滇池流域营养盐沉积百年历史重构及源解析

吴姗姗 杨浩

摘要 以滇池流域雙龙库区为研究靶区，对水库0～70 cm深沉积物柱进行放射性核素、营养盐及碳稳定性同位素的分析，结合定年结果及人类活动历史变化，解析沉积物中营养盐历史演变及其对人类活动的响应，追溯沉积物有机质来源，进行有机污染的评价。结果表明，210Pbex比活度随深度增加呈现衰减趋势并具有一定的负向指数拟合关系，而沉积速率略有波动整体呈上升趋势，记录了双龙地区1860年以来的沉积历史。沉积柱中各营养盐浓度分别为总氮（TN）为0.58×103～4.54×103 mg/kg;总磷（TP）为0.12×103～0.55×103 mg/kg;总有机碳（TOC）为0.49%～4.34%。剖面变化趋势均呈自上而下递减，沉积物营养盐浓度的增加与不同时期人类活动密切相关，反映了建库前后人为活动对生态环境演变的影响。根据C/N（4.39～9.57）和δ13C（-24.96‰～-21.36‰）两者结果可以推断有机质来源为陆生C3植物与内源混合输入。利用有机指数和有机氮指标评价沉积物污染的历史变化，表明双龙水库20世纪60年代后始终存在有机氮污染。且随着近年人类活动加剧，有机指数和有机氮增加，水质恶化严重。

关键词 双龙水库;沉积物;营养盐;稳定同位素;污染状况评价

中图分类号 X 52  文献标识码 A  文章编号 0517-6611（2021）23-0110-05

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2021.23.029

Historical Reconstruction and Source Analysis of Nutrient Deposits over the Past 100 Years in Dianchi Lake Basin

WU Shan-shan1，2， YANG Hao2

（1.College of Environment and Art， Wuxi Open University， Wuxi，Jiangsu 214011;2. School of Geography， Nanjing Normal University， Nanjing， Jiangsu 210023）

Abstract In this study， the sediment samples collected from the Shuanglong Reservoir were analyzed for the concentrations of 210Pbex， 137Cs， total organic carbon （TOC）， total nitrogen （TN）， total phosphorus （TP） and stable isotopes （δ13C）. The distribution characteristics with depth and impact factors were discussed. The level of organic pollution in studied area， sources of organic matter and nitrogen were analyzed. Results showed that the 210Pb concentration decreased with depth and a negative exponential curve fitting （R2=0.520） was found. The accumulation rate presented an increase trend and being affected by human activities significantly. The concentration of TN was between 0.58×103 and 4.54×103 mg/kg. The TP concentration ranged from 0.12×103 to 0.55×103 mg/kg. The TOC concentration was within 0.49% to 4.34%. The nutrient contents were much higher in the surface layers （0-15 cm） and decreased with depth. The increase in nutrient concentrations were closely related to the intensive human activities. The results of C/N and δ13C suggested that endogenous plankton and terrestrial C3 plants might be the main source of sedimentary OM. The pollution index evaluation was also applied in the Shuanglong Reservoir. According to the results of organic index and organic nitrogen index， the historical changes in pollution states have been revealed. Through the organic nitrogen index， it stayed level IV， reflecting the serious organic nitrogen pollution level in the Shuanglong Reservoir. Moreover， the tendency towards worsening environmental pollution recently， with the intensifying human activities.

Key words Shuanglong Reservoir;Sediment;Nutrients;Carbon isotope;Pollution evaluation

