基于文献计量的分子感官科学研究现状与发展趋势分析

袁取予,高晨旭,赵沁雨,兰天,鲍诗晗, 王家琪,孙翔宇,马婷婷,*

1(西北农林科技大学 食品科学与工程学院，陕西 杨凌，712100)2(西北农林科技大学 葡萄酒学院，陕西 杨凌，712100)

分子感官科学，也称感官组学，是由德国慕尼黑工业大学的PETER SCHIEBERLE教授于2007年提出的概念，其基于食物中各香气物质的实际浓度进行香气重组研究，可用于评估由多种香气成分混合形成的已确定成分的重组物能否模拟出气味接收器反应[1-3]。分子感官科学是一种依托于感官评价、检测分析等技术的多学科交叉学科，包括分析化学、感官鉴评科学等[4]，其核心内容是在分子水平上定性、定量描述分析，精确构建食品的风味重组物[5]。分子感官科学因能定性定量分析出食品中的香气成分，准确判断食品的风味及其变化，受到研究人员的高度重视。分子感官科学的概念提出时间较晚，但研究人员早已开展了针对该领域的研究，经过数十年的发展，分子感官科学已成为食品风味分析中顶级的系统应用技术，如今广泛应用于水产品及其制品[6]、调味品[7]、酒类[8]等食品的香气活性成分的研究。

1 数据来源及统计分析

有关发展感官科学的统计分析数据来源于Web of Science平台，利用高级检索，输入检索式(TS=“molecular sensory science” OR TS=“sensomics” OR TS=“GC-O” OR TS=“AEDA” OR TS=“stable isotope dilution analysis” OR TS=“stable isotope dilution assay”OR TS=“aroma recombination”)，将数据库限制在Web of Science核心合集，检索出在1982—2021年期间发表的在标题、摘要、作者与关键词等部分涉及分子感官科学或感官组学内容的相关研究文献共2 442篇。

以这些文献作为数据集，利用Web of Science、Excel、Bibliometric和Vosviewer等文本挖掘软件工具的统计分析功能并进行人工精炼，对这些文献的研究方向、出版年份、国家、作者、机构和关键词等进行统计分析，了解分子感官科学的发展历程和趋势，并通过文本挖掘软件筛选出最主要的关键词，突出研究热点。得到其共现及研究趋势演变情况如图1所示。

2 统计结果分析

2.1 年代分布分析

对检索所得的2 442篇文献进行针对年份的统计分析，可大致将分子感官科学的研究发展进程大致分为3个阶段：低速发展阶段、加速发展阶段和高速发展阶段(图2)。低速发展阶段为1982—1997年，研究者对于该领域的研究刚起步，有关文献刊登较少，仅共出版文献98篇，年均只有6.1篇。而在1998—2007这10年加速发展阶段，随着人们对发展感官科学的重要性的认识加深，更多的科研力量和资金随即注入，此间出版文献增加到486篇，达到年均48.6篇，接近低速阶发展阶段的8.0倍，分子感官科学领域取得了较快的增长速率。在2008年至今约13.4年间，由于分子感官科学的潜在市场和现实价值愈发明显，各国家和研究人员对该领域的研究热情高涨，共出版文献1 661篇，年均发表文献数达到惊人的118.6篇，约为加速发展阶段的2.4倍，低速发展阶段的19.4倍。虽对该领域的研究起步较晚、时间跨度较小，文献发表量也无法与最热门的领域媲美，但以上数据充分说明了分子感官科学领域的发展是迅速而稳健的，体现了分子感官科学的发展潜力和重要性。

a-国家共现及研究趋势演变图；b-作者共现及研究趋势演变图；c-机构共现及研究趋势演变图；d-期刊共现及研究趋势演变图； e-关键词共现及研究趋势演变图图1 共现及研究趋势演变情况Fig.1 Co-occurrence and evolution of research trends

