于馥玮,高振东,朱文浩,王川,刘凡,徐飞,姜汉桥,李俊键
(1.油气资源与探测国家重点实验室(中国石油大学(北京)),北京 102249;2.延长油田股份有限公司,陕西延安 716000;3.中国石化国际石油勘探开发有限公司,北京 100083;4.海洋石油高效开发国家重点实验室,北京 100028;5.中海油研究总院有限责任公司,北京 100028)
裂缝性油藏原油储量巨大,是保障能源战略安全的重要资源基础[1]。裂缝性油藏开发过程中,普遍面临由于裂缝与基质间渗流特征差异大导致的基质原油动用程度低的问题,如何高效地实现裂缝与基质的油水置换是裂缝性油藏提高采收率的关键[2]。在此背景下,以筛选高效的“增能置换”流体为目标,国内外学者进行了大量针对具有润湿改性、增溶降黏和低界面张力性能的低矿化水体系[3]、表面活性剂体系[4]、纳米流体[5-6]及原位微乳液体系[7-8]的实验研究。其中,渗吸实验是模拟基质-裂缝油水置换最直接的实验手段,也是渗吸体系评价最常用的方法[9-11]。目前的渗吸实验主要以岩心渗吸实验为主,普遍存在3方面的问题[12]:①岩心渗吸采出原油附着于岩心表面,采出程度计量不准确;②岩心渗吸实验周期长;③实验结果仅提供渗吸采出动态曲线[13]。因此,亟需探索能够直观呈现油水在基质-裂缝间置换动态的实验方法以实现对渗吸机制的深入研究。
为了揭示渗吸过程中原油的动用机理,核磁共振和Micro CT扫描与岩心渗吸同步实验得到推广应用。通过核磁共振测试,能够定量分析渗吸过程中不同尺寸孔隙中原油的动用情况[14-17];通过Micro CT测试,能够直观呈现渗吸过程中油相在孔隙中赋存状态的变化。但这两种测试手段无法直观解释孔隙中化学药剂与原油在两相界面的作用机制。微流控模型能够直观呈现流体在多孔介质中的流动动态,是近年来研究化学药剂与原油作用机制的重要手段[18]。随着微流控实验技术的发展,国内外学者设计并制作了与真实储集层更为接近的3D玻璃微流控模型,对润湿改性、表面活性剂扩散、原位乳化和乳液渗吸等进行了深入研究,有助于揭示化学药剂作用机理以及筛选提高采收率的化学药剂[7-8,19-20]。目前,利用微流控模型进行的渗吸实验研究以裂缝-基质等深的 2D模型为主,未能很好地模拟地下储集层的裂缝-基质渗吸环境。
本文设计并制作了一系列不同尺寸、不同润湿性和不同边界条件的裂缝-基质渗吸微流控模型,为渗吸实验研究提供了一种相对快速的测试手段,可以直观呈现裂缝与基质间的油水置换过程,并进行定量分析。利用微流控模型,本文开展了油-水、油-润湿改性体系和油-Winsor Ⅲ型表面活性剂体系的渗吸实验,揭示了裂缝-基质的油水渗吸置换机制。
通过图像处理方法提取Micro CT扫描岩心切片的孔隙结构,然后对其进行二值化处理。由于岩心二维切片的孔隙连通性较差,需要通过分水岭算法添加喉道形成连通的基础孔隙网络单元[21]。根据渗吸实验研究目标和显微镜观察视域,设计了一系列不同尺寸、不同边界条件的裂缝网络模型(见图 1);同时,根据裂缝网络模型进行了基础孔隙网络单元的拼接(黑色虚线网格),其中每个基础孔隙网络单元尺寸为1.2 mm×1.2 mm。
图1 裂缝网络模型设计图(AFO—全开放边界;TEO—两边开放边界;OEO—单开放边界)
采用“二步刻蚀方法”制作裂缝-基质微流控模型:①利用裂缝网络模型掩膜版在玻璃片上进行裂缝刻蚀;②利用基质网络模型掩膜版在已经刻蚀了裂缝通道的玻璃片上进行基质刻蚀。裂缝通道与基质通道微米级精度的对准通过“十字游标法”实现[8],通过控制裂缝、基质刻蚀时间,确保微流控模型中裂缝通道的宽度、深度均远大于基质模型中的孔喉通道,保证基质和裂缝的尺寸差异,从而改善现有微流控模型通道深度均一、难以体现真实地层渗透率级差的缺陷,同时也避免实验中裂缝内水驱对基质的影响。
