中国东北地区重污染事件气溶胶浓度变化与天气形势分析

马雁军 赵胡笳 刘宇飞 李晓岚 王扬锋 张云海 洪也

(1.中国气象局沈阳大气环境研究所，辽宁 沈阳 110166; 2.哈尔滨市气象台，黑龙江 哈尔滨 150028)

引言

中国东北地区地域广阔，包含辽宁、吉林、黑龙江以及内蒙古东部，横跨我国寒温带、中温带和暖温带三个温度带，属大陆性季风型气候，冬季寒冷漫长、气候干燥，采暖耗煤量巨大[1-2]。中国东北地区是我国重要的老工业和重工业基地，钢铁、煤炭、石油、机械装备制造等重型工矿企业众多，污染排放量大[3]。特定的气候特点和人类活动，使得近年来中国东北地区污染事件频繁发生,已成为继京津冀、长三角、珠三角和四川盆地之后中国的第五个污染最严重的地区[4-6]。针对中国东北地区的空气污染问题，已有国内学者从大气环流、污染源、污染物成分、气象条件等方面开展了相关研究[7-10]，取得了可借鉴的成果，但研究大部分局限于一个城市或一个省份，范围较小，并且一般针对一次过程开展分析，而针对中国东北地区大范围污染过程的发生发展规律、普适性的天气形势特征，却少有研究。大量研究表明，在一定时期内，人为排放相对恒定，对于重污染天气的生成、维持和消散，气象因素在其中发挥的作用不可忽视[11-14]，而大尺度天气系统的影响尤为突出[15-18]。为了分析天气系统对中国东北地区重污染天气的影响，利用2014年1月至2017年12月中国东北地区40个城市的空气质量数据及同步的天气形势分布，分析中国东北地区大气污染的时空分布特征，区域重污染的变化及对应的天气形势，总结形成重污染天气形势的特点和规律，以期为今后进一步开展中国东北地区的重污染天气预报预警服务提供参考。

1 资料与方法

所采用的2014—2017年中国东北地区40个城市空气质量六要素(PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO、O3)及AQI资料来源于真气网(https://www.aqistudy.cn/historydata)。在分析中国东北地区大气污染年平均浓度分布及中国东北地区不同级别的空气质量分布时，所用资料为中国东北三省和内蒙古东四盟共40个城市(哈尔滨、长春、沈阳、齐齐哈尔、大庆、绥化、黑河、伊春、佳木斯、双鸭山、鹤岗、鸡西、牡丹江、七台河、大兴安岭、吉林、白城、白山、辽源、四平、通化、松原、延边州、鞍山、本溪、朝阳、大连、丹东、抚顺、阜新、葫芦岛、锦州、辽阳、盘锦、铁岭、营口、赤峰、呼伦贝尔、通辽、兴安盟)的资料；在分析中国东北地区大气污染的季节变化时所用资料为东北三省省会城市哈尔滨、长春和沈阳的资料。由于这些资料都是从中国环境监测网实时获取，具有很好的连续性和准确性。

选取中国东北地区重污染时刻，统计分析区域重污染天气形势分布特征。地面和500 hPa及850 hPa位势高度资料来自于辽宁省气象局。

2 结果分析

2.1 大气污染物年均浓度分布特征

从图1和图2可以看出，2015—2017年整个中国东北地区PM10、PM2.5年平均质量浓度呈下降趋势。2015年PM10最大值出现在沈阳及通辽地区，约为100 μg·m-3；PM2.5最大值出现在辽宁和吉林中部地区，约为90—100 μg·m-3。PM10污染物浓度自南向北减小，营口、哈尔滨、吉林等地PM10质量浓度约为90 μg·m-3，牡丹江及齐齐哈尔地区PM10浓度减少为70—80 μg·m-3；PM2.5污染物浓度向周围地区逐步减小，吉林北部与黑龙江地区PM2.5质量浓度最低值约为50 μg·m-3。2016年PM10、PM2.5整体减小，PM10最大值出现在沈阳地区，约为90 μg·m-3，辽宁及吉林其他地区PM10浓度减少为70—80 μg·m-3，黑龙江北部地区PM10最小值可达30—40 μg·m-3；2016年整个中国东北地区PM2.5质量浓度均小于80 μg·m-3，PM2.5最小值依然出现黑龙江北部地区约为30—40 μg·m-3。2017年黑龙江北部地区PM10浓度较小区域进一步扩大，沈阳—长春—哈尔滨一带PM10质量浓度略有增加，约为80—90 μg·m-3；2017年黑龙江北部地区PM2.5浓度较小区域同样呈现增长趋势，而沈阳—长春—哈尔滨一带PM2.5质量浓度在70—80 μg·m-3范围内呈增加趋势。

