基于多源融合数据评估2014—2018年中国地表大气臭氧污染变化及其健康影响

王莼璐　王毅一　史之浩　孙金金　龚康佳　胡建林

摘要 基于中国环境空气质量监测站观测数据、区域空气质量模式（CMAQ）模拟数据和卫星反演数据，利用数据融合方法获得了2014、2018年地表大气O3质量浓度水平变化及其空间分布，通过空气污染控制健康效益评估工具（BenMAP-CE）评估了2014、2018年中国O3导致的过早死亡人数。结果表明：2018年中国O3日8 h最大（O3-MDA8）质量浓度年均值为98.0 μg/m3，较2014年的87.9 μg/m3增长了11.5%，其中安徽省、山西省和山东省的O3-MDA8质量浓度增加最为明显;2014和2018年O3相关过早死亡人数分别为17.4万和26.7万，过早死亡人数增长率约为57%;中国9个区域中的中部区域O3质量浓度和O3相关过早死亡人数较其他几个区域增长最多，并且人口密度为1 000人/km2左右的区域过早死亡人数增加最多;河南省、河北省和四川省的O3相关过早死亡增加人数比其他省份多;近年来中国地表大气O3的健康危害的增加程度远大于O3质量浓度的增加程度，应尽快加强对O3污染的控制。

关键词臭氧;多源数据融合;暴露评估;健康风险

当前我国面临以臭氧（O3）和细颗粒物（PM2.5）为主要污染物的大气复合污染问题。随着我国大气污染防治行动计划的实施，PM2.5污染得到改善，但O3污染呈现恶化态势。Silver et al.（2020）指出全国50%的观测站点均观测出O3浓度在增长，2015—2017年我国O3日8 h最大质量浓度（O3-MDA8）年均值每年增长4.6 μg/m3。我国74个关键城市的O3质量浓度2017年年均为164 μg/m3，相较于2013年增长了23 μg/m3（Huang et al.，2018）。

近地面O3作为一种强氧化剂不仅会损害植物叶片造成作物减产，对人体健康和其他生态系统组成部分都有极大危害（Feng et al.，2018）。如果O3被大量吸入，将会损伤人体呼吸系统，对人体的循环系统也会产生不良影响（Atkinson et al.，2016;Malley et al.，2017;袁才秋，2017;李函颖，2020）。近年来O3浓度的增长对人体健康产生了更大的危害。Wu et al.（2019）评估发现珠三角区域O3浓度从2006到2015年增加10.8%，而O3导致的过早死亡人數增加了66%;Wang et al.（2020）估算出我国2015—2018年O3浓度增加了15.22%，而O3相关过早死亡人数增加了近一倍。由此可见，O3浓度的变化程度并不能完全反映O3的健康影响变化程度。

近年来国内外有大量评估O3相关健康效益的研究，如Liu et al.（2018）利用WRF-CMAQ模型模拟出了我国2015年近地O3导致的以慢性阻塞性肺病（COPD）为健康终点死亡的人数约5.53～8.03万人;Seltzer et al.（2018）利用观测数据评估2015年我国O3导致全因死亡的人数约为20万人;Maji et al.（2019）利用观测数据评估我国2016年O3导致全因死亡的人数约11.3～16.3万人。Wang et al.（2021）利用空气质量模型数据模拟我国2013—2017年O3导致全因死亡的人数从17.1万人增加至23.2万人。综上研究发现，在我国评估O3相关健康效益的相关研究多数采用了单一浓度数据源并且结果存在差异。目前国外相关研究中采用地面观测数据、空气质量模式模拟数据和卫星反演数据融合后的数据分析O3相关健康效益，Conhen et al.（2017）研究发现全球2015年因O3导致的以COPD为健康终点死亡的人数约为25.4万人。由于融合数据可以有效提升污染物浓度准确度，因此在国外相关研究中被广泛使用，而在我国却很少有研究使用融合数据源。

