长沙市近地面臭氧污染天气形势的客观分型

杨 萌,花瑞阳,李 蔚,叶成志,倪长健①

(1.成都信息工程大学大气科学学院，四川 成都 610225；2.高原大气与环境四川省重点实验室，四川 成都 610225；3.湖南省气象台，湖南 长沙 410000)

近年来，随着大气污染防治攻坚战和蓝天保卫战的实施，我国空气质量取得了总体改善，但以高浓度O3为特征的光化学污染问题逐步凸显[1]。近地面O3是由人类活动排放的氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)在光照条件下反应生成的一种强氧化性温室气体[2]。高浓度O3不仅对植物、农作物和生态环境等具有破坏作用，还给人体健康带来严重威胁。因此，O3被公认为全球性污染物，已成为国际大气科学研究领域的热点问题之一[3]。

近地面O3是一种二次污染物，其浓度不仅与前体物排放有关，还与气象条件和天气形势密切相关。诸多研究一致表明，O3污染通常发生在晴空日，其浓度与太阳辐射、日照时数和气温等呈正相关，与相对湿度、降水和风速等呈负相关[4-5]。除气象条件外，天气形势对O3的形成与分布也至关重要。相关研究发现，副热带高压系统对长三角地区O3污染有显著影响，其中副高控制和副高西北侧是最有利于促发上海O3污染的两种环流形势[6]。吴进等[7]将影响北京地区的天气型分为6类，指出在西南-西风型和低压型下北京地区O3浓度均值和极值最大。此外，天气形势还会通过影响O3及其前体物跨区域的输送效应控制局地O3污染天气[8]。王佳颖等[9]的研究表明北京地区夏季O3污染除了与副热带高压或均压场条件下的弱高压系统有关外，来自河北、内蒙古中部和张家口等地的区域传输对O3污染日的形成也有关键作用。杨显玉等[10]揭示了较弱的偏东风会将四川盆地东部城市群的O3及其前体物传输到成都地区形成高浓度O3污染事件。因此，天气环流形势是O3污染天气演变发展的重要因素，研究污染过程对应的天气型有助于进一步理解污染天气的形成机制。

污染天气分型是通过分析天气环流形势与污染物浓度之间的关系，识别典型的污染天气形势，分析不同形势下气象条件对污染物形成、分布和传输的影响，从而提高污染预报准确性。目前，污染天气分型方法主要包括主观和客观分型。主观分型主要借助于天气图，利用天气学原理等相关理论对空气污染过程进行分类研究[11]。与主观分型不同，客观分型则是通过计算比较数据矩阵的相似性和方差从而达到分类目的，它不依赖于个人主观经验且具有处理大量样本的优势[12]。HUTH等[13]通过比较多种客观分型方法对天气形势的分型效果指出，PCT(principal component analysis in T-mode)方法具有良好的一致性和优越的分型稳定性，可用于分析气象要素的长期变化。例如，洪莹莹等[14]利用PCT客观分型方法将珠江三角洲2013—2017年秋季海平面气压场分为7种类型，并讨论各天气型下气象条件及其对O3污染的贡献。

国内关于O3污染天气形势的客观分型研究主要集中在华北地区、长江三角洲和珠江三角洲等地区，关于华中地区的研究相对较少。因此，通过对2016—2018年长沙市海平面气压场进行客观分型，并统计不同天气型对应的O3污染状况及相关气象要素的分布特征，进而揭示有利于和不利于促发O3污染的天气形势，为长沙市O3污染潜势预报提供新的参考依据。

1 数据与方法

1.1 研究数据

再分析资料为2016年1月1日—2018年12月31日ERA-Interim逐日再分析资料〔欧洲中期天气预报中心(ECMWF)网站下载〕，空间分辨率为0.75°×0.75°，选取北京时间14点的海平面气压场(SLP)和10 m水平风场(U和V)作为研究对象。研究范围为20°～50° N、70°～130° E，包括中国大部分陆地和部分海洋区域。

O3数据采用长沙市高开区环保局、湖南师范大学、湖南中医药大学、火车新站、经开区环保局、马坡岭、天心区环保局、伍家岭和雨花区环保局9个观测站2016—2018年逐时O3观测数据。根据HJ 663—2013《环境空气质量评价技术规范》，O3评价指标包括O3日最大8 h滑动平均值〔ρ(O3-8h)〕、O3小时平均浓度值〔ρ(O3-h)〕和O3日最大8 h平均第90百分位值。若无特别说明，该研究中O3浓度和超标情况均采用ρ(O3-8h)。为分析不同天气形势下气象要素对O3的影响，2016—2018年长沙市地面气象要素小时观测资料来源于长沙市气象台，其中气象观测资料包括太阳总辐射、温度、水平风速和降水量。