基金项目 中国博士后科学基金（2018M632084）;国家自然科学基金（41703099）;“停课不停学”教学发展专项（TKBTX021）。

作者简介 吴姗姗（1989—），女，江苏无锡人，讲师，博士，从事沉积物污染控制及环境演变研究。

收稿日期 2020-11-04;修回日期 2021-03-18

水体颗粒物由于物理、化学和生物作用的共同影响，下沉堆积，逐渐在水体底部形成沉积物。沉积物是水体营养物质的重要蓄积库，在养分循环和富营养化过程中起着重要的作用。在一定条件下，沉积物中的营养盐有可能加速上覆水体富营养化进程，延迟水环境修复效果。因此对沉积物的研究具有重要意义。高分辨率的沉积物记录了人类活动及自然活动的演变過程，对湖泊、海洋、河口及水库沉积物营养盐及污染的研究也逐渐深入[1-4]。水库作为半自然半人工的特殊水体，其水生生态系统、水动力特征等均与普通湖泊存在较大差异[5]，具有一定研究价值。尤其是小流域内的水库沉积物能较为敏感地反映人类活动历史演变对水体状态的影响。近年来随着昆明市经济的发展，工业化和城镇化进程的不断加快，受工业废水和城市生活污水及农田尾水的影响，滇池水质恶化[6-8]。双龙水库作为滇池流域典型的中小型水库，富营养化程度同样日趋严重，水生生态系统失衡。因此，笔者借助137Cs、210Pb放射性同位素计年，确定研究区域近百年来的沉积序列，估算现代沉积速率，探讨营养盐污染历史，结合碳同位素追溯有机质来源，探究了人类活动对沉积环境的影响，同时为区域环境治理提供参考和依据，具有重要的现实意义和科学价值。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

双龙水库为云南省滇池入湖河流东大河上一座中型水库，也是滇池流域七大县级以上水库之一。水库建成于1956年，流域面积约66 km2，库容为1.22×107 m3，水库水位年际变化为12～27 m，其库水透明度为3.3～5.6 m，pH为7.2～7.8。周边主要河流有古城河、东大河、柴河、大河、南冲河，这些河流大多注入滇池，属金沙江水系。所在地区7—9月为雨季，年平均降雨量987.1 mm，年平均温度14.2 ℃，属于低纬度高原亚热带季风气候。主要植被以亚热带常绿阔叶林、云南松林为主，森林覆盖率可达16.13%。流域内沉积物类型主要为沉积物为地带性黏性红壤，较为肥沃，是当地水稻、小麦、蚕豆、油菜、烟草、玉米、杂豆等粮食作物的主要产地。双龙水库自建成以来，沉积环境受小流域内人类活动影响较大，近年来其周边水源涵养林严重不足，频繁的人类活动，加剧了水体流失，自然生态带锐减，生态系统破坏严重。长期以来污染物及泥沙碎屑通过径流进入双龙水库，导致水库沉积物污染严重，沉积环境恶化[7-8]。

1.2 样品采集与处理

水库北部为入库区，存在大量入库河流，水体流速较高，沉积环境极其不稳定，对后续放射性核素定年结果存在干扰。故选取双龙水库主库区上覆水体流速较低、扰动较小的水库南部，作为主要采样区，上游搬运的物质大都沉积于此，沉积物淤积丰富。于2012年7月选取南部库区采样点，采集3个深度70 cm的平行柱状样S1、S2和S3，于采样现场按1 cm一层进行分样，共分70层。分层样品放入自封袋中标记编号，于车载冰箱中冷藏，运回实验室后超低温（-40 ℃）保存。经前期试验发现，S1、S2和S3具有相似的营养盐垂向分布且污染水平相似，为避免重复赘述，故选择S1为代表进行分析（图1）。

1.3 样品分析方法

1.3.1 放射性核素测定。

称取（10.0±0.5）g干燥研磨后过100目筛的沉积柱芯分层样品装入塑料容器中，密封20 d，使226Ra和210Pb衰变平衡，然后利用井式高纯锗（HPGe）γ能谱议（EG&ORTEC，GWL-120-15，USA）进行放射性核素137Cs和210Pb比活度的测定。每个样品测量时间不少于40 000 s。其中137Cs、210Pb的比活度根据661.6、46.5 Kev处的γ射线谱峰面积直接获得。大气中的210Pb通过干、湿沉降积蓄在沉积物中，部分210Pb因不与其母体226Ra平衡共存，称为过剩210Pb（210Pbex），其活度为210Pb的比活度与226Ra比活度的差值[9]。

1.3.2 沉积物营养盐测定。

所有样品称取湿重，剔除杂质后研磨过200目尼龙筛，用于测定总氮（TN）、总磷（TP）和总有机碳（TOC）。TN浓度采用碱性过硫酸钾法测定，TP浓度采用过硫酸钾消解钼酸铵法[10-11]测定，TOC浓度使用岛津TOC仪（TOC-LCSH，岛津，日本）测定[12]。称取0.02 g冷冻干燥后过200目筛的样品放入50 mL具塞比色管中，加入过硫酸钾和氢氧化钠混合氧化剂溶液25 mL，并加水25 mL后，放入高压蒸汽灭菌器中，120 ℃灭菌30 min。冷却后取消化液25 mL，利用紫外分光光度计（UV-3600，岛津，日本）在波长220和275 nm下测定沉积物TN浓度。取10 mL剩余消化液于25 mL容量瓶中，加入2.5 mL钼锑抗混合显色剂后定容，紫外分光光度计（UV-3600，岛津，日本）在波长660 nm下测定沉积物TP浓度。称0.2 g冷冻干燥后过200目筛的样品至样品舟中，TOC仪测定沉积物TOC浓度。