准确评估O3污染的变化及其健康影响可以为空气污染控制策略的制定提供重要科学依据。评估的准确性受到暴露浓度的空间分布、人口数据、基线死亡率等数据的影响，其中暴露浓度水平是一个关键因素。目前O3浓度数据的评估主要包含基于地面监测站的观测数据、基于空气质量模式的模拟数据、基于卫星遥感观测的反演数据。然而这3种数据源各有优缺点，通常地面监测站的观测数据相较于其他两种数据，提供了较为准确的地面O3浓度数据，但是其空间覆盖范围有限，此外由于观测仪器、天气等因素观测数据会出现缺测值（Li et al.，2019）。空气质量模式的模拟数据可以很好地覆盖整个研究区域并且可以提供时间上较为连续的浓度数据，但是由于输入数据及模式机理等原因，模拟结果与观测数据之间存在一定偏差（漏嗣佳等，2010;Liang et al.，2019;朱彬等，2021）。卫星遥感观测的反演数据同样可以覆盖研究区域，并且时间上也较为连续，但是由于拟合模型受到气象因素、地理环境、人口密度等因素的影响，使得反演的数据与观测值之间也存在偏差（吴健生和王茜，2017）。相关研究指出采用数据融合方法或采用多个数据源数据可以有效提高污染物浓度的准确度（Kelly et al.，2021）。因此将这3种数据源进行融合来克服单个数据源的缺点，是当前在健康负担评估研究中最先进最准确的方法（Brauer et al.，2016）。

为了评估近年来我国O3浓度变化及O3导致的过早死亡人数，本研究通过融合地面观测数据、空气质量模式模拟数据和卫星反演数据，得到基本覆盖全国范围的2014—2018年的O3浓度及其空间分布，来弥补以往研究重多基于地面监测数据进行评估的空间覆盖不足的缺点。在此基础上，利用空气污染控制健康效益评估工具（BenMAP-CE）估算了O3导致的过早死亡人数及变化情况，来评估近年来我国空气中O3污染对人体健康的危害，并分析O3对健康影响变化的区域差异。

1 数据与方法

1.1 暴露评估

为了提高地面O3数据的准确性和空间覆盖度，利用大气环境健康研究中使用的多数据融合方法（Wang et al.，2015;Ding et al.，2019），将观测数据、模型模拟数据和卫星数据融合，得到可以覆盖全国大部分区域的格点数据。数据融合方法的具体公式如下：

其中：HE为在格点E处的质量浓度值;GE为在格点E处模拟浓度与卫星反演质量浓度的平均值;Wi为观测点i的反距离平方权重;Di为格点E与观测点i的距离;Ci为观测点i质量浓度值;Gi为包含观测点i的格点的模拟质量浓度与卫星反演质量浓度的平均值。

使用的地面监测站的观测数据是从中国国家环境监测中心（CNEMC）获得，其中2014年共有961个观测点，2018年有1 584个观测点，为了确保融合数据的准确度，本研究的研究范围为以2014年所有观测点为中心半径为500 km所覆盖的中国地区（Gold et al.，1997）。

使用多尺度空气质量模式（CMAQ）用来模拟2014年和2018年全国的O3浓度，分辨率为36 km×36 km。CMAQ模型是美国环境保护署（U.S.EPA）开发的第三代空气质量模式，已被广泛用于模拟中国地区的O3浓度（Hu et al.，2017a;Wang et al.，2019;Liu et al.，2020;Yang et al.，2020）。本研究中使用的CMAQ模型是CMAQ v5.0.2的修改版本，其中更新了异戊二烯光化学（Hu et al.，2017b）的SOA形成途径，并更新了硝酸盐和硫酸盐的非均相形成（Hu et al.，2016）。模拟中使用的人为空气污染物排放和生物排放是用中国多分辨率排放清单（MEIC）和MEGAN v2.1估算的，使用的气象数据是由中尺度天气研究预报（WRF）模式提供。具体模式设置及性能评估在Hu et al.（2016）的研究中有详细描述。本研究中，模拟的2014、2018年O3-MDA8质量浓度与观测进行对比，相关性系数分别达到0.99和0.93，均方根误差（RMSE）分别为27.6和16.5 μg/m3。