图1 2015年(a)、2016年(b)和2017年(c)中国东北地区PM10的年平均质量浓度分布Fig.1 Spatial distributions of average annual mass concentration of PM10 in 2015 (a),2016 (b),and 2017(c) in Northeast China

图2 2015年(a)、2016年(b)和2017年(c)中国东北地区PM2.5的年平均浓度分布Fig.2 Spatial distributions of average annual concentration of PM2.5 in 2015 (a),2016 (b) and 2017(c) in Northeast China

其他4种(SO2、CO、NO2和O3)空气质量要素分布(图略)与PM分布特征不同，2015—2017年中国东北地区SO2年平均浓度较高值分布在辽宁西部地区。2015年SO2最大值出现在沈阳、锦州等地，约为50 μg·m-3。SO2质量浓度在吉林和黑龙江地区较小，最小值出现在伊春及呼伦贝尔等地，质量浓度约为10 μg·m-3。2016—2017年SO2浓度较小区域进一步扩大，最大值仍然存在于辽宁西部锦州一带，质量浓度约为50 μg·m-3。CO质量浓度最大值分布在沿海地区，其中2015年CO最大值出现朝阳、鞍山及丹东等地，CO质量浓度约为1.6 mg·m-3。2016年CO质量浓度分布状况与2015年较为接近，2017年CO浓度减小，CO最大值减小为1.0—1.2 mg·m-3。2015—2017年中国东北地区NO2年平均质量浓度呈下降趋势，NO2最大值出现在沈阳—长春—哈尔滨等中心城市，约为45 μg·m-3；黑龙江地区NO2质量浓度较小，约为15 μg·m-3。与其他污染物时空分布相反，2015—2017年整个中国东北地区O3年平均质量浓度呈上升趋势。O3质量浓度最大值出现在沿海地区，其中2015年O3最大值出现大连及营口等地，质量浓度约为100 μg·m-3。2016—2017年中国东北地区O3呈增加趋势，质量浓度约为110 μg·m-3。

中国东北地区污染物分布特征表明了该地区存在区域性污染气溶胶分布特征，沈阳、长春和哈尔滨3个省会城市污染物浓度较周边城市大，污染物呈现以沈阳—长春—哈尔滨为中心轴的带状分布；2015年、2016年以沈阳为中心的辽宁中部城市群PM10的年平均浓度比哈尔滨—长春为中心的哈长城市群PM10的年平均浓度大；2015—2017年辽宁中部城市群PM2.5的年平均浓度与哈长城市群PM2.5的年平均浓度值相当，辽宁中部城市群SO2、CO、O3的年平均浓度比哈长城市群的年平均浓度大，而NO2的年平均浓度则相反，这可能是因为辽宁中部城市群的地理位置比哈长城市群偏南，年平均日照强度较强及日照时间较长，使得NO2更易分解生成O3[19-20]。

2.2 大气污染物季节变化特征

以哈尔滨、长春和沈阳三个省会城市为例，分析中国东北地区大气污染的季节变化特征。从图3可以看出，沈阳、长春、哈尔滨地区AQI分布有相同的变化趋势，有明显的季节变化特征。其中AQI最大值集中出现在当年10月到次年的2月，最大AQI月平均值可达到180左右。由于中国东北地区每年从10月中下旬农村开始秋收，各地陆续焚烧秸秆，产生大量的污染物，从沈阳市在线监测的K+浓度可以看出，10月的浓度值明显比其他月份的浓度值高；且从10月中下旬开始，中国东北地区从北到南陆续开展供暖(黑龙江、吉林省、辽宁分别从10月15日、10月25日、11月1日开始采取集中供暖)，中国东北地区大气污染物排放随着冬季供暖燃煤活动的增加而增多，导致对应的AQI指数显著增加。AQI指数在7月、8月出现最低值约为50，可能是由于夏季湿清除效应的贡献。

