东海西湖凹陷天然气成藏时期的关键证据：气烃包裹体

徐陈杰 叶加仁 刘金水 曹 强 盛溢勇 余汉文 赵牛斌

1. 中国地质大学构造与油气资源教育部重点实验室 2. 中海石油（中国）有限公司上海分公司

0 引言

油气包裹体是油气在成藏过程中，被沉积矿物圈闭捕获所形成的一类特殊的流体包裹体，它记录并保存了被捕获时的各种地质信息，是厘定油气成藏期次、明确油气成藏要素、剖析盆地成烃成藏过程的重要媒介[1-3]。近年来，含烃包裹体在岩相学观察描述、均一温度测定、成分测定、捕获温压模拟计算等观测研究方面取得了较大进展[4]。其中，激光拉曼光谱技术作为获取单个流体包裹体成分的最重要方法之一，已成为天然气成藏机理研究中的重要技术手段，在含油气盆地的石油地质研究中得到了广泛的应用[5-7]。

西湖凹陷是东海陆架盆地中最具勘探潜力的富烃凹陷，随着勘探的深入，已证实凹陷深部的始新统平湖组和渐新统花港组天然气资源丰富[8-10]。至今，众多学者对西湖凹陷深层天然气的成藏机理展开了各方面研究，其中油气充注时间与烃源岩生排烃、储层致密化等关键时期的时空配置关系备受关注[11-12]。流体包裹体测试是确定油气成藏时间的有效手段，前人已对西湖凹陷油包裹体特征及原油的成藏期次做了较为充分的研究和论证[13-14]。但因气烃包裹体难以在镜下被直接观察，测试难度较大，使得目前对其特征的系统研究尚较薄弱，有效确定天然气成藏历史仍然困难。本次研究利用激光拉曼技术，对西湖凹陷含气储层的流体包裹体样品进行成分的测定，定位有效气烃包裹体，分析其镜下特征并测定同期盐水包裹体的均一温度，从而明确研究区天然气成藏的关键时期，为天然气成藏机理的研究和大型气藏的进一步发现提供了依据。

1 样品与实验

西湖凹陷地处东海陆架盆地东部，整体呈NNE向展布，面积约5.9×104km2，其西邻海礁隆起及渔山东低隆起，东接钓鱼岛隆褶带，是我国近海最大的新生代含油气凹陷[10]。西湖凹陷具有“东西分带、南北分块”的构造特征，自西向东由西部斜坡带、西次凹、中央背斜带、东次凹和东部断阶带5个次级构造单元组成。西湖凹陷自中生代末以来先后经历了断陷、坳陷和区域沉降3个构造演化阶段，凹陷内以新生代碎屑沉积为主，自下而上依次发育始新统八角亭组（E2b）、宝石组（E2bs）和平湖组（E2p），渐新统花港组（E3h），中新统龙井组（N1lj）、玉泉组（N1y）和柳浪组（N1ll），上新统三潭组（N2s）及第四系东海群（Q）等地层[15]（图1）。西湖凹陷现今平均地温梯度约为3.40 ℃/100 m，各构造单元热史演化过程相似，总体表现为断陷期地温梯度最高，尔后古地温梯度逐渐降低，受埋深的制约，地层古地温则呈逐渐升高的趋势，但在花港运动、龙井运动等地层抬升剥蚀时期，古地温短暂降低、古地温梯度短暂升高[16-17]。目前，研究区天然气勘探的主力目的层为渐新统花港组和始新统平湖组，其中花港组是西次凹、中央背斜带气藏的主要产层，可划分为下（E3hL）、上（E3hU）两段；平湖组是西部斜坡带气藏的重要产层，自下而上可划分为下（E2pL）、中（E2pM）、上（E2pU）三段。

本次研究共在西湖凹陷Y2、H4等12口井花港组及平湖组产气层中采得20块砂岩岩心样品，送至中国石化石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所实验研究中心进行激光拉曼分析以及流体包裹体系统测试：①在荧光显微镜紫外光—透射光下观察流体包裹体，筛选包裹体形态稳定、丰度较高且不发荧光的薄片样品用于后续测试（图2）；②对筛选出的样品进行单包裹体激光拉曼光谱成分分析，确定包裹体内各组分的成分，寻找含烃气的流体包裹体，定位有效矿物颗粒（颗粒内含有气烃包裹体及与其伴生的次生盐水包裹体）；③利用搭载有冷热台的显微镜对气烃包裹体伴生的盐水包裹体进行显微测温。实验中使用的仪器设备主要包括用于镜下观察的ZEISS Axioskop40荧光显微镜和荧光参数为BP395—440 nm、FT460、LP470的荧光滤色片，用于显微测温的Linkam MDS600型全自动冷热台，以及用于包裹体成分分析的Renishaw inVia型激光拉曼光谱仪。