图2 分子感官科学发展3阶段Fig.2 Three stages of development of molecular sensory science

2.2 地区分布分析

将以上文献按国家或地区的不同进行统计分析，得到各国每年发表文章数及合作关系如图3所示。德国已总出版582篇，占总数23.8%，居分子感官科学研究的最前沿。同时，德国(慕尼黑工业大学)也是分子感官科学这一概念的诞生地，且自1982—2017年间，多年为每年的文献发表数世界之最，只有少数几年以微小的差距败于美国，是全球研究分子感官科学最为深入的国家。其次是中国，迄今共发表441篇文献，占18.1%。中国于1995年才发表第1篇相关文献，在分子感官科学领域起步较晚，但随着国家经济水平的提高和科研力量的壮大，近年来其文献发表量迅速攀升，于2018年以较大的优势超过德国成为该年发表有关文献最多的国家，并以年均发表文献数第一的地位持续至今，其发展潜力十分可观。文献出版数排处于第三位的是美国，共出版文献405篇，占比16.6%，于1982年发表第1篇有关文献后至1989年的8年间是唯一在该领域发表文献的国家，在各领域的科研力量一直位于世界前列，是在分子感官领域有力的竞争者。

a-各国每年发表文章数；b-各国合作关系图3 各国每年发表文章数及合作关系Fig.3 Number of articles published each year by each country and the cooperation relationship

2.3 研究力量分布分析

以文献作者作为分类依据进行统计分析，得到主要作者具体情况，如图4所示。目前对分子感官科学研究最频繁的是德国慕尼黑工业大学PETER SCHIEBERLE教授，参与发表164篇文献，占2 442篇文献的6.7%，是发表文献数第二的RYCHLIK MICHAEL的2.4倍，文献平均被引次数为4.0次，是目前对该领域研究最为深入、最权威的专家。PETER SCHIEBERLE教授同时也是分子感官科学概念的提出者。处于第二位是RYCHLIK MICHAEL，参与发表67篇文献，占2 442篇文献的2.7%，文献平均被引次数为4.5次。其后，THOMAS F.HOFMANN参与发表文献53篇，GRANVGL MICHAEL参与发表文献49篇，SONG Huanlu参与发表文献42篇，SONG Huanlu也是中国发表相关文章最多，研究最为深入的专家之一。

图4 作者发表文献情况Fig.4 Literature published by the authors

值得注意的是，以上发表文章最多的3位作者均来自德国慕尼黑工业大学。慕尼黑工业大学发表文献达到256篇，占比达到10.6%，平均被引用次数为19.4次。其次是北京工商大学，发表文献90篇，占总文献数的3.7%，平均被引用次数为14.6次。主要机构具体情况如图5所示。可见，德国慕尼黑工业大学作为该领域创始机构在分子感官科学领域的地位是超然的，文献发表数几近第二位的3倍，是如今在该领域最成熟的研究机构。

图5 主要机构发表文献情况Fig.5 Literature published by major institutions

2.4 期刊分布分析

经过检索统计，共有471种期刊刊登了分子感官科学相关文献，其主要期刊如表1所示。Journal of Agricultural and Food Chemistry以503篇居首位，占20.6%，平均每篇文献被引用42.2次；其次是Food Chemistry，共出版文献194篇，占总文献的7.9%；第三位是Flavour and Fragrance Journal，共出版102篇，占4.2%。分子感官科学的期刊分布情况与机构相似，出版文献数位于第一位的Journal of Agricultural and Food Chemistry以2.6倍的较大优势领先于第二位的Food Chemistry，从主要情况的分布情况可见，分子感官科学的研究目前主要服务于农业、食品领域的风味、香气等方面。

表1 主要期刊发表文献情况Table 1 Literature published in major journals

2.5 关键词分析

利用文本挖掘软件，对检索得到的文献关键词进行提炼整合，通过对覆盖率较高的几个关键词，如鉴定、风味、挥发性化合物、香气成分、食品、酒等进行分析理解，可以得出检索得到的2 442篇文献主要是对食品尤其是液体食品中的风味成分进行分析鉴定的结论。将这种性质的关键词剔除后，得到覆盖面最广的几个关键词为：气相色谱-嗅闻技术(gas chromatography-olfaction，GC-O)、固相微萃取法(solid-phase microextraction，SPME)、气相色谱-质谱联用技术(gas chromatography-mass spectrometry，GC-MS)、稳定同位素稀释分析(stable isotope dilution analysis，SIDA)、香气提取物稀释分析(aroma extract dilution analysis，AEDA)、香气活度值(aroma activity value，OAV)、稀释法、提取、气相色谱(gas chromatography，GC)、感官评定、香气成分重组和质谱(mass spectrometry，MS)。其中，AEDA是稀释法的一种，稀释法是GC-O的一种检测方法，使GC和MS结合成GC-MS进行检测分析是一种运用比较成熟的手段，SPME是一种常用的提取食品中香气成分的方法，感官评定常出现在香气成分重组实验中。