卫星数据是基于Wei and Li（2020）的工作，O3数据集是使用基于空气温度、向下短波辐射和OMI/Aura总柱O3质量浓度的时空随机树（STET）模型以及其他气象变量、排放和辅助数据生成的。O3数据集具有较高的准确度，交叉验证系数（CV-R2）为0.84，RMSE为20.1 μg/m3。该数据的分辨率为25 km×25 km，因此本研究中进行了重网格化将分辨率匹配到CMAQ模式的36 km×36 km网格上。

通过将卫星数据、空气质量模型模拟数据以及观测数据融合得到的2014年和2018年数据与观测数据进行对比，RMSE分别为23.6和5.0 μg/m3，优于空气质量模型模拟数据，尤其在2018年融合数据性能明显优于仅使用卫星数据和空气质量模型模拟数据。这与Kelly et al.（2021）、Xiao et al.（2021）的结果相近，均表明使用多种数据源融合数据更接近真实值，因此本研究选择该融合数据集。

为了更好地评估人群暴露水平，本研究计算了人口加权浓度（Population Weighted Concentrations，PWC）。PWC考虑了污染物浓度和人口的空间分布情况，能更好地反映某个地区的人口平均暴露浓度（Hu et al.，2010;Liu et al.，2020）。其计算公式如下：

其中：Ci是区域内第i个网格的O3-MDA8质量浓度;Pi是此网格的人口数。

1.2 健康效益评估

本研究利用由U.S.EPA研发的空气污染控制健康效益评估工具（BenMAP-CE v1.5）来计算O3相关过早死亡人数（Sacks et al.，2018），具体公式如下：

其中：M为O3导致的过早死亡人数;Y0为基线死亡率，这里指非意外死亡率，2014和2018年的数据分别从2015和2019年中国公共卫生与计划生育统计年鉴（CPHFPSY 2015&2019）中获取;P是人口，从LandscanTM数据库获得的2014和2018年网格人口数据（Bright et al.，2015;Rose et al.，2019）。R为相对风险系数，是指当一群人暴露于某种风险与不暴露于这种风险时事件发生的概率的比率。β是浓度与非意外死亡率之间的系数，由于目前还缺少中国相关的研究成果，本研究采用的β数值从Turner et al.（2016）获得。C是O3-MDA8质量浓度值，单位为μg/m3;Cf为安全阈值，指当O3质量浓度低于这个值时对人体的健康影响可以忽略不计，在本研究中为57.2 μg/m3（Turner et al.，2016）。

2 结果分析

2.1 2014—2018年臭氧浓度及变化

圖1a、b分别为2014、2018年中国O3-MDA8年均空间分布，可以发现，2014年全国O3-MDA8年均质量浓度为87.9 μg/m3，其中江苏省、山东省、河北省的中部地区以及东部沿海地区的O3-MDA8年均质量浓度较高，除此之外河南省、北京市年均质量浓度也较高（图2）。全国9个区域中长三角（YRD）区域的O3-MDA8年均质量浓度是最高的，其中江苏省是YRD区域浓度最高的省，而其他（Other）区域则是O3-MDA8年均质量浓度最低的区域（表1），并且全国大部分区域的年均质量浓度高于安全阈值（57.2 μg/m3）。2018年全国O3-MDA8年均质量浓度为98.0 μg/m3，其中山东省、河北省依旧是浓度较高区域，安徽省和山西省的O3-MDA8年均质量浓度增加明显，逐渐成为O3质量浓度较高省份。华北平原（NCP）区域成为9个区域中O3质量浓度最高的区域，而Other区域依旧是质量浓度最低的区域。通过对比，发现2014年全国的PWC为90.6 μg/m3结果与Lin et al.（2018）的研究结果（91.1 μg/m3）接近。在全国不同区域中，西南（SW）、西北（NW）、四川盆地（SB）区域的PWC是低于O3-MDA8，而在NPC区域则是PWC明显高于O3-MDA8（表1）。2018年O3-MDA8与PWC的差距更大，并且PWC一般都高于O3-MDA8（除SW区域外）。由图3可知，在2014和2018年，不同人口密度下的PWC都高于O3-MDA8，在人口密集为103人/km2时，差异更加明显。