图2 东海西湖凹陷Y2井流体包裹体显微观察照片

受包裹体分布、实验条件等客观因素影响，仅在7块样品中获得了有效的实验数据，有效样品采自西次凹的Y2井、Q2井、X3井以及中央背斜带的H4井、G2井和J3井（图1）。其中，Q2井采得2块有效样品，分别采自花港组下段和平湖组上段；其余各井仅分别采得一块有效样品，皆采自花港组。

2 气烃包裹体特征

西湖凹陷渐新统花港组及始新统平湖组砂岩储层中的气烃流体包裹体主要分布于中细砂岩的石英愈合内裂隙中。本次实验发现，同一石英颗粒中往往捕获多个同期气烃包裹体，但与之相伴生的同期盐水包裹体较少，且未在同一薄片中同时发现发荧光的油包裹体和无荧光的气烃包裹体，实验结果如图3所示。

图3 东海西湖凹陷典型气烃包裹体激光拉曼光谱及岩相学特征图

2.1 气烃包裹体激光拉曼光谱特征

当光照射物质时，如果物质分子的某个振动可引起分子极化率的改变，则会产生拉曼散射现象，而在拉曼散射中，拉曼位移Δν的数值仅取决于分子本身固有的振动和转动能级的结构[18]。不同的物质具有不同的拉曼位移，而同一种物质的拉曼位移数值在一定范围内相对稳定，根据物质的特征拉曼光谱即可辨认出物质的种类[19]。因此，运用激光拉曼光谱技术简单高效，并且可重复、无损伤地定性定量分析流体包裹体的成分。含油气盆地发育的包裹体中，常见气体成分的特征峰拉曼位移（Δν）数值如下[20-21]：① CH4特征峰（ν1）为 2 917 cm－1；② C2H6特征峰（ν1）为2 954 cm－1；③C3H8特征峰（ν1）为2 890 cm－1；④CO2具有双特征峰，即费米共振二重峰，分别为低频峰（ν1）1 285 cm－1和高频峰（2ν2）1 388 cm－1；⑤ N2特征峰（ν1）为2 331 cm－1；⑥ H2S（气态）特征峰（ν1）为2 611 cm－1。需要指出的是，同一物质拉曼峰的位置并不固定，受包裹体捕获条件（温度、压力、密度）的影响，特征峰的拉曼位移数值会在小范围内变化，大多数气体分子的拉曼位移会随压力和密度的增加而减小[18]。

实验中，共获得20个有效的气烃包裹体测点，激光拉曼光谱分析结果表明（图3），所有测点的拉曼谱图中皆出现CH4的拉曼特征峰，部分样品检测到C2H6和CO2特征峰，说明西湖凹陷气烃包裹体的气体成分以甲烷为主，部分含少量乙烷和非烃气。样品中甲烷的拉曼特征峰位（ν1）分布范围较大（2 912～2 919 cm－1），说明西湖凹陷不同地区、不同深度储层中发育的包裹体的捕获条件相差较大。其中，在Q2井平湖组上段、X3井以及Y2井样品中检测到强度较高的甲烷拉曼散射峰和强度较低的乙烷弱峰，CH4特征峰位分别为2 912.08 cm－1、2 913.19 cm－1、2 914.46 cm－1，C2H6特征峰位分别为 2 948.53 cm－1、2 949.63 cm－1、2 950.6 cm－1，样品具有高浓度高密度气烃包裹体的谱图特征（图3-g、i、a），说明包裹体的捕获环境为高压—超压环境[22-23]。H4井、Q2井花港组下段、G2井及J3井样品的CH4特征峰位分别为2 916.37 cm－1、2 917.23 cm－1、2 918.17 cm－1，表现为常规甲烷包裹体的谱图特征（图3-k、e、i），说明样品中的包裹体皆在常压环境中捕获，但H4井样品捕获压力稍大。除烃类气体外，部分井（Y2、X3、H4）气烃包裹体的气体成分中还含有 CO2，CO2特征峰位（ν1～ 2ν2）的变化规律同与之共同被捕获的甲烷相似，在高压环境中捕获的高密度包裹体，其CO2特征峰位明显向低波数移动（图3-c、i），而常压环境中捕获的常规包裹体，其CO2特征峰位无明显偏移（图3-m）。