通过模型饱和油后的图像可以看出裂缝内油相的颜色远深于基质中的油相(见图2),证实了模型裂缝、基质通道深度的差异性。其中,每个模型的裂缝通道宽度、深度均相同,宽度为400 μm,深度30 μm;基质区域的孔隙通道平均宽度10 μm,平均深度3 μm。可以采用乙醇溶液(三甲基氯硅烷质量分数为1%)浸泡微观通道的方法[7-8],将模型润湿性由水湿转变为油湿。
图2 模型饱和油后微观图像
实验设备主要包括Leica M165FC荧光体视显微镜、Leica DFC450相机(100帧,2 560像素×1 920像素)、Fluigent MFCS-EZ进样系统、Harvard恒流注射泵等。
实验用油为原油(20 ℃时黏度为 9.1 mPa·s),实验用表面活性剂体系为Shell公司的ENORDE O332和Stepan公司的PETROSETP S-13B,助溶剂为阿拉丁公司的N-butanol。
实验用化学药剂体系的筛选依据前期研究中的实验测试结果完成[21]。润湿改性体系由 0.75%表面活性剂S-13B、0.25%表面活性剂O332、2%助溶剂和3%的KCl溶液组成;Winsor Ⅲ型表面活性剂体系由0.75%表面活性剂 S-13B、0.25%表面活性剂 O332、2%助溶剂和5.25%的KCl溶液组成。
润湿改性体系与原油的界面张力通过 Texas-500界面张力仪测得,其界面张力约为1.1 mN/m;根据Huh理论[22],30%的原油与70%的Winsor Ⅲ型表面活性剂体系在移液管中混合静置后的界面张力为3×10-3mN/m,Winsor Ⅲ型表面活性剂体系具有较强的溶油能力,能够与原油混溶形成中相微乳液。
本文共设计21组渗吸实验,如表1所示。实验步骤如下。
表1 实验方案设计
①饱和油:0.1 MPa压力下向烘干后的模型内注入原油,原油从模型出口流出后,将注入压力升高至0.3 MPa使模型内气泡全部排出,饱和油后将模型浸泡在原油中老化24 h;②油-水渗吸:以0.1 μL/min的注入速度沿裂缝通道注入水相,水驱10 PV(孔隙体积倍数)后停止注入,将模型浸泡在水中进行油-水渗吸,定期取出模型观察渗吸动态,并采集图像与视频;③油-化学药剂体系渗吸:在油水渗吸结束后,以0.1 μL/min的注入速度沿裂缝通道注入润湿改性体系或 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系,驱替10 PV后停止注入,将模型浸泡在润湿改性体系或 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系中,定时观察渗吸动态,并采集图像与视频。
3.1.1 油-水
水湿模型中的油水渗吸动态显示,水相从裂缝吸入基质,而油相从基质流入裂缝(以方案A-1为例,见图3)。从图中可以直观看出,水湿多孔介质的油水渗吸是逆向渗吸过程,且油相以油滴的形式采出,随着时间的延长,在模型边缘逐渐增多,这与前人进行的岩心渗吸实验中在岩心表面所观察到的现象是一致的[12]。
图3 水湿模型中的油水渗吸动态(方案A-1)
由水湿模型中油相渗吸采出的微观动态可以看出(见图4),油相(黄色)在渗吸过程中的采出动态是一个循环的过程:油相前缘以凸液面的形态从基质进入裂缝中(见图4a—图4d),在基质-裂缝交界处油相作为非润湿相被裂缝中的润湿相(水相,蓝色)挤压,最终油相被卡断(见图4e),以油滴的形式进入裂缝中(见图4f、图4g),2.0 s时再次被卡断(见图4h)。这是一个典型的海恩斯阶跃过程,油水间压差即毛管压力为动力,可用(1)式表征[23]:
图4 方案A-1中油相采出过程的微观图像
油水渗吸实验结束后,由水湿模型中油相在基质内的赋存状态可以看出(见图 5),在强水湿多孔介质中水相作为润湿相,呈连续态分布,占据着孔隙的边缘;而油相作为非润湿相,主要分布在孔隙中央,与岩石接触较少,此时油相失去了毛管压力的驱动,同时也受其本身尺寸的影响无法在浮力作用下继续运移,最终被束缚在孔隙中形成渗吸剩余油。
图5 方案A-1中油水渗吸后剩余油赋存状态
3.1.2 油-润湿改性体系