图3 2014—2017年沈阳、哈尔滨和长春的月平均AQI(a)和SO2(b)、PM2.5(c)、NO2(d)、PM10(e)、CO(f)、PM2.5/PM10比值(g)质量浓度的月均值以及O3(h)的时间变化Fig.3 Time changes of the monthly mean of AQI (a),SO2 (b),PM2.5 (c),NO2 (d),PM10 (e),CO (f),PM2.5/PM10 (g),and O3 (h) from 2014 to 2017 in Shenyang,Harbin and Changchun cities

PM2.5、PM10的浓度变化趋势相类似，并与AQI指数变化一致。PM2.5、PM10最高值出现在冬季，质量浓度分别约为150 μg·m-3和200 μg·m-3；夏季颗粒物质量浓度最低值出现在7月和8月，PM2.5、PM10平均值分别约为20 μg·m-3和50 μg·m-3。其中PM2.5主要来自于燃煤、汽车尾气以及秸秆燃烧等；而PM10在春季出现了一定程度的增加趋势，这与中国东北地区沙尘事件在春季的频发有关。细颗粒物占比结果同样指出春季细粒子比重减小，PM2.5/PM10约为0.40；进入秋冬季节，细颗粒物占比显著增加，PM2.5/PM10可高达约0.80。

SO2浓度出现显著的季节变化，冬季质量浓度较高且区域性差异显著。SO2最大值出现在沈阳，最大值约为180 μg·m-3，其次是哈尔滨和长春地区，SO2分别为160 μg·m-3和100 μg·m-3。SO2的地区差异可能与人口密度以及人类活动有关。NO2最大值同样出现在冬季，夏季NO2质量浓度最低。与SO2浓度地区分布不同，NO2最大值出现在哈尔滨，约为80 μg·m-3，其次是长春和沈阳，约为50—60 μg·m-3，NO2在冬季出现最大值同样与中国东北地区的取暖活动排放污染物有关。哈尔滨、长春和沈阳地区CO浓度变化较为接近，并成年际增长趋势，最大值出现在2017年冬季，其中最大值出现在哈尔滨约为1.8 mg·m-3，其次是长春地区约为1.6 mg·m-3,沈阳地区CO浓度最小约为1.4 mg·m-3。O3的地区季节变化特征与NO2相反，冬季12月、1月浓度最低、夏季7月、8月的浓度最高。O3最大值出现在沈阳约为140—150 μg·m-3，其次是长春和哈尔滨地区，SO2分别为140 μg·m-3和120 μg·m-3。

2.3 中国东北地区大气重污染的分布特征

2.3.1 大气重污染的空间分布

图4为2015年1月至2017年12月中国东北地区每个城市严重污染、重度污染、中度污染和轻度污染4个污染级别的出现频率(总日数/样本数)，从图4可以看出严重污染天气发生频率呈现以哈尔滨及周边区域为中心，向四周减少，其中哈尔滨发生严重污染的频率最高，为1.4%；重度污染天气发生频率的空间分布存在两个高值中心，分别为哈尔滨—长春城市群和辽宁中部城市群,其中哈尔滨重度污染天气发生频率最高，为4.2%；中度污染天气发生频率的空间分布以沈阳和辽宁中部沿海一带为中心，吉林辽源附近也有一个范围较小的中心，其中锦州中度污染发生频率最高，达6.1%。轻度污染天气发生频率的空间分布呈现以沈阳—辽宁中部城市群为中心，逐渐向北递减，其中沈阳轻度污染发生频率最高，为20.4%。