1.2 研究方法

PCT方法可以更加准确地反映原始大气环流场特征，不会因分型对象的调整而产生太大变化，得到的时空场也更加稳定，被广泛应用于大气环流、气候变化和空气污染等方面研究[15-16]。PCT方法基本原理为将原始数据Z分解为F和A2个低维矩阵，即Z=FAT，原始数据Z由i行空间格点和j列观测时次组成，其中，F为主成分(i×m)，A为载荷(j×m)，m为数据时次。载荷是原始数据相关矩阵的特征向量，由相应特征值的平方根计算而来。所有的主成分按照对应特征值的大小排序，选取累计贡献率超过一定百分比(通常为85%)的特征值所对应的前K个(K≤j)主成分F进行进一步分析，其对应的特征向量组成载荷矩阵A与保留的主成分斜交旋转，最后依据载荷大小对每一时次的天气形势分型[17]。采用欧盟cost733项目开发的天气分型软件(http:∥www.cost733.org)对海平面气压场及10 m风场进行多变量斜交旋转分解，即将多个物理量作为一个整体进行时空展开，同时表现要素的空间分布及各要素之间的空间关系，从而得到一个较为准确合理的环流分型结果[18]。

2 结果与讨论

2.1 长沙市O3污染情况分析

对2016—2018年长沙市O3浓度和O3超标率的变化情况进行统计(图1)发现，长沙市O3浓度有明显的月际和季节变化特征，3—9月O3浓度不断上升，自10月开始下降，其中峰值出现在8和9月，平均O3浓度分别为121.60和124.57 μg·m-3。夏季平均O3最高，春、秋季次之，冬季最小，而冬季O3浓度仅约为夏季的50%，这种季节变化特征与其他中纬度地区的观测结果基本一致[19]。由图1可知，长沙O3超标日集中出现在4—10月，该时间段内O3超标率较高，而冬季无O3超标事件发生。因此，结合长沙市O3月际分布特点，将全年分为O3季(4—9月)和非O3季(1—3和11—12月)。

2.2 天气分型结果

采用PCT方法对长沙市2016—2018年海平面气压场进行客观分型，得到6种天气型，累积解释方差贡献率超过85%。

图2为各种天气型合成的海平面气压场和水平风速场，其对应的分型结果如下：(1)T1型为均压场型，出现206 d，出现频率为18.80%。在孟加拉湾和我国南海地区均有气压低值区存在，我国陆地上大部分地区由低压控制，长沙受弱气压场控制，等压线稀疏，风速较小，主导风向不明确。(2)T2型为高压底部型，出现197 d，出现频率为17.97%。高压中心位于西伯利亚地区，高压主体呈东西走向，我国北部和东北部受大范围高压控制，华中平原受弱高压控制，长沙位于高压底部，近地面主要受东北气流影响，有冷空气输送到长沙地区，风速较小。(3)T3型为高压边缘型，出现211 d，出现频率为19.25%，该类型出现频率最大。高压中心位于西伯利亚西部和我国新疆北部地区，高压主体呈西北—东南走向，中心强度大，范围广，长沙位于高压南部边缘地带，近地面主要受干冷的偏北风控制，风速较大。(4)T4型为高压西侧型，出现198 d，出现频率为18.07%。我国东部及其以东的洋面上存在气压高值区域，长沙位于高压中心以西，近地面主要受到偏南暖气流影响，等压线较稀疏，风速较小。(5)T5型为高压后部型，出现153 d，出现频率为13.96%。高压中心位于我国东北部，高压主体呈东北—西南走向，长沙整体处于高压后部，等压线较密集，风速较大，近地面主导风向为东北风，长沙受来自东北的冷空气影响。(6)T6型为两高切变型，出现131 d，出现频率为11.95%，该类型出现频率最小。在我国以东的洋面上以及青藏高原与川西高原一带上存在2个气压高值区域，长沙处于2个高压中心的过渡带。两高对峙，中间气压场稳定存在，等压线稀疏，气压梯度和风速变化小。

