太原市某垃圾填埋场渗滤液及周边环境重金属污染及健康风险评估

白丽荣，龚航远，徐敏，杨迪，刘亮亮，李素清，李瑞金,*

1. 山西大学环境科学研究所，太原 030006 2. 山西众智检测科技有限公司，太原 030006 3. 太原市市容环境卫生科学研究所，太原 030024 4. 山西大学黄土高原研究所，太原 030006

生活垃圾堆放和填埋过程，会受到雨水淋溶、冲刷和地表径流浸泡，形成渗滤液[1]。随着电池、废旧荧光灯管和电表等电子垃圾进入填埋场，生活垃圾中重金属含量增加，这导致垃圾中转站和填埋场产生的渗滤液中含有多种重金属，其中某些有害金属的浓度较高[2]。如通海县垃圾填埋场渗滤液中Cr超标57.3倍[3]。

填埋场周围土壤重金属污染的来源主要有：渗滤液透过填埋场防渗墙进入土壤；周边企业排放含有重金属的有害气体和粉尘，通过自然沉降和雨淋沉降进入土壤；污水灌溉土壤等[4-5]。张亚会[6]的研究显示，某垃圾填埋场周围土壤中重金属Cu、Pb和Zn的污染较重。王春铭等[7]研究发现，封场后的垃圾填埋场周围植物受到重金属Zn的毒害作用。

填埋场附近地下水重金属污染的主要原因有：渗滤液组分腐蚀防渗设施、防渗体本身发生开孔、解体、破裂等现象，使其失去防渗作用，致使渗滤液渗入地下，造成地下水污染[3]。

填埋场周边地区土壤、地下水等生态环境被重金属污染后，不仅会引起生态环境破坏等问题，还会通过饮水或食物链进入人体，危害人体健康[8-9]。

环境健康风险评价将人体健康与环境污染相联系，利用涵盖因子对不利于人体健康的影响进行估算，从污染物源头-接触途径-受体-风险层次上构建评价体系[10]，评价有害因子对人体健康和安全造成不良风险的程度[11]。这种评价方法已广泛应用于空气、水和土壤等污染所造成的人体健康风险评价中。目前，我国生活垃圾填埋场重金属污染物的归趋及其对人体健康风险研究备受关注[12-14]。然而，山西省太原市填埋场周边环境重金属污染健康风险评估的报道相对缺乏。为探讨太原市垃圾填埋场渗滤液、地下水及周围土壤中的重金属对人体健康造成的影响，本文以太原市近郊某生活垃圾填埋场为对象，测定填埋场垃圾渗滤液(陈年渗滤液)和中转站渗滤液(新鲜渗滤液)中重金属的含量，阐明2类渗滤液中重金属浓度的差异。同时，基于对垃圾填埋场周围土壤和地下水中的重金属含量分析，利用美国环境保护局(United States Environmental Protection Agency, US EPA)健康风险评价模型，开展成人和儿童在不同暴露途径下的重金属健康风险评估，旨在为太原市重金属污染防治及健康风险管理提供可靠依据。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 研究区概况

本研究中生活垃圾填埋场位于山西省太原市郊区，属于沟谷型填埋场，走势为南北走向，南高北低。2008年6月正式投入运营，预计使用期限为17 a。总库容为1 200万m3，占地面积为49万hm2，设计处理能力为1 500 t·d-1。目前，日处理量在3 300～3 500 t之间，平均约为3 365 t·d-1，处于超负荷运行状态。

1.2 样品采集与分析

1.2.1 水样采集

分别于2019年1月(冬季)、2019年7月(夏季)在太原市某垃圾填埋场处理厂和南堰生活垃圾压缩转运(中转)站采集渗滤液。在垃圾填埋场处理设施入水口处，采集原始渗滤液；在处理设施出水口采集净化后水样。用聚丙烯瓶采集填埋场冬季和夏季渗滤液各3瓶；为了解填埋场渗滤液经过生化处理后的水质情况，采集冬季渗滤液经生化处理后的水样各3瓶。同时，在垃圾中转站分别采集冬、夏季新鲜渗滤液各3瓶。采集填埋场附近4个地下水监测井中的水样于采样瓶中。采集的样本尽快送至山西大学实验室，低温保存(4 ℃冰箱)，短时间内完成测定。