O3质量浓度的变化呈现明显的区域差异。相较于2014年，可以发现山西省和安徽省是质量浓度明显增长的区域，四川盆地的东部区域、甘肃省南部区域、青海省部分区域的O3-MDA8质量浓度也呈现较为明显的增长趋势（图1c），而西藏大部分区域和中国南部部分区域的O3-MDA8则呈现减少趋势。从中国不同区域质量浓度变化（表1）中可以看出，2018年全国O3-MDA8年均值相较于2014年增长了10.1 μg/m3（11.5%），而人均O3暴露浓度PWC增加更为明显（增长了16.1 μg/m3，11.7%）。Wang et al.（2020，2021）也报道过類似结果。在全国不同区域，O3质量浓度变化也并不相同，通过我国9个区域O3-MDA8变化（表1）可以发现，每个区域的O3质量浓度从2014年到2018年均在增长，其中CC区域增长最明显，相较于2014年增长了近22%，并且CC区域中的安徽省和山西省增长得最为明显（图2），这与浓度空间分布也保持一致。而整个SW区域则增长并不明显，仅增长了0.6 μg/m3。图3显示了不同人口密度地区的O3-MDA8质量浓度水平及变化情况，可以发现，人口密度大于103人/km2地区，O3-MDA8质量浓度要高于人口密度较小的地区，并且2014—2018年间的增幅要大于4～6 μg/m3。总之，我国各地区的O3质量浓度呈现增加趋势，中国中部等地区质量浓度增长超过了20%，增幅明显。

2.2 2014—2018年臭氧相关过早死亡人数及变化

评估结果表明，我国2014年O3相关过早死亡人数平均约为17.4万人（95%置信区间：6.6～27.7万人），2018年平均约为26.7万人（95%置信区间：10.2～42.5万人，表2）。2014年的平均过早死亡估计人数与Wang et al.（2020）的研究结果（17.1万）一致，2014—2018年间O3导致的平均死亡人数增加了9.3万，这一结果与相关研究中2015—2018年O3导致的平均死亡人数增加了7万人的结果比较吻合（Maji and Namdeo，2021）。从2014年O3-MDA8相关过早死亡人数空间分布（图4）来看，中国中东部是过早死亡人数较多的地区。从2018年O3相关过早死亡的空间分布可以发现，北京市、天津市、河北省、河南省、山东省、江苏省依旧是O3相关过早死亡人数较高区域;与此同时，山西省、安徽省、四川省部分区域O3相关过早死亡人数较高。因此，2018年死亡人数较高区域较2014年的范围扩大了。表2显示CC和NCP区域的过早死亡人数占全国总死亡人数的48%。这是由于这两个区域O3-MDA8年均质量浓度较高，并且人口较多，PWC结果也最高。图5显示O3导致的过早死亡人数与人口分布有密切联系。与质量浓度情况类似，在人口密度在103人/km2地区，O3导致的死亡人数最多，并且2014—2018年间增加的幅度要远大于其他区域。

相较于2014年，全国大部分区域O3相关过早死亡人数是在上升的，尤其是CC区域，虽然南方有部分城市的O3相关过早死亡人数是在下降的，但是从全国来看总体增长53%，远高于质量浓度的增长幅度。这也表明仅依据质量浓度的高低并不能很好地反映O3对人体的危害。由图6可以看出，安徽省、河南省、河北省、山东省、江苏省、四川省、广东省过早死亡人数增加明显，而甘肃省、宁夏等虽然浓度增加较为明显但由于地理位置较为偏僻，人口较为稀疏，O3相关过早死亡人数增加并不明显。这也与图5说明的人口密度较低时O3相关过早死亡人数较少相符。此外，广西和西藏的O3相关过早死亡人数是下降的，与广西和西藏O3质量浓度减少相符。