微观模型中注入润湿改性剂,油-水-岩石的接触关系发生变化(见图 6),微观模型从油湿的状态转换为水湿状态,为后续实验的开展奠定了基础。
图6 润湿改性体系对裂缝通道中油相的作用效果
在润湿改性体系作用下,油湿模型中油相的采出过程(见图7)与方案A-1水湿模型中的油水渗吸相比,基质中排出的油滴更大,与岩石的接触也更加紧密。
图7 方案B-6(a)、B-2(b)中润湿改性体系作用下油相的排出图像
在润湿改性体系作用下,原本油湿的微观模型呈现出亲水的特性,油相从油湿基质排出的过程也是在毛管压力作用下完成,用(1)式表征。润湿改性体系作用下,界面张力的降低导致毛管压力作用减弱,基质排油变慢,同时削弱了毛细管回压(capillary back pressure)的作用,因此在基质与裂缝交界处油滴不易被卡断而形成大的油滴(见图8)。
图8 方案B-1中润湿改性体系作用下油滴排出过程的微观图像
从方案B-1渗吸后期基质内部和裂缝-基质交界处的微观图像(见图9)可以观察到,与水湿介质中油水渗吸的海恩斯阶跃过程相比,在孔隙内形成的球形小液滴(水包油乳液)直接从基质内部运移到裂缝处,这是润湿改性体系具备乳化作用的结果。在低界面张力条件下,油相在运移过程中更易被剪切形成乳液,当这种水包油乳液液滴足够小且其尺寸小于流通通道的尺寸时,可直接在浮力作用下流入裂缝中。
图9 润湿改性体系作用下方案B-1渗吸后期的微观图像
润湿改性体系在油湿多孔介质中渗吸结束后,基质内部油相的赋存存在3种状态(见图10):①剪切作用下形成粒径较大的油滴,受孔喉束缚滞留在孔隙中;②润湿改性剂作用下岩石壁面呈水湿特征,但由于黏附作用未与壁面完全剥离的油相;③呈油湿特征的位置,油相以连续型剩余油的形式占据整个孔隙。润湿改性体系主要通过改变油-水-岩石三相交界面的分离压力实现油水两相界面的移动,从而实现润湿性的反转;但对于油膜覆盖整个岩石壁面的位置,由于润湿改性体系作用效果较差呈油湿特征,形成占据整个孔隙的连续型剩余油。
图10 方案B-1中油-润湿改性体系渗吸结束后油相赋存状态
3.1.3 油-Winsor Ⅲ型表面活性剂体系
Winsor Ⅲ型表面活性剂注入后,油湿模型内裂缝壁面附着的油相与 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系在静态条件下的作用动态如图11所示。刚注入Winsor Ⅲ型表面活性剂体系时模型仍呈油湿状态,但在 WinsorⅢ型表面活性剂体系与油相界面出现了中相微乳液和表面活性剂的扩散条带(见图 11a),且表面活性剂的扩散作用会促使形成更多的中相微乳液。在原本油湿的模型中,与 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系和油相相比,中相微乳液是润湿相(见图 11b、图 11c)。与润湿改性体系直接实现油湿模型的润湿反转不同,Winsor Ⅲ型表面活性剂体系通过形成更润湿的中相微乳液实现润湿反转[7]。静置一段时间后,中相微乳液被稀释、颜色变浅,观察到许多表面活性剂溶液液滴,微乳液与 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系的界面逐渐模糊,这归因于中相微乳液体系的动态平衡机制[21]。受局部平衡条件的影响,中相微乳液先在油相周围形成,然后与过量的 Winsor Ⅲ型表面活性剂溶液继续相互作用逐渐向下相微乳液过渡。由于Winsor Ⅲ型表面活性剂体系的溶油量远大于模型中的剩余油含量,因此在达到平衡后,充满模型的是下相微乳液。
图11 油湿模型内Winsor Ⅲ型表面活性剂体系与原油的相互作用动态
由图 12可以看出,Winsor Ⅲ型表面活性剂体系的渗吸是典型的底部吸水顶部排油的顺向渗吸过程。Winsor Ⅲ型表面活性剂体系从模型底部吸入并与油相作用形成中相微乳液,而油相在浮力作用下持续从顶部排出。
图12 方案C-4中Winsor Ⅲ型表面活性剂体系作用下渗吸过程微观图像