综上所述，样品中所捕获的气烃包裹体主要为干气包裹体，根据气烃包裹体的激光拉曼光谱特征，可将西湖凹陷气烃包裹体按气体成分分为仅含甲烷和乙烷的纯烃包裹体和含有二氧化碳的含烃包裹体，或按包裹体捕获条件分为高密度包裹体和常规包裹体。

2.2 气烃包裹体岩相学特征

显微观察揭示，西湖凹陷西次凹和中央背斜带花港组及平湖组储层发育了多种类型的气烃包裹体。在采自埋深大于4 000 m的深部储层样品（Y2井、Q2井平湖组上段及X3井）中可见单相气烃包裹体（图3-b、d、h、j），其直径较小（4～ 7.5 μm），在紫外光下不显荧光；在透射光下，纯烃包裹体呈深灰色（图3-b、h），含烃包裹体呈灰色（图3-d、j）；包裹体边界薄且清晰，其形态呈较为规则的圆球形和椭球形；包裹体的岩相学特征与上述激光拉曼光谱特征相印证，说明其为高温高压条件下被捕获的高密度超临界态单相流体[24]。埋深小于4 000 m的中深部储层样品（Q2井花港组下段、H4井、G2井）发育气—液两相气烃包裹体（图3-f、l、n、p），其直径分布范围较广（9.5～25.0 μm），在紫外光下不显荧光，在透射光下整体呈无色；包裹体由液相盐水和气相气泡组成，其外边界较清晰但形态不规则；包裹体内部气泡体积较大，成分为纯烃气的气泡边缘呈灰黑色且厚，中心部位透光性强而发亮（图3-f、l、p），而含有二氧化碳的气泡则边缘较薄，内部呈无色且透光性较强（图3-n）；结合对应的激光拉曼光谱特征，两相气烃包裹体应是在常压或低压环境中形成。

综上所述，西湖凹陷气烃包裹体按激光拉曼光谱及岩相学特征可划分为4类：高密度单相纯烃包裹体、高密度单相含烃包裹体、常规气液两相纯烃包裹体、常规气液两相含烃包裹体。根据实验结果的统计和分析，深部储层（埋深大于4 000 m）主要发育高密度单相含烃包裹体，中深部储层（埋深小于4 000 m）主要发育常规气液两相纯烃包裹体（图3）。上述两种包裹体是研究区主要的气烃包裹体类型，反映了两种不同的烃类流体充注过程，分别对应了两期天然气的充注。

2.3 同期盐水包裹体均一温度特征

由于含油气盆地中油气的组成和性质十分复杂，含烃流体在运移和充注过程中往往处于油、气、水等组分和相态较为复杂的不混溶体系中，使得所形成的含烃流体包裹体的测试均一温度无法准确还原其被捕获时的均一温度[2-3]。因此，与油气包裹体伴生的同期盐水包裹体的均一温度是研究油气包裹体捕获条件和油气充注时期的重要参数。

受包裹体捕获条件等因素影响，实验样品中，与气烃包裹体伴生的同期盐水包裹体数量较少。实验结果显示（图4），采自花港组上段样品的盐水包裹体均一温度主要分布在140～150 ℃的区间内（图4-a）；采自花港组下段样品的盐水包裹体均一温度在135～150 ℃的区间内皆有分布（图4-b）；采自平湖组上段样品的盐水包裹体均一温度主要分布在140～145 ℃的区间内（图4-c）。整体上，同期盐水包裹体的均一温度分布在130～155 ℃的区间内，且集中分布在140～150 ℃的较小范围内，结合研究区地温演化规律，揭示西湖凹陷储层中的天然气普遍在盆地构造演化的晚期充注。