1.2.2 土壤采集

2019年1月在填埋场周围布设5个土壤采样位点(图1)。使用铁锹进行干式土壤采样，采集地表0～10 cm的表土，每个采样点采集3个重复土样。标记各土壤样品，装入塑料袋内，短时间内送至山西大学实验室低温保存。

1.2.3 分析方法

样本预处理时，土壤样品冷冻干燥3 d，研磨后过200目筛子，再用硝酸溶液进行消解，测定其重金属总量；地下水样品采用硝酸微波消解后测定重金属总量[15]；填埋场和中转站渗滤液样品用直径为110 mm的滤纸过滤掉大块颗粒物后，低温保存备用。

1.3 健康风险评估模型

1.3.1 暴露模型及参数

根据土壤重金属在环境中的迁移特征，将其对人类造成危害的途径归纳为3种方式：经口途径直接摄入、经皮肤接触和经呼吸吸入。地下水暴露途径主要是饮水和皮肤渗入[11]。根据《污染场地风险评估技术导则》(HJ 25.3—2014)[16]，利用美国环境保护局(US EPA)健康风险评价模型，对填埋场周围居民暴露于重金属污染环境中的健康风险进行评估。

通常人们会考虑污染的非致癌风险HI和致癌风险R。对于HI，通过以上途径长期暴露于污染物的日均暴露量(D,mg·(kg·d)-1)，计算模型如下[17]：

土壤经直接摄食途径的日均暴露量(Ding-s)：

(1)

土壤经呼吸吸入途径的日均暴露量(Dinh-s)：

(2)

土壤经皮肤渗入途径的日均暴露量(Dderm-s)：

(3)

经饮水摄入途径的日均暴露量(Ding-w)：

(4)

经水体皮肤渗入途径的日均暴露量(Dderm-w)：

(5)

根据对垃圾填埋场现场采样调查和《国家污染场地风险评估技术导则》的相关规定，对以上有关参数进行修正[18](表1)。

致癌风险的评估，把受体的总暴露量平摊至整个生命周期(包括受体的儿童期和成人期)中，相应的长期日均暴露量可按照以下公式计算。

(6)

式(6)中选取的接触或吸入强度(CR)及式(5)中皮肤渗透系数(PC)均参照李永霞等[11]的研究；LADD表示基于受体生命周期的某一暴露途径终生日均暴露量(mg·(kg·d)-1)，CR为接触或吸入强度，对于经口直接摄入和呼吸吸入途径，分别表示为CR=IngR和CR=InhR；对于皮肤接触途径而言，则有CR=SA·SL·ABS，C表示样本中重金属的含量(Cs/(mg·kg-1)或Cw/(mg·L-1))。

1.3.2 健康风险表征

多种暴露途径下的非致癌风险可用受体对污染物在环境介质中的暴露量与参考剂量的比值(危害商HQ)度量，即HQ=D/RfD。对于多种污染物以及多种暴露途径的情况，HI表示为：

(7)

多种暴露途径下的致癌风险可表示为致癌斜率因子和受体全生命周期的日均暴露量的乘积，即R=SF×LADD。多种污染物多种暴露途径时，总致癌风险Rtotal表示为：

(8)

式(7)和(8)中：m为污染物的数量，n为暴露途径的数量；RfD为参考剂量，SF为致癌斜率因子，二者取值均参照李永霞等[11]的研究。

通常认为，当HI<1.0时，污染物基本不会对人体的健康造成威胁，即风险可以忽略；但是当HI>1.0时，污染物会对人体健康造成不良影响，表明存在非致癌风险[11]。本文计算过程中选取的参数依据李永霞等[11]的研究，采用US EPA模型推荐数值10-4～10-6来判别重金属的致癌风险[11]。