各主要关键词按年份出现次数如图6所示。作为关键词，“AEDA”出现356次，覆盖率14.6%；“GC-O”出现345次，覆盖率达14.1%；“SIDA”出现251次，覆盖率10.3%；“OAV”出现155次，覆盖率6.3%；“GC-MS”出现135次，覆盖率5.5%。以上陈述5个关键词均属于滋味或气味活性物质定性定量分析技术，因此，目前围绕分子感官科学的研究热点主要是针对其研究对象的研究方法。

图6 每年各关键词出现次数Fig.6 Number of occurrences of each keyword per year

3 分子感官科学的研究方法

风味是用来评价食品质量的重要指标之一，取决于食品中挥发性物质的种类与含量。食品会产生大量挥发性成分，但其中只有少数产生的挥发性物质能起到影响食品最终风味的作用，且其含量及阈值很低[9]，因此，要想确定食品的风味并在此基础上对其进行改良，不可避免的是对滋味活性物质和香气活性物质的提取与分析，即用于分析挥发性成分的技术显得至关重要。其中，GC-MS、GC-O、AEDA、SIDA、OAV和香气成分重组及缺失实验因能准确定性定量出食品中的香气成分[10-11]，受到各研究人员的青睐，是如今分子感官科学领域的研究焦点。

3.1 提取分离方法

要想对香气成分进行分析，首要要进行的便是提取食品中香气活性成分，但由于食品中的香气成分含量极少且十分容易被破坏，不能采用寻常的提取方式，而需要注意对风味物质的保护，因此一般采取分离、浓缩的形式完成提取过程，以保证香气物质的含量于性质。目前，常用的香气成分提取方法有超临界流体萃取技术[12]、溶剂辅助风味蒸发法[13]、顶空固相微萃取法[14]和同时蒸馏萃取法[15]等。

3.2 GC-MS

GC具有极强的分离能力，可用于食品香气成分的分离过程，但无法用于香气物质的定性分析，而MS对未知化合物有着灵敏的分析能力，但对被分析物质的纯度要求较高[16]，二者结合成GC-MS技术，可同时对香气成分进行定性和定量分析，特别是在SIM模式下，其灵敏度更高[17]，可广泛用于对挥发性物质的检测与分析，但由于GC-MS只适用于分析挥发性成分含量较高的情况，在对含量低的挥发性成分进行分析时无法达到令人满意的准确度，且无法用于确定单一挥发性成分对最终整体风味的贡献大小[9]，有时无法满足对食品挥发性物质定性定量研究的需求。

3.3 GC-O

GC-O于1964年由FULLER等[18]发明进入科研人员的视界，ACREE等[19]在此基础上将GC流出物与湿空气或惰性气体混合后送入嗅探仪进行嗅探分析，在1984年，其又再次对其进行改良，首次通过定量稀释法确定香气的强度，随后在1987年，ULLRICH等[20]也采用定量稀释法完成了类似的改良。这些改良的成功大大提高了GC-O对香气活性物质分析的效率和准确度，使其得到广泛的使用，成为新兴的食品风味活性成分分析技术，并随着时代的推移，衍生出4种主要的检测方法：稀释法、强度法、时间-强度法及检测频率法。但由于GC-O适用于食品中香气活性成分而不适用于的挥发性化合物定性分析[21]，可与GC-MS组成GC-O-MS以完成对挥发性化合物成分的提取与分析，如用于比较不同糖的香气活性成分[22]、测定食品包装材料中的异味物质[23]和分析白酒中的香气成分[24]。

3.4 AEDA

AEDA法是检测GC-O的稀释法中最常用、成熟的方法之一，通过不断稀释溶液，并利用GC-O对不同浓度溶液从高浓度到低浓度进行检测分析，直到在嗅闻口无法捕捉检测到香气成分为止[25-26]，能被GC-O检测到的最低浓度的溶液对应的稀释倍数被称为稀释因子。每种挥发组分都对应1个稀释因子，稀释因子越大，说明这种香气物质对应的含量也越高，即可利用AEDA所得的稀释因子对食品中的主要香气成分的强度进行排序[27]。