图4 2015—2017年中国东北地区严重(a)、重度(b)、中度(c)和轻度(d)污染级别空气质量的空间分布特征Fig.4 Spatial distributions of air quality with more severe (a),severe (b),moderate (c),and mild (d) pollution levels in Northeast China from 2015 to 2017

2.3.2 大气重污染的时间分布

由图5可知，2014—2017年中国东北地区3个省会城市严重污染的天数基本是下降的趋势，其中2016年沈阳和长春没有严重污染，哈尔滨有1 d。2016年哈尔滨和长春重度污染的天数最少，沈阳2017年的污染天数最少。除2016年外，重度污染和严重污染的总天数哈尔滨最多，其次是沈阳，长春最少。中度污染和轻度污染的天数也基本是下降的趋势，中度污染的天数基本上沈阳>哈尔滨>长春,轻度污染的天数则是沈阳>长春>哈尔滨。

图5 2014—2017年沈阳(a)、哈尔滨(b)、长春(c)空气质量不同污染级别的天数Fig.5 Variations of days with different air pollution levels in Shenyang (a),Harbin (b) and Changchun (c) cities from 2014 to 2017

2.4 引发区域性重污染的天气形势及个例分析

2.4.1 重污染的天气形势特征分布

根据2014—2017年中国东北地区各城市大气污染资料及对应的高低空天气形势分布，统计结果指出中国东北地区重污染天气形势特征分布主要存在3个类型，其中第1类为高压型，所占比例约为62%，第2类为低压型，所占比例约为27%，第3类为北高南低型，所占比例约为11%。

高压型特点为850 hPa位势高度上极地—贝加尔湖—中国内蒙古自治区一带存在强大的高压脊，东北地区最初位于脊前，受西北或偏西气流控制；随着高压脊东移，东北地区受脊后西南气流控制。该高压天气型是中国东北地区冬季最常见的污染天气形势，东北地区对应的地面天气形势表现为处于大陆高压南部或弱高压中心。同时内蒙古东部和黑龙江北部地区常伴有短波槽或低涡发展，辽宁西南部沿海一带也或有弱低涡发展，对应的地面存在低压中心。上述低压系统通常尺度较小、移动速度较快，通常一天内即可向东经过东北地区。过境前后，AQI数值升高，而当上述系统连续过境时，则会引发AQI数值持续较高的情况，导致出现区域性污染。

低压型是指亚欧大陆东岸、鄂霍次克海地区存在低涡中心，中国东北地区全部处于涡南部平直的偏西气流中，随着低涡的发展，产生东西向的横槽并移到中国东北地区；此时地面处于低压后弱高压中，天气晴朗、风力小，这一阶段污染物已开始累积，部分城市污染指数已经开始升高；当高空低压系统过境后，随着冷空气进入，污染逐渐结束。

北高南低型天气形势特征代表中国东北地区处在两个低压中间的高压脊中，随着高压脊的发展，海上低压影响中国东北地区，北面高压南面低压共同影响中国东北地区；污染初期中国东北地区地面受强大的高压控制，随着高压的移动，地面逐渐被高压脊和海上低压控制，形成和850 hPa一样的天气形势。这种天气系统移动缓慢，引发了中国东北地区持续性重污染。

2.4.2 重污染的天气形势特征个例分析

2.4.2.1 高压型

2014年1月3—8日受高压的控制，中国东北地区出现了一次重污染过程(图 6a)，1月5日哈尔滨、长春、沈阳的AQI分别达到了412、245和121，对应严重污染、重度污染和轻度污染等级。从天气图上(图略)可以看出，4—5日在850 hPa高度上中国东北地区处于高压脊前的西北气流中；中国东北地区地面被高压控制，天气晴朗，地面风力微弱，夜间辐射降温强，形成逆温，污染物开始累积；随着高空高压脊东移，中国东北地区处于脊后的西南气流中，强暖平流向中国东北地区输送暖空气，对流层低层升温，此时在槽前减压作用下，地面通常有低压发展，有轻雾或弱降雪出现，对流层低层建立了高温高湿的环境，并且地面低压中心辐合作用也加剧了污染物的聚集，这一阶段污染达到最重。由于地面高压在黑龙江最强，此次污染过程哈尔滨污染最重。之后随着冷空气过境，重污染过程消散。