表1 重金属日均暴露量计算单位及参考数值Table 1 Calculation units and reference values of daily average exposure of heavy metals

2 结果与讨论(Results and discussion)

2.1 填埋场样品基础数据测定

2.2 填埋场样品重金属含量分析

2.2.1 渗滤液重金属含量

太原市某垃圾填埋场渗滤液重金属污染物的检出情况如表3所示。由表3可知，5类样品中共检测出17种重金属，其中9种含量相对较高。夏季中转站渗滤液中Mn含量相对较高，推测生活垃圾中电池、皮革、塑料制品、涂料和油漆等成分较多。本研究还检测到有毒重金属如Cr、Pb、As、Cd和Hg，但其浓度低于第一类污染物最高允许排放浓度(GB8978—1996)。检测其他重金属元素均低于国家标准限定值(GB8978—1996)，没有二次污染的风险。夏季垃圾渗滤液中Mn达到三级标准，其余金属含量达到二级标准。夏季中转站渗滤液(新鲜渗滤液)中检出重金属组分比填埋场渗滤液(陈年渗滤液)中的少，但浓度较高；冬季中转站中渗滤液中重金属浓度除Cr以外其余均比填埋场渗滤液高。填埋场渗滤液通过生物净化后，出水中的重金属含量大幅降低，均低于第一类污染物最高允许排放浓度。冬、夏季渗滤液(填埋场和中转站)重金属种类和浓度出现差异的原因可能是垃圾的成分不同，或由于温度差异引起金属元素从垃圾中的渗出率不同。

表2 渗滤液、处理后水样和地下水样本的主要理化指标Table 2 Main physical and chemical indexes in the leachate, treated-water and groundwater samples

表3 冬、夏季垃圾渗滤液中重金属浓度Table 3 Detection concentrations of heavy metals in the leachate in winter and summer

2.2.2 土壤重金属含量

太原市某垃圾填埋场周围表层土壤中重金属污染物的检出情况如表4所示。

由表5可知，在5个不同的采样点(图1)，样本中共检测出17种重金属，其中7种重金属含量相对较高，其平均浓度由高到低依次为Cu>Cr>Zn>Pb>Ni>As>Hg，Cu的污染最为严重。与山西省土壤环境背景值相比，Cu、Pb、As和Hg均已超过其环境背景值，平均超标倍数依次为2.64倍、1.28倍、1.83倍和1.76倍。超标原因可能是填埋场附近土壤已受到大气降尘或污水灌溉等人为污染。Cr、Ni含量平均值小于山西省土壤环境背景值。我们注意到，与《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准(试行)》(GB15618—2018)二类用地管制值相比，7种重金属含量均未超过标准值。由表5可知，5号采样点离填埋场距离最近，土壤重金属浓度相对其他4个采样点数值较高。1号和4号距离填埋场的距离相对较远，土壤重金属含量相对较低。研究表明，土壤重金属含量会随着与城市垃圾填埋场距离的增加而逐渐降低，且与填埋场的距离呈负相关[20-21]。因此推测垃圾填埋场可能是造成周围土壤重金属污染的原因之一。

表4 填埋场周围表层土壤中重金属浓度Table 4 Concentrations of heavy metals in surface soil around the landfill

表5 填埋场附近地下水重金属浓度Table 5 Concentrations of heavy metals in groundwater around the landfill

2.2.3 地下水重金属含量

太原市某垃圾填埋场地下水中重金属污染物的检出情况如表5所示。由表5可知，5个样品中，Cu、Cr、Zn、Ni和Pb可检出。土壤中可检出的有毒重金属As、Hg和Cd在地下水中均未检出，其原因可能是地下水与土壤中重金属的分布不同。这也提示该填埋场渗滤液中的有害金属没有进入地下水。此外，研究表明，土壤中As的迁移能力较弱，一般情况下，降雨难以将其从土壤中解析出来[22-23]，下渗到地下水中。地下水样品中重金属的检出平均浓度由高到低依次为Zn>Ni>Cu>Cr>Pb。所检测出的重金属浓度(除Ni外)与《地下水质量标准》(GB/T14848—2017)Ⅲ类标准相比均未超标，对人体健康的风险较低。

