定的可行性。Chen[7]等通过EDEM 软件中自带的填充模型与手动填充对比发现，使用自动填充时与实际的误差仅为3.08 %。Sun[8]等通过EDEM软件分析了钻孔过程中颗粒的速度以及受力情况，结合3D 打印技术设计出了新型钻机以匹配新的工作环境。问小江[9]等以正交试验思想为基础，提出一种适用于EDEM 软件中颗粒与颗粒接触参数标定的标定方法，并通过600 μm 煤粉颗粒在EDEM软件中的参数标定验证了该方法的准确性。

本工作选用不同粒度的氧化铝造粒粉，利用软件EDEM 基于离散元法实现造粒粉堆积过程中仿真模拟，通过实验对结果进行对比分析，以期为实际生产提供理论指导。

1 原料、实验、计算模型及软件

1.1 原料与实验

实验原料为一种市售的99 瓷氧化铝造粒粉。

实验采用不同规格筛网对原料进行筛分，并根据GB/T 31057.1-2014 测试粉料的松装密度和振实密度，使用无锡市江城液压机械有限公司Y41-10T 液压机对造粒粉体进行干压成型。将压好的试样放入炉中1680 ℃烧结2 h。采用阿基米德排水法测量烧后试样的压坯密度、体积密度、线收缩率以及显气孔率等。

原料粒径频率和累积分布图如图1 所示。

图1 原料粒度分布：（a）频度分布；（b）累积分布Fig.1 Particle size distribution of raw materials:(a) Frequency distribution;(b) Cumulative distribution

1.2 颗粒的堆积模型

1.2.1 Furnas 模型

Furnas 模型描述了理想双组元颗粒堆积行为，用粗细颗粒的尺寸之比与各自的体积分数来计算体系的堆积效率。当粗细颗粒粒径比减小时,体系堆积效率相应减小。E的大小表示空间体积被颗粒占据的比例，一般堆积效率E的值越高，体系的松装密度越大[10-11]。Furnas 模型的具体公式如下：

式中：e为自然对数的底；C1为常数；Ef为细颗粒密实度；Ec为粗颗粒密实度；C2为常数；且在Furnas模型中，当Ec=Ef=0.5—0.6 时，C2=4；R为粗细颗粒粒径比；F1为细颗粒体积分数φf的函数，见公式（2）；F2为粗细颗粒尺寸比R的函数，见公式（4）。

李宁[12]研究发现，体系的堆积率预估值达到理论最高的颗粒配比时，细颗粒体积分数φf=0.3左右。因此，本实验中使用Furnas 模型进行模拟时，φf取0.3。

1.2.2 Rosin-Rammler-Bennet（RRB）模型

Rosin-Rammler-Bennet 模型是将不同粒径的粉体等效视作球形颗粒，主要反映了粉料的质量和颗粒粒径之间的数学关系。RRB 模型的基本公式如下[13-16]：

通过取两次对数变成lnln-ln 形式为：

其中：R为筛上量；De为筛上量R=36.8 %时，粉料的粒径，也叫特征粒径或者临界粒径；D为筛孔直径；n为均匀性系数，数值越小表示粒度分布越广。

1.2.3 Horsfield 模型

Horsfield 填充模型是研究不同粒径的球形颗粒通过配比获得理论最紧密堆积的填充理论。其堆积情况为均一球按照六方最密堆积状态进行填充时，会形成规则的空隙：六个球之间形成六面体空隙，成四角孔；四个球之间形成四面体空隙，成三角孔。如果将基本的均一球设为一次球（半径为R1），则按半径大小依次设填入六面体空隙的最大球为二次球（半径为R2）、填入四面体空隙的最大球为三次球（半径为R3），此后，再在小空隙里填入四次球（半径为R4）和五次球（半径为R5），即可构成理论最紧密填充。最紧密堆积如图2 所示[17]。

图2 Horsfield 的最紧密填充球示意图Fig.2 Schematic diagram of Horsfield's tightest filled sphere