图4 东海西湖凹陷与气烃包裹体同期盐水包裹体均一温度分布柱状图

3 天然气成藏时期

均一体系中捕获的盐水包裹体的均一温度记录了地层流体被捕获时的环境温度。根据这一特性，通过重建盆地沉积埋藏史及古地温演化史，可判断流体达到相应温度的地质时间，从而确定盐水包裹体的捕获时间，并间接确定同期油气的充注时期[2-3]。

3.1 天然气充注期次及时间

综合前人对西湖凹陷地质演化的研究成果[25-27]，结合地层温度、镜质体反射率等实测数据，应用盆地模拟技术恢复了6口采样井的地层埋藏和地温演化过程，并构建了单井埋藏史—热史模型。将上述盐水包裹体均一温度主要分布区间投影至埋藏史—热史图中，以确定天然气的充注时期（图5）。

图5 东海西湖凹陷单井天然气充注时间图

3.1.1 西次凹

采自西次凹Y2井花港组上段（4 609.2 m）样品的包裹体均一温度集中分布于145～150 ℃，将其投影在单井埋藏史—热史图上，得到天然气充注的地质时间段为距今11～9.8 Ma，对应的地质历史时期为中新世晚期（图5-a）。Q2井两块样品的包裹体均一温度主要分布区间分别为140～145 ℃（平湖组上段，4 648.4 m）和135～140 ℃（花港组下段，3 986.1 m），分别对应了两期天然气充注，即距今12.5～10.5 Ma和距今4.0～2.5 Ma，相应的地质历史时期为中新世晚期和上新世（图5-b）。X3井样品（花港组下段，4 342.3 m）的包裹体均一温度主要分布区间为140～145 ℃，天然气于中新世晚期距今12.5～10.0 Ma充注（图5-c）。显然，西次凹古近系储层中共发生了两期天然气充注，且持续时间较短。第一期充注发生在中新世晚期（距今12.5～9.8 Ma），捕获的气烃包裹体为高密度单相含烃包裹体，此时凹陷刚经历完一期规模较大的反转挤压构造活动（龙井运动），处于盆地区域稳定沉降的柳浪组沉积早期，凹陷内大部分圈闭定型，并发育众多挤压成因的背斜、断背斜圈闭，为天然气的成藏提供了良好的场所[28]。天然气的第二期充注在距今4.0～2.5 Ma，对应的地质历史时期为上新世，储层捕获常规气—液两相气烃包裹体。

3.1.2 中央背斜带

中央背斜带样品皆采自埋深小于4 000 m的中深部储层，其中H4井（花港组上段，3 944.9 m）和J3井（花港组下段，3 978.55 m）样品的包裹体均一温度主要分布区间为145～150 ℃，对应的地质时间分别为距今2.0～1.1 Ma（图5-d）和距今1.8～0.7 Ma（图5-f）；G2井样品的包裹体均一温度则集中分布于140～145 ℃，对应的地质时间为距今2.0～1.2 Ma（图5-e）。受样品条件影响，中央背斜带的花港组储层中仅检测到一期天然气充注，地质时间为距今2.0～0.7 Ma，对应的地质历史时期为盆地演化末期的更新世，捕获的气烃包裹体为常规气—液两相包裹体。综上所述，西湖凹陷整体上存在两期天然气充注，第一期在龙井运动后的中新世晚期，距今12.5～9.8 Ma，第二期在盆地演化晚期的上新世—更新世，距今 4.0～ 0.7 Ma。

3.2 油气成藏过程

结合前人对西湖凹陷煤系烃源岩的相关研究成果[29-31]，对检测出两期天然气充注的Q2井进行烃源岩热成熟史和生排烃史模拟，同时选取同层段储层样品进行油包裹体的相关测试，进而分析油气充注的耦合关系，并探究西湖凹陷的油气成藏过程。

实验发现，Q2井平湖组上段储层样品中共发育两种类型的油包裹体：①荧光光谱最大主峰波长λmax约为541 nm发黄绿色荧光的低成熟油包裹体，与其伴生的同期盐水包裹体均一温度主要分布区间为120～125 ℃；②荧光光谱最大主峰波长λmax约为466 nm发蓝白色荧光的高成熟油包裹体，与其伴生的同期盐水包裹体均一温度主要分布区间为130～135 ℃。两类油包裹体分别对应两期原油充注，其中黄绿色油包裹体对应早期低成熟原油充注，蓝白色油包裹体对应晚期高成熟原油充注[14]。