1.3.3 碳同位素丰度测定。

将样品冷冻干燥并研磨过200目筛，称取适量处理好的样品加入过量0.1 mol/L的HCl，使其充分反应至没有气泡冒出（约24 h）以去除碳酸盐。用去离子水洗至中性后低温干燥。重新称取适量的样品置于小锡舟中，使用Sercon20-22型质谱仪（Sercon，UK）分析δ13C值。

2 结果与分析

2.1 放射性核素垂向分布特征及沉积年代

为重构研究区域环境演变过程，建立百年尺度高分辨率的时间序列，利用放射性核素210Pbex和137Cs联合进行沉积定年，划分阶段，估算沉积速率。其比活度垂向分布见图2。由图2可知，210Pbex比活度随深度增加，指数下降，呈较好的负向指数拟合关系（R2=0.52）。以210Pbex的垂向分布特征为依据，利用210Pbex恒定补给速率定年模式（CRS），对沉积柱芯样沉积年代进行估算，构建剖面年代序列。每层沉积物的年代可通过计算得到，计算公式：

t=λ-1×ln（A0/AX）=X/S（1）

式中，t为某层的沉积年代，λ为210Pb放射性衰变常数（λ=0.031 14/a），A0为沉积柱芯中210Pbex总累计输入量（Bq/cm2），AX为一定深度X以下各沉积层210Pbex的累计总量（Bq/cm2），S为沉积速率（g/（cm2·a））。根据公式计算得到双龙水库沉积柱芯年代序列及沉积速率见图2。而137Cs比活度垂向分布趋势符合经典的137Cs大气沉降特征，几何深度39 cm處出现明显峰值6.80 Bq/kg，对应1963年。以此沉积层年代序列作为计年时标外推其余，所得结果与210Pbex年代学模型结果一致，一定程度支持了此前定年模式的年代学序列。沉积速率作为综合评价区域环境及其变化的重要指标，既可以反映沉积环境的历史演变，也可以反映近代沉积动力以及在自然、人为双重因素作用下，泥沙入库量和流出量的动态平衡过程。根据研究结果表明（图2），建库以来除2003—2006年双龙库区沉积速率呈小幅降低，其余阶段沉积速率均呈逐渐增加的趋势[0.12～1.60 g/（cm2·a）]，且上升速度不断增加，平均沉积速率为0.36  g/（cm2·a），较好地反映了双龙水库建立前后的生态环境变化。而2002年针对滇池流域全面展开的“退耕还林还草”政策[13]，使得短期内滇池小流域植被破坏的情况得到缓解，水土流失情况好转，因此沉积速率也于该时期有短暂的下降。

2.2 沉积物营养盐垂直分布特征及分析

沉积物营养盐（TN、TP和TOC）的浓度剖面分布特征见图3a。TN含量为0.58×103～4.54×103 mg/kg，平均含量为1.90×103 mg/kg;TP含量为0.12×103～0.55×103 mg/kg，平均含量为0.29×103 mg/kg;TOC含量为0.49%～4.34%，平均含量为1.13%。其中TN与TOC浓度剖面变化趋势具有较好的相关性（R2=0.78），由上而下呈同步递减的趋势，表层含量最高，并随着沉积物深度的增加，浓度不断减少，与多数水体沉积柱芯营养盐变化趋势类似[2，14-15]。而TP浓度虽仍整体保持由上而下递减趋势，但相较于TN、TOC其剖面变化波动更为剧烈。这可能与磷在沉积物中存在的形式较为复杂有关。自然沉积物中磷的来源除动植物残体归还外，还包括沉积物母质等。其中，不溶态磷酸盐主要累积在沉积物表层，可溶态磷酸盐易被沉积物胶体所吸附，且向下淋失量很小[16]。在沉积物形成的过程中，磷的风化、淋溶和富集迁移是由多种因素共同作用的结果，其中生物富集迁移是影响磷积累的主导因素[17]。因此造成了沉积物磷自表层向下不断减少的浓度变化。而营养盐的沉积通量是探究人类活动对水库沉积物营养盐累积量变化的重要参考之一。经估算得到沉积柱芯中TN、TP和TOC的累积通量（图3b）可知，近百年来人为输入影响下的营养盐累积通量年际变化较大，不同时期人类活动重点及强度不同，结合定年结果将其垂向分布划分为3个不同的阶段。