总而言之，O3相关过早死亡人数与O3质量浓度的高低存在一定关系，但是人口分布，地理位置等因素也会影响O3相关过早死亡人数。2014—2018年，随着我国大部分地区O3污染的加剧，O3相关的过早死亡人数总体呈现了增长的趋势，全国增加了约9.3万人，增幅达到了57%。这个增幅远大于O3浓度11.5%的增幅。尤其是CC地区O3相关过早死亡人数增幅超过了80%，而在SB地区增加了一倍多。在这些地区，O3污染控制尤其紧迫。

3 结论与讨论

近年来我国年均O3质量浓度呈上升趋势，并且对人体健康产生了极大的危害本研究采用当前最先进的数据融合方法，结合了地面观测数据、空气质量模式模拟数据和卫星反演数据，得到了全国范围的2014年和2018年的地表O3质量浓度，分析了2014—2018年我国O3污染变化以及O3相关过早死亡情况，得出了以下结论：

1）2014年我国O3-MDA8年均质量浓度为87.9 μg/m3，长三角（YRD）区域的年均质量浓度在全国9个区域中是最高的，其中江苏省是YRD区域浓度最高的省。2018年我国O3-MDA8年均质量浓度为98.0  μg/m3，相较于2014年增长了11.5%，华北平原和中国中部区域是增长最明显的区域，其中安徽省、山西省和山东省是O3-MDA8质量浓度增加最为明显的省份。

2）我国2014年O3相关过早死亡人数平均约17.4万人，而2018年增加至26.7万人，过早死亡人数增长率约为57%，增长速率明显高于浓度，其中河南省、河北省、四川省增加人数最多的省份。我国9个区域中的中部区域O3质量浓度和相关过早死亡人数较其他几个区域增长最多，并且人口密度为103人/km2左右的区域过早死亡人数增加最多。

总之，仅用O3质量浓度变化并不能完全反映O3的健康危害。自2014年来，我国大部分区域O3污染程度加重，并且O3相关过早死亡人数增加速率高于浓度增加速率。尤其在中国中部、华北平原等人口密集区域，急需采取污染控制措施来降低O3污染带来的健康危害。

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Assessment of surface ozone pollution change and its health effect in China from 2014 to 2018 based on multi-source fusion data

WANG Chunlu，WANG Yiyi，SHI Zhihao，SUN Jinjin，GONG Kangjia，HU Jianlin

Jiangsu Key Laboratory of Atmospheric Environment Monitoring and Pollution Control/Collaborative Innovation Center of Atmospheric Environment and Equipment Technology/School of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Information Science and Technology，Nanjing 210044，China

Surface ozone（O3） pollution poses a very serious threat to human health.O3 pollution in China has been deteriorating since 2013.To evaluate the O3 pollution change and its health effect in China from 2014 to 2018，this paperutilized a novel data fusion method that combinedsurface monitoring observations，air quality model predictionsand satellite retrieval data to obtain the mass concentration and spatial distributionof surface O3，and then used the Environmental Benefits Mapping and Analysis Program-Community Edition （BenMAP-CE） model to estimate the number of O3-related premature mortality in China in 2014 and 2018.Results show that the annual average value of the maximum daily 8-hour average O3（O3-MDA8） mass concentration in 2018 （98.0 μg/m3）increases by 11.5%，compared to that in 2014 （87.9 μg/m3），among which O3-MDA8 mass concentration increases most significantly in Anhui，Shanxi and Shandong Provinces.The number of O3-related premature mortality in 2014 and 2018 is 174 000 and 267 000 respectively，and the growth rate of premature mortality numberis about 57%.Among the nine regions in China，Central China has the largest increase in O3 mass concentration and O3-related premature mortalitynumber compared with the other regions，and the regions with population density of about 1 000 people/km2 have the largest increase in premature mortality number.The number of O3-related premature mortality increases more in Henan，Hebei and Sichuan Provinces than in other provinces.In recent years，the increase of health hazards of surface atmospheric O3 in China is much greater than that of O3 mass concentration.The control of O3 pollution should be strengthened as soon as possible.

ozone;multi-source data fusion;exposure assessment;health risk

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20210206001

（責任编辑：张福颖）