2.3 填埋场重金属污染健康风险评估

2.3.1 重金属污染非致癌风险

本研究中填埋场重金属在多种暴露途径下的非致癌风险如表6所示。对成人而言，儿童的非致癌总风险HI值(0.927)比成人(0.541)高，这可能与儿童的生活习性和生理特征(通过手口摄入频率高)有关。儿童非致癌风险虽未超过安全阈值(1.0)，但却与之非常接近，存在潜在的安全隐患。对于成人和儿童，重金属的非致癌风险顺序均为：As>Cr>Pb>Cu>Ni>Zn>Hg，其中As、Cr的风险值要远大于其他5种重金属。影响非致癌风险的主要暴露途径为饮水摄入，其次为皮肤接触和土壤摄食途径。儿童各暴露途径的非致癌风险大小顺序与成人一致。研究表明，重金属对儿童的非致癌风险大于成人[24]，这与本研究结果一致。因此应重视对儿童这类敏感人群的健康保护，限制儿童进入垃圾填埋场附近并做好相关防护工作。

表6 非致癌总风险危害值(HI)Table 6 Hazard index (HI) values of non-carcinogenic total risks

2.3.2 重金属污染致癌风险

填埋场重金属在多种暴露途径下致癌风险R值如表7所示。

对人体造成致癌影响的4种重金属Cr、Ni、As和Pb均在样品中检出。重金属污染Rtotal值为4.27×10-5，在US EPA提出的风险安全范围10-6～10-4之间，但是却接近国际辐射防护委员会(ICRP)推荐的最大可接受风险值(5.0×10-5)[11]，因此，当地各部门应重视垃圾填埋场附件环境重金属污染的致癌风险。重金属的致癌风险途径主要是土壤经皮肤渗入和呼吸吸入，其致癌风险顺序为：As>Cr>Pb>Ni。数据表明，As的风险值要明显高于其他重金属。故可将As作为太原地区重金属污染和健康风险管理的重点对象。研究发现，城市近郊生活垃圾堆场产生致癌风险的重金属主要是As[15]，这与本研究结果一致。但其暴露途径以土壤摄食为主。As的致癌风险存在于各类人群，其中经口摄入和皮肤接触土壤的贡献显著[25-26]，且As高致癌风险可能来源于燃煤释放[27]。

表7 致癌风险R值Table 7 R values of carcinogenic risks

考虑到评价方法和模型不同，健康风险评估效应略有差异。故建议可采用其他的评价模型，就垃圾填埋场对周围人群的健康风险状况进行全面和深入评估。垃圾填埋场周围环境中重金属对生态环境和人体健康的影响，还需要进一步研究。

综上所述，本研究表明：

(1)太原市某垃圾填埋场夏季渗滤液重金属污染顺序为Fe>Mn>Cr>Pb>As，冬季为Fe>Zn>Mn>Cr>As>Pb。夏季中转站渗滤液中重金属污染顺序为Fe>Mn>Hg，冬季为Fe>Zn>Mn>Cr>P>Cu>As>Cd>Hg。填埋场渗滤液净化后重金属浓度均达到排放标准。

(2)填埋场环境重金属非致癌风险的主要暴露途径为经饮水摄入，其污染不会对周围居民造成非致癌风险(HI<安全阈值1.0)。As、Cr的非致癌风险较其他金属高。儿童HI值(0.927)接近安全阈值，提示重金属对儿童健康有潜在风险。

(3)填埋场环境重金属污染不会对成人与儿童造成致癌影响。Cr、Ni、As和Pb的Rtotal值为4.27×10-5接近ICRP推荐的最大可接受风险值(5.0×10-5)，其潜在致癌风险应引起重视。