阶段I：1869—1955年，此阶段为水库建立前的早期阶段，人为活动对沉积环境扰动较轻。此阶段内，TN浓度为0.58×103～2.05×103 mg/kg，平均含量为1.12×103 mg/kg;TOC浓度为0.49%～1.03%，平均含量为0.69%，且营养盐沉积通量维持在较低的水平[< 0.5 mg/（cm2·a）]。维持在较低水平的营养盐浓度及沉积通量指示了该时期以自然沉积为主，沉积环境较为稳定。阶段II：1956—1999年，TN浓度为1.71×103～2.71×103 mg/kg，平均含量为2.19×103 mg/kg;TOC浓度为1.00%～1.46%，平均含量为1.15%。营养盐浓度逐年增加，与滇池流域城市化进程密切相关，人类活动强度不断加剧。20世纪60年代，流域内开展了大规模的围湖造田、滥砍滥伐，造成湖面骤减，淤积严重，土壤侵蚀加剧，大量营养盐经过地表径流、土壤侵蚀等途径积聚于周边湖泊水库中，导致营养盐沉积通量呈上升趋势。至20世纪90年代，研究区域工农业进入繁荣时期，伴随着城镇化大规模扩张，致使周边大量工业废水、农业尾水和生活污水排入水体，造成严重的环境污染。大量的人类相关活动导致该阶段沉积物营养盐浓度的不断增加。第3阶段为2000—2010年，该阶段TN浓度为1.95×103～4.54×103 mg/kg，平均含量为2.61×103 mg/kg;TOC浓度为1.31%～4.35%，平均含量为1.91%。此阶段TN、TOC、TP的沉积通量分别为20世纪50年代沉积通量的约25、20倍和12倍。究其原因可归纳为2个方面。首先，该阶段沉积物为表层沉积物，富集了大量动植物残体;加上旅游开发等人类活动的影响持续扩大，导致流域内土壤侵蚀进一步加剧，大量的外源输入加速了该阶段沉积物营养盐沉积通量的增长。

2.3 基于C/N及稳定性碳同位素的有机质溯源

沉积物有机质对水环境中各类污染物质的迁移与释放行为起着重要作用，根据来源可以分为以水体生产力本身产生的动植物残体、微生物等沉积为主的内源和外界输入的颗粒态、溶解态有机质的外源两大类。对有机质来源的追溯是间接指示流域环境变化、实现区域环境治理的重要依据。而总有机碳氮比（C/N）常用来反演水体环境初级生产力[15]，追溯沉积物有机质来源。一般认为，来自底栖和细菌的有机质具有较低的C/N，为2.6～5.0，当有机质来自新鲜藻类，则C/N略高，为3～8。而陆生维管束植物等高等植物拥有丰富的纤维素和木质素，其C/N一般大于20，甚至更高[18-20]。当C/N为8～20时，则通常认定沉积物中有机质含量受陆源和内源的混合作用。双龙水库沉积物的来源基本来自2个方面：来自水库内部水生生物（如沉水植物、漂浮植物、藻类等）的内源输入;以及库区周围入库径流带来的陆生生物的外源输入。由图4可知，研究区域沉积物C/N基本随着深度的增加呈波动上升的趋势，其值为4.39～9.57，均值为7.41。早期研究区域具有较高的初级生产力，沉积物中有机质主要受内源作用影响，内源输入有机碳含量占优势。随着流域内人类生产生活的剧增，导致大量陆源有机质输入，外源输入有机质所占比例逐渐增加且最终占据明显优势，至表层C/N达到峰值9.57。因此认为，双龙水库有机质来源的历史变化由水库内部生产力逐步向内、外源双重作用演变。