1.2.4 模型及参数设置

选用离散元软件EDEM 2018，本文模拟部分仅针对氧化铝造粒粉。因此，材料只需考虑作为基体的氧化铝以及作为容器材料的铁。两种材料的基本参数如表1 所示。

表1 材料基本参数Tab.1 Parameters of materials

在EDEM 软件的前处理模块中设置相应的材料属性以及接触模型，在软件“Globals”标签下的“Physics”模块中对Particle to Particle、Particle to Geometry 均采用Hertz-Mindlin 无滑动接触模型。将重力方向设定为z 轴负方向，重力加速度取9.8 m/s2。氧化铝颗粒之间、氧化铝与铁之间的系数采用默认值：回弹系数0.2、静摩擦系数0.5、滚动摩擦系数0.01。

在仅考虑单相颗粒的堆积，不考虑容器形状等对颗粒的影响条件下，对容器的选取应遵循简单实用、提高效率的原则。因此，建立边长为2 mm的正方体作为容纳氧化铝粉料的容器，将正方体的上表面去除，作为加粉料的入口；将正方体设置为颗粒工厂，颗粒工厂内可以生成沿着重力自由下降的氧化铝球形颗粒，设置颗粒总质量为0.02 g，颗粒加入速度为0.2 g/s。因此，模型运行总时间为0.1 s，时间步限制在200 %内，数据取样间隔设定为0.01 s 取样一次[18]。

2 仿真模拟结果

2.1 Furnas 模型的模拟结果

Furnas 模型的堆积效能由堆积效率E 来表示。本工作设定粗细颗粒及占比如表2 所示，此处C2=4，Ec=Ef=0.5。

表2 基于Furnas 模型模拟的粒度分布Tab.2 Particle size distribution simulated based on Furnas model

在原料的粒度分布中，粒径大于178 μm 的颗粒占比较小。因此，将粗颗粒分为 178 μm 和164 μm 两个组分。此时，粗颗粒∶中颗粒∶细颗粒=6∶1∶3，满足细颗粒占比30 %的要求。根据Furnas 模型公式，预测堆积效率E=0.54，此时空隙率为46 %。

对几何体进行后处理分析，得到以下数据：颗粒数为2736，空隙率为46.7 %，计算得到的堆积密度为2.15 g/cm³。取几何体中心位置垂直方向截面图，结果如图3 所示。

图3 Furnas 模型堆积的截面图Fig.3 Section view of particle packing based on Furnas model

2.2 RRB 模型的模拟结果

RRB 模型无法通过计算得出理论的空隙率与密度，但可以通过最小二乘法进行线性回归得到堆积效果最好的粒度分布曲线。令，x=lnc，使其变为线性方程y=n·x-n·De。

根据原料的粒度分布，得到RRB 模型相关数据如表3 所示。

表3 线性方程的参数Tab.3 Parameters of the linear equation

通过表3 中数据做出散点图及最优粒度分布线如图4 所示。通过拟合后的结果得到，当n=0.537时，理论最优De=156 μm，即当颗粒的粒径分布接近方程lnln=0.537lnD-0.537lnDe时，原料可以按照RRB 模型实现最佳堆积。在最接近原料粒度分布的情况下，设定粒径大于178 μm（80 目）为粗颗粒；粒径小于124 μm（120 目）为细颗粒。取平均值得151 μm（100 目），接近De 值156 μm。因此，设定对应RRB 模型的粒度分布如表4 所示。

图4 RRB 模型拟合结果Fig.4 Fitting results according to RRB model

表4 基于RRB 模型模拟的粒度分布Tab.4 Particle size distribution simulated based on RRB model

处理过程同Furnas 模型，对几何体进行后处理得到以下数据：颗粒数为 3149，空隙率为47.4 %，计算得到的堆积密度为2.12 g/cm³。取几何体中心位置垂直方向截面图，结果如图5 所示。对比发现RRB 模型模拟的结果相较于Furnas 模型空隙更多，且球的分布更不规则。这可能是RRB模型本身适应于连续分布的粒径所导致的。同时，RRB 模型模拟的粒度分布比较分散，也是导致结果出现较大偏差的原因。

图5 RRB 模型堆积的截面图Fig.5 Section view of particle packing based on RRB model

2.3 Horsfield 模型的模拟结果

参考Horsfield 填充的堆积方式，对堆积模型进行数据计算处理，其填充结构如图2 所示。其中，不同球的半径关系、相对个数与对应空隙率如表5 所示。

表5 Horsfield 填充计算结果[19]Table 5 Calculation results of Horsfield filling model [19]