图6 2014年1月3—8日(a)、2016年11月1—8日(b)和2015年11月5—10日(c)3次污染过程各省会城市AQI分布Fig.6 Variations of AQI on January 3-8,2014 (a),November 1-8,2016 (b),and November 5-10,2015 (c) in Shenyang,Harbin and Changchun cities

2.4.2.2 低压型

以2016年11月1—8日的区域污染过程为例(图6b)。11月3日，中国东北地区处于冷涡南部，温度场上出现东西向的很强锋区；地面蒙古低压发展，一弱高压控制中国东北地区,4日地面蒙古低压发展强烈，中国东北地区南部处于暖锋锋后，湿度大，出现雾和霾混合天气；5日早上随着地面低压中心和高空槽过境，地面辐合使得污染物和水汽在中国东北地区累积，污染达到最严重；5日08时后，850 hPa高空中国东北地区处在槽后偏北气流中，锋区移动至辽宁，地面处在冷高压前部，偏北风将污染物自北向南输送，此时黑龙江污染减轻，而辽宁污染加重；6—7日，高空又有槽生成并东移，同时来自南方的地面低压倒槽发展东移，经过辽宁地区。高空槽前和地面倒槽携带的暖湿空气使锋区维持在辽宁地区，因此，辽宁在6—7日持续污染。

2.4.2.3 北高南低型

以2015年11月5—14日的污染过程为例(图6c)。11月5日，850 hPa至地面在内蒙古东部至黑龙江北部，存在高压中心，而在山东半岛至渤海湾有低压中心，低压北部有倒槽向中国东北地区南部伸展，形成北高南低的形势，中国东北地区处于高低压过渡带，大气污染物开始累积，但偏东风或东北风较大。6—7日低压持续发展并北上，形成北高南低高低压长时间的对峙形势，这一过程一直持续到8日；由于低压来自海上，携带较充足的水汽，使得中国东北地区的大气湿度急剧增大，导致颗粒物吸湿性增长，污染物累积，中国东北地区爆发了持续性的重度污染事件；9日之后随着低压东移，北部的高压南下，风向转为偏北风，黑龙江的污染慢慢减轻，污染带在吉林和辽宁两地；10日随着高压的继续南下，吉林的污染减轻，辽宁继续维持重度污染，直至高压移出中国东北地区，污染逐渐结束。

3 结论

(1)2015—2017年中国东北地区PM10年平均质量浓度呈下降趋势，PM2.5年平均质量浓度减少的更快。该地区存在典型的区域性污染气溶胶分布特征，SO2年平均浓度较高值分布在辽宁西部地区约为50 μg·m-3，NO2最大值出现在沈阳—长春—哈尔滨等中心城市，约为45 μg·m-3；与其他污染物时空分布相反，2015—2017年中国东北地区O3年平均质量浓度呈上升趋势，最大值出现在沿海地区约为100 μg·m-3。

(2)从季节变化来看，由于焚烧秸秆及供暖活动的开展，AQI与PM以及SO2、NO2最大值集中出现在当年10月到次年的2月，最低值出现在夏季7月、8月。O3呈现相反的季节变化，最大值出现在夏季沈阳地区，约为140—150 μg·m-3。

(3)3个省会城市重污染过程集中发生在10月至次年3月，呈逐年减少的趋势；重污染天数依次为哈尔滨 > 沈阳 > 长春。其中重度污染和严重污染过程事件发生以哈尔滨为中心，向周围迅速减少，辽宁中部又略有增加；中度污染事件以哈尔滨—长春—沈阳—锦州一线为中心；轻度污染表现为以沈阳为中心。

(4)引发中国东北地区区域性污染事件的天气形势包括高压型，低压型和北高南低型3种，出现比例分别为62%、27%和11%，不同的天气形势变化及天气系统的发展，共同影响了中国东北地区持续性重污染事件的发生发展。