综合上述流体包裹体测试、油气充注时期分析、盆地模拟等研究成果，可重建西湖凹陷的油气充注成藏过程。以Q2井为代表，西湖凹陷西次凹古近系砂岩储层先后经历了2期原油充注和2期天然气充注（图6）。第一期原油充注发生在中新世早期，距今19.3～17.4 Ma，对应中新统龙井组沉积时期，此时平湖组主力烃源岩已进入主生排油阶段[29]，排出的成熟度较低的中质油和轻质油经运移进入储层，形成发黄绿色荧光的低成熟油包裹体。第二期原油充注发生在中新世中期，距今15.9～14.8 Ma，对应中新统玉泉组沉积时期，此时平湖组烃源岩处于生排油阶段末期，开始进入生气阶段[29]，排出的液态烃为成熟度较高的轻质油和凝析油，原油向储层中充注形成蓝白色高成熟油包裹体。由于两期原油充注皆发生在盆地演化的坳陷阶段，西次凹及中央背斜带内大量圈闭尚未定型，使得储层中虽含有液态烃，但未形成规模[28]。第一期天然气充注发生在第二期原油充注之后的中新世晚期，距今12.5～10.5 Ma，此时烃源岩处于早期生排气阶段[29]，生排气能力并不强；该期充注形成的气烃包裹体主要为高密度单相含烃包裹体，气体成分主要为甲烷、乙烷和二氧化碳，具有油裂解气的特征；此阶段储层地温介于140～145 ℃，赋存于储层孔隙中的液态烃，在地下高温环境中大量裂解膨胀[32]，使孔隙压力急剧增加，形成高温高压条件下的超临界态流体并被捕获，该期充注的天然气主要为孔隙中液态烃裂解而成。该时期凹陷内已形成大量挤压成因的背斜和断背斜圈闭，油裂解形成的天然气得以小规模成藏。第二期天然气充注发生在盆地演化晚期的上新世—更新世，距今4.0～2.5 Ma，此时烃源岩进入主生排气阶段[29]，以甲烷为主的烃气被大量生成并排出，排出的天然气进入定型的圈闭大规模成藏，形成目前勘探发现的大中型气田[28]，此阶段是西湖凹陷主要的天然气成藏时期。虽然，本次研究在中央背斜带储层中未检测到第一期天然气充注形成的气烃包裹体，但综合分析凹陷烃源岩热成熟演化历史、源储时空配置关系及前人对中央背斜带油气成藏的研究成果[33-34]，推测中央背斜带的油气成藏过程应与西次凹相似，均先后发生2期原油充注成藏和2期天然气充注成藏，但受龙井运动期间挤压反转程度差异等因素影响，中央背斜带天然气成藏时间略晚于西次凹（西次凹第二期天然气成藏时间为距今4.0～2.5 Ma，中央背斜带同期天然气成藏时间为距今2.0～0.7 Ma）。

图6 东海西湖凹陷Q2井油气成藏事件图

4 结论

1）西湖凹陷西次凹及中央背斜带古近系砂岩储层中发育高密度单相纯烃包裹体、高密度单相含烃包裹体、常规气液两相纯烃包裹体和常规气液两相含烃包裹体4种类型的气烃包裹体，并以高密度单相含烃包裹体和常规气液两相纯烃包裹体为主。其中，深部储层（埋深大于4 000 m）主要发育高密度单相含烃包裹体，气体成分包括CH4、C2H6、CO2；中深部储层（埋深小于4 000 m）主要发育常规气液两相纯烃包裹体，气体成分为CH4。

2）西湖凹陷西次凹和中央背斜带共经历两期天然气充注和成藏。其中，第一期发生在中新世晚期（距今12.5～9.8 Ma），为圈闭中先期聚集的高成熟原油发生裂解，形成油裂解气进行充注并小规模成藏，储层捕获高密度单相气烃包裹体；第二期充注发生在上新世—更新世（距今4.0～0.7 Ma），为烃源岩大规模生成的以甲烷为主的烃气被大量排出并进入圈闭，形成众多大中型天然气藏，储层主要捕获常规气液两相气烃包裹体，该期为西湖凹陷天然气的主成藏期。

致谢：特别感谢中海石油（中国）有限公司上海分公司提供的研究资料支持，以及中国石化石油勘探开发研究院无锡石油地质研究所实验研究中心提供的实验条件和技术支持！