3.5 SIDA

随着技术的不断进步和分析结果准确度要求的提高，人们发现利用GC-MS对挥发性物质进行痕量级研究时，由于基质效应，样品中的非分析组分常常在对目标成分分析的过程中造成显著干扰[28]，严重影响最终实验结果的准确度，使研究无法顺利进行。为了解决这一问题，人们不断寻找可能的解决方法，最终发现利用SIDA法进行实验时，加入的被同位素标记的内部标准补偿了样品在分析过程中的损失[29]，可以在很大程度上消除基质效应带来的影响，这在TAN等[30]在对鱼类中Cl-PAHs及其母体化合物定量、XIE等[31]在测定茶叶中的蒽醌、HOU等[32]在测定蜂蜜和蜂王浆中新烟碱类杀虫剂和代谢产物等实验中均可得到十分有力的证明。

3.6 OAV

GC-O值虽是一种广泛应用的可高效分析香气物质的贡献强度的技术，但一方面存在不可避免的人为因素误差，另一方面，所制样品可能为水基质，而GC-O是基于空气基质的，这同样会带来误差，降低实验的精确度[33]。OAV作为一种分析关键香气成分的技术[34]，考虑了香气成分和食物基质之间的相互作用[35]，可补偿特征香气物质[33]，减少上述GC-O技术导致的误差带来的影响，更准确地衡量某一香气成分对食品整体风味贡献程度[36-37]，提高实验结果的可信度。对于某种香气物质来说，它对应OAV为浓度与检测阈值的比值[38]，OAV越大表明其对食品整体风味的贡献越突出，当OAV>1时说明该香气成分可直接影响整体风味，是该食品的关键的香气成分[39]。

3.7 香气重组与缺失实验

在利用GC-O、AEDA等技术对食品中的香气成分进行定性定量分析鉴定出关键香气成分后，为进一步提高实验的可信度，采用香气重组与缺失实验对实验结果进行验证，以保证结果的准确度[40-41]。把OAV≥1的关键香气成分按前期所测的浓度大小加入到重组基质中组成重组模型[42]，即完全模拟样品，需要注意的是，因为样品中的非挥发性成分可能对香气成分产生影响，通常对重组基质进行脱臭处理，保证实验有唯一变量[43]。在香气重组实验中，需邀请大约10位受过专业训练的感官评定员分别品尝完全模拟样品和原样，对设置的各项属性指标进行评分，各属性指标最终得分表示为感官评定人员评分的平均值，并以此数据绘制模拟样品和原样的雷达图，若二者图形相似度高，则说明前期对香气成分的鉴定较准确[44]，否则表明错误地排除了对风味有显著贡献的关键香气成分。

在香气重组实验成功的基础上可进行香气缺失实验，以OAV从小到大的顺序依次遗漏某一特定香气成分作为缺失模拟样品，准备2份完全模拟样品和1份缺失模拟样品让感官评定员进行三角测试，记录正确判断出二者差异的人数，以此数据查询三角测试法检验表，判断二者是否存在显著性差异，若因缺失该香气成分导致模拟样品与原样间存在显著性差异[2, 45]，则说明这种香气成分是关键香气成分，会影响食品的整体风味。

4 结语

通过对分子感官科学进行文献计量分析得知，分子感官科学因出现时间较晚，研究时间跨度较短，文献发表量、研究者和研究机构数量等方面在研究前期阶段远不及其他食品热门研究领域，但随着生活水平的提高，人们对食品感官质量要求不断升级、分子感官科学表现出来的价值和重要性逐渐突出，分子感官科学成为了食品领域的研究热点。同时，得益于世界各国的重视、理论知识的不断完善和研究方法的发展进步，分子感官科学领域在近年的投入和产出都有较快的增长，正迸发出强大的生命力。将其应用于食品领域，对食品的风味进行鉴定分析，可评估食品关键香气成分的含量及其变化情况，有利于保证食品感官质量，在实际生产实践过程中具有广阔的应用前景。