图3为各天气型在不同月份所占比例。由图3可知，T1、T2、T3和T6型月际和季节变化较为显著，其中T1型在5—9月占比较大，在8月占比(69.89%)最大，而在1和12月占比为0；T2和T3型集中出现在1—3和10—12月，最大占比分别出现在1和12月，对应占比为53.76%和45.16%，而这2种天气型在7月均没有出现；T4和T5型在每月均有出现，最大占比分别出现在4和10月，对应占比为46.67%和40.86%；T6型在3—7月占比较大，其中，在7月占比(44.09%)最大，而该型在10和12月占比均为0。由此可以看出，T1、T4和T6型在O3季发生频率较大，T2和T3型在非O3季发生频率较大，T5型在O3季和非O3季的发生频率相当。

2.3 天气分型与O3污染的关系

根据长沙市不同天气型O3平均浓度分布和O3超标率(图4和表1)，探讨6种天气型与O3污染的关系。由图4可知，T1型下O3浓度均值和极值均最大，分别为121.49和229.94 μg·m-3，其次为T6和T4型；T2型对应O3浓度均值最小，为53.09 μg·m-3；T3型下O3浓度极值最小，为6.35 μg·m-3。从O3超标率来看，6种天气型下O3超标率从高到低依次为T1、T6、T4、T5、T3和T2型。在O3季中，长沙市O3均值和极值较非O3季显著升高，而这与O3季中T1、T4和T6型占比较大一致。

表1 各天气型超标天数、超标率及Pi/P统计值

为了比较不同天气型下O3超标的差异，需消除样本数量的影响，定义Pi为i天气型下O3超标率，P为所有天气型下O3超标率，若Pi/P>1，表示在i天气型影响下，长沙容易出现O3超标情况；若Pi/P<1，表示在i天气型影响下，长沙不容易出现O3超标情况。经计算，P=0.07，Pi/P统计结果见表1。由表1可知，T1、T4和T6型Pi/P均大于1，因此在这3种天气型影响下，长沙O3超标率较大。同时，T1、T4和T6型下O3超标天数占总超标天数的86.42%。因此，T1、T4和T6型天气形势容易促发长沙O3污染事件，将其定义为“O3污染型天气类型”。其中，在T1型下长沙O3超标现象更加显著，超标天数高达42 d，比T4和T6型分别多25和31 d。而T2、T3和T5型对应的Pi/P均小于1，O3超标天数分别为0、4和7 d，这3种天气型累积O3超标天数占总超标天数的13.58%。因此，T2、T3和T5型天气形势不容易促发O3污染事件，将其定义为“O3清洁型天气类型”。

2.4 不同天气型下气象要素分布特征

每种天气型对应不同的大气环流形势，气象要素也呈一定差异，对长沙O3季(4—10月)不同天气型下标准化太阳总辐射、标准化日平均温度和标准化相对湿度气象要素特征进行分析(图5)。

由图5可知，T1、T4和T6型下太阳辐射标准值均为正，这3种天气型下平均太阳总辐射较大，分别为192.79、180.67和200.35 W·m-2；T1、T4和T6型对应的标准化日平均温度均大于+0.5，日平均温度较高，均超过22 ℃；在这3种天气型影响下，长沙地区相对湿度均较小，强烈的太阳辐射、较高的温度和较小的相对湿度加速了O3的光化学生成。因此，T1、T4和T6型天气形势为长沙地区O3产生提供了良好的光化学条件。而T2、T3和T5型为O3清洁型天气类型，T2、T3和T5型影响下太阳总辐射标准值均为负，其中T2型对应的平均太阳总辐射最小，为119.11 W·m-2，同时这3种天气型对应日平均温度也相对较低，标准化值均为负，太阳辐射弱和温度低抑制了O3的光化学生成，使得O3浓度明显偏低。此外，T2和T5型下长沙相对湿度较大，这也不利于O3的生成和累积。

有效降雨量能减弱太阳辐射，降低光化学反应，对O3污染有一定清除作用[20]，因此利用长沙市2016—2018年降水强度较大的6—8月夏季降水数据，讨论降水对平均O3浓度的影响。由图5可知，在O3污染型和O3清洁型天气类型影响下，降水对O3浓度的下降均有一定的正贡献作用，这与杨景朝等[21]得出的结论一致。