根据原料粒度分布分别设定178 μm、74 μm和45 μm 为一次球R1、二次球R2(0.414R1)与三次球R3(0.225R1)，对应Horsfield 填充模拟的粒度分布如表6 所示。

表6 基于Horsfield 模型模拟的粒度分布Table 6 Particle size distribution simulated based on Horsfield model

对几何体进行后处理得到如下数据：颗粒数4739，空隙率42.6 %，计算得到的堆积密度为2.27 g/cm³。取几何体中心位置垂直方向截面图，结果如图6 所示。

图6 Horsfield 模型堆积的截面图Fig.6 Section view of particle packing based on Horsfield model

本组模拟得到的空隙率相较于前两组更小，且堆积密度有所提升。从截面图来看，Hosfied 模型模拟的空隙率有明显的降低，分布也更加均匀。但同时也有部分空隙内存在无小尺寸颗粒填充的情况，可能是由于Horsfield 模型本身的堆积条件过于理想，在大颗粒完成堆积后，小颗粒无法进入空隙所导致的。对比三种模型模拟结果，Horsfield 理论对应的第三组级配有较高的密度。

3 粒度级配对造粒粉烧结性能的影响

通过上述的模拟结果得知，根据堆积模型来调整颗粒级配，能够在一定程度上提高粉料的堆积密度。为了验证并对比其效果，采用表7 所示的优化级配进行实验。得到的结果如表8 所示。

表7 不同模型粒度配比 (wt.%)Table 7 Particle size ratio of different models (wt.%)

表8 级配后氧化铝造粒粉性能测试结果Tab.8 Test results of graded alumina granulation powders

与原料相比，根据Furnas 理论优化级配的造粒粉在松装密度和振实密度上均有提高，增大比例分别为4.1 %与2.5 %。由RRB 优化的级配提升效率比Furnas 理论稍低，松装密度和振实密度分别提高了2.5 %和1.6 %。虽然压坯密度略有提升，但烧后试样体积密度则有所降低。基于Horsfield堆积模型级配的造粒粉，松装密度和振实密度分别提高了3.2 %和1.6 %。但其压坯密度和烧后的体积密度最大，这一结果也与上述EDEM 模拟的预测一致。

通过这三种模型来优化粉料的级配，均能在一定范围内提高堆积密度及压坯密度。其中，堆积密度提升效果最好的是Furnas 模型，其次为Horsfield 模型和RRB 模型。但对于烧后试样而言，体积密度、线收缩率等烧结性能提升效果最好的是Horsfield 模型。这是由于EDEM 模拟按照Horsfield 理论堆积时，其空隙率最小所验证。由于RRB 模型是针对连续分布的颗粒，而此处使用的造粒粉粒度分布是由筛分所得到。模拟得到的粉体粒度分布比较分散，粉体堆积后空隙较多，导致按照RRB 模型烧结后的试样闭口气孔率较高。因此，RRB 模型优化对于烧后试样的体积密度提升效果并不理想。

4 结 论

（1）理论指导的粒度级配模型对氧化铝造粒粉烧结性能的提升有一定指导意义。通过理论分析和软件模拟，粒度级配后得到的试样具有更高的堆积密度以及较高的致密度。

（2）按照三种模型级配后的粉体其堆积密度、压坯密度均有所提升。其中，Furnas 模型对堆积密度提升效果最好，松装密度与振实密度分别提高4.1 %和2.5 %；Horsfield 模型模拟堆积时空隙率最小，烧后试样的体积密度最大为3.84 g/cm3。

（3）实际测试时原料的球形度、加入样品时的初速度和颗粒间摩擦力等均会影响到测试的结果。仿真模拟是假定在理想条件下进行的，因此，导致模拟与实测结果有一定差别。三种模型仿真模拟的结果与最终实际测试结果优化程度基本吻合，软件模拟时所对应空隙率最小的Horsfield 模型烧结后的体积密度最大，致密化程度最高，即通过离散元法预测粉体堆积对于烧结性能的影响具有一定可行性的。基于离散元法模拟堆积和优化的级配可为氧化铝造粒粉的生产提供参考。