但由于C/N影响因素较多，如降水、沉积物粒径大小、矿物组成等，而且陆地土壤的C/N也在10左右[15，21-22]。因此，单一按照C/N来进行有机质溯源存在一定的疑虑。故对沉积物利用δ13C来进一步确认沉积物有机质来源。由于不同植物的光合作用途径各异对δ13C的吸收具有选择性，导致不同来源有机质呈不同碳同位素特征[23-24]。根据以往研究结果表明，陆地C3植物的δ13C特征值通常较C4植物略重，分别为-33‰～-22‰和-19‰～-9‰[23]。CAM植物的δ13C特征值分布较广，为-30‰～-10‰[25]。内源水生植物可以分为三大类：挺水植物、沉水植物和浮游藻类，其δ13C特征值分别为-30‰～-24‰，-20‰～-12‰及-24‰～-12‰[26]。结合定年结果可以进一步解析双龙库区沉积物有机质的历史演变。从图5可以看出，S1沉积物δ13C的变化为-24.96‰～-21.36‰。其在双龙水库建成前，即38 cm以下，δ13C相对偏负且稳定，基本维持在-24.96‰～-24.30‰，指示了较为稳定的有机质来源，反映该时期沉积环境受人为扰动相对较小。水库落成后（0～38 cm），δ13C快速波动上升，至21 cm处达到峰值，可能受研究区域气候变化，以及显著增强的人类活动的影响，导致流域内大量营养盐和有机质进入双龙水库。该时期陆源C3植物有机质输入不断增加，造成δ13C快速上升。同时，水库内水生植物的迅速繁殖也使得δ13C值逐渐偏正。虽然14～20 cm处出现δ13C值的短暂下降，但该阶段整体呈上升趋势，δ13C值为-24.96‰～-21.36‰，沉积物有机质主要来源为外源有机质输入（C3植物）。综合C/N和δ13C两者溯源结果可以推断库区沉积物有机质早期主要由水库内源输入（浮游藻类及挺水植物）逐渐演变为陆生C3植物与内源混合输入。

2.4 污染状况历史演变

2.4.1 评价方法和标准的确定。

由于目前对于湖库的沉积环境污染状况评价尚缺乏统一的标准及方法，结合双龙库区周边环境和国内研究[27-28]，采用有机指数和有机氮的方法（表1）对研究区域污染状况进行评价。有机指数通常可作为水体沉积物污染状态的指标，而有机氮则通常作为衡量沉积物氮污染程度的重要指标。两者的计算方法及评价标准：

有机指数=有机碳（%）× 有机氮（%）（2）

有机氮（%）=总氮（%）× 0.95（3）

2.4.2 污染情况历史演变。

根据公式（2）、（3）计算得到采样点有机指数和有机氮的值，有机指数平均值为0.204，属于尚清洁范畴，有机污染处于III级。结合定年结果可知（图5），沉积柱芯在时间序列上始终处于尚清洁的状态。从有机氮指标看，该研究点平均有机氮含量为0.181%，达IV级，属有机氮污染程度，且随时间变化较大。20世纪50年代前，沉积柱芯有机氮相对较小，基本低于1.5%，研究区域属于较清洁或尚清洁状态。随着20世纪60年代水库周围人类活动日趋剧烈，周边城镇持续扩张，人口持续增长，工业农业大规模发展，致使大量外源含氮磷有机物进入水体，富集于沉积物中。因此，该阶段有机氮和有机指数呈逐步增加的趋势，其污染状态也逐步转变为有机氮污染。尤其是1998年以来，有机氮由1998年的0.21%增加为2011年的0.43%，有机指数由1998年的0.28增加为2011年的1.88，除近年来降水量急剧减少这一自然因素，推测其主要原因是人类活动的影响，近年来昆明市人口骤增，滇池流域内兴建大量劳动密集型企业等人为因素均是导致双龙水库污染状态加剧的原因。

3 结论

（1）根据CRS模型定年结果表明，建库前（1956年）研究区域沉积速率较为稳定，而建库后随着流域内人口剧增，工农业发展，人为扰动加剧，水土流失严重，使沉积速率不断增加，直至2002年退耕还林的实施，才有所缓解。

（2）沉积物中TN、TP和TOC浓度垂向变化趋势相近，由上而下呈同步递减的趋势，表层含量最高，并随着沉积物深度的增加，浓度不断减少，其变化趋势与流域内人类活动强度密切相关。20世纪60年代末大量人类活动导致沉积物内3种营养盐沉积通量不断增加，有机指数和有机氮也随之上升，库区内富营养化程度加剧。

（3）结合沉积物中C/N比值（4.42～12.05）及δ13C值（-24.96‰～-21.36‰），溯源结果可以推断库区沉积物有机质早期主要由水库内源输入（浮游藻类及挺水植物）逐渐演变为陆生C3植物与内源混合输入。

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