局地O3浓度不仅与当地O3光化学生成有关，还与扩散传输密切相关，而O3的扩散传输不仅受水平风影响，还与城市的地理位置、地形条件等有关，具有局地性特点。为研究长沙市O3超标与水平风的关系，绘制了O3小时超标事件〔ρ(O3-h)>200 μg·m-3〕的风玫瑰图(图6)。由图6可知，长沙地区O3超标事件主要集中在东南-南风(135°～202.5°)和西北-北风(315°～360°)2个区间。在东南-南风区间，O3超标事件对应的温度较高，平均温度为32 ℃，其中47%的样本温度高于32 ℃，大部分样本出现在夏季，夏季温度高、辐射强，有利于O3的光化学生成。因此，在东南-南风区间上强烈的太阳辐射和较高的温度是产生O3污染的主要原因。与之相反，在西北-北风区间，O3超标事件对应的温度较低，平均温度为30 ℃，其中48%的样本温度低于30 ℃，辐射条件较前者差。但在西北-北风区间，O3超标事件随风速分布较离散，在0～7 m·s-1的风速范围内均有O3超标事件发生，其中风速大于3 m·s-1的样本占73%。而在东南-南风区间，O3超标事件主要发生在0～3 m·s-1的风速范围内，风速较小。长沙地区三面环山[22]，当盛行西北风时，该地区容易受到西北方城市污染物排放的影响，同时位于长沙西北方的如常德和岳阳等城市经济发展水平较高，污染物排放源较多，对下风向地区O3污染有一定影响[23]。因此，当长沙近地面水平风向处于西北-北风区间时，可能存在O3或其前体物的输送效应。

由图5可知，与T4型相比，T6型对应的气象条件更能促进O3的光化学生成，而T4型天气形势下O3超标率却大于T6型(表1)。由图7可知，T4和T6型对应的风玫瑰图中，T4型西北-北风占比明显高于T6型。

这表明在T4型天气形势下，长沙地区O3污染可能与O3及其前体物的外来输送有关。为分析T4型天气形势下的输送效应，参考GAO等[24]的方法计算不同环流型下CO浓度〔CO数据来自中国空气质量在线监测分析平台网站(http:∥www.aqistudy.cn/)〕。由于CO生命期较长，因此对于同一站点而言，CO浓度变化主要受到外来输送的影响[6]。经统计，在T4型天气形势下，长沙地区CO浓度达到0.82 mg·m-3，比T6型天气形势下CO浓度高0.07 mg·m-3，这说明在T4型天气形势下，O3污染不仅源于长沙本地生成，还与区域输送效应密切相关。

为进一步了解T4型天气形势下长沙及其周边城市O3污染情况，绘制T4型天气形势下长沙及周边城市平均O3浓度图(图8)。由图8可知，在T4型天气形势下，长沙周边城市平均O3浓度均大于100 μg·m-3，其中位于长沙北方的岳阳市平均O3浓度最高，总体上，长沙西北-北方城市(常德市、益阳市和岳阳市)平均O3浓度高于长沙南方城市(湘潭市和株洲市)，这进一步说明长沙地区O3污染与西北方城市污染物输送效应有关。

3 结论

(1)长沙市O3污染天气多发于4—10月，而1—3和11—12月O3浓度明显降低。利用PCT客观天气分型方法将2016—2018年长沙市海平面气压场分为均压场型(T1)、高压底部型(T2)、高压边缘型(T3)、高压西侧型(T4)、高压后部型(T5)和两高切变型(T6)6种天气型，其中T3型出现频次最高，为19.25%，T6型出现频率最低，为11.95%。

(2)通过综合分析不同天气型下O3浓度分布特征和O3超标率，发现T1型下O3浓度均值和极值最大，T2型下O3均值最小，T3型下O3极值最小。进一步统计不同天气型下O3超标率发现，T1、T4和T6型为O3污染型天气类型，O3超标率分别为20.39%、8.59%和8.40%；而T2、T3和T5型为O3清洁型天气类型，O3超标率分别为0%、1.92%和4.67%。

(3)O3清洁型天气类型中，辐射弱、温度低的气象条件抑制了O3的光化学生成；O3污染型天气类型中，辐射强、温度高和相对湿度低的气象条件为O3的光化学生成提供了有利条件。同时长沙地区O3污染不仅源于当地O3的光化学生成，还可能与西北方城市O3及其前体物的输送效应密切相关。