从油湿模型在 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系作用下的油相采出动态可以看出(见图13),模型顶部油相主要以中相微乳液的形式持续从基质中排出;而根据微乳液的平衡理论可知采出的中相微乳液会溶解稀释再平衡,最终形成下相微乳液,这与Winsor Ⅲ型表面活性剂体系岩心渗吸实验中观察到的采出液一致[13]。由于中相微乳液与油相及 Winsor Ⅲ型表面活性剂溶液均是超低界面张力,海恩斯阶跃现象不再存在,采出的中相微乳液会在岩石表面铺展,最终在浮力作用或混溶作用下从基质进入裂缝中。
图13 方案C-4油相在Winsor Ⅲ型表面活性剂体系作用下持续排出的过程(①微乳液;②裂缝中的油;③基质孔隙中的油)
因此,通过Winsor Ⅲ型表面活性剂体系提高渗吸效率主要包括 3个作用机理:超低界面张力条件下的浮力作用;中相微乳液的形成与再平衡过程中对基质内油相的溶解作用;中相微乳液的润湿铺展作用。
3.2.1 润湿性
对于毛管压力主导的油水渗吸,润湿性是渗吸能否启动的主控因素。与方案A-1的结果(见图5)相比,方案A-2中毛管压力为水进入基质的阻力,渗吸40 h后裂缝中的水相仍无法进入油湿基质中(见图14),检验了微流控模型进行表面改性后(三甲基氯硅烷质量浓度为1%的乙醇溶液)的油湿特性。
图14 方案A-2渗吸40 h后的实验结果
润湿改性体系能够实现油湿多孔介质的润湿反转,将油湿基质中的毛管压力变为渗吸的动力,从而使油水在基质内渗吸置换。方案 B-1的油湿模型获得了与水湿模型油水渗吸(见图5)相近的渗吸采出程度(见图 15);而润湿改性体系对水湿介质中油-水渗吸后的剩余油作用效果有限(见图16),由于没有流场扰动作用,润湿改性体系对渗吸后剩余油的乳化作用效果微弱,剩余油基本未得到动用。
图15 方案B-1中油-水渗吸(a)及润湿改性体系-油渗吸(b)实验结果
图16 方案B-2油-水渗吸(a)及润湿改性体系-油渗吸(b)实验结果
与上述结果不同的是,对于超低界面张力的Winsor Ⅲ型表面活性剂,毛管压力不是渗吸的主要动力,润湿性对渗吸的启动基本没有影响,水湿基质内油水渗吸后的剩余油和油湿介质中的油相在 WinsorⅢ型表面活性剂体系的浮力和增溶作用下都得到了有效动用(见图17)。
图17 方案C-2(a)和方案C-1(b)渗吸实验前后对比
3.2.2 重力
从方案 A-3和 A-4的实验结果看出(见图 18),垂直放置模型与水平放置模型的渗吸采出程度相近,说明浮力对水湿多孔介质油水渗吸的影响极小,且这一过程由毛管压力主导。
图18 方案A-3(a)和方案A-4(b)的实验结果
从方案B-3和B-4的实验结果看出(见图19),垂直放置的微观模型的渗吸采出程度高于水平放置的微观模型。根据前文分析,这是由于乳化作用下微观模型中的油滴可以通过浮力作用采出,但此作用仅在乳液粒径小于孔喉直径时才能得以发挥,提高采收率。因此,重力在润湿改性体系提高渗吸采收率中具有一定作用,本文所用润湿改性体系的渗吸过程仍是以毛管压力为主导。
图19 方案B-3(a)和方案B-4(b)的渗吸实验结果
从方案C-3和C-4的实验结果看出(见图20),水平放置模型渗吸采收率远低于垂直放置模型的渗吸采收率,即重力在Winsor Ⅲ型表面活性剂体系渗吸过程中起主导作用。虽然Winsor Ⅲ型表面活性剂体系的扩散混溶作用对基质内油相的采出也有一定作用,但根据Yu等[21]前期研究,形成的中相微乳液被表面活性剂体系稀释溶解的过程非常缓慢,并且会阻碍表面活性剂体系与模型内部的油相相互作用,所以表面活性剂扩散作用对基质采收率的贡献十分有限。
图20 方案C-3(a)和方案C-4(b)的渗吸实验结果
根据前述研究,水湿模型中的油水渗吸为毛管压力主导的逆向渗吸[24],因此,可采用 Ma等[25]提出的无因次时间tD来表征这一渗吸过程:
由于逆向渗吸各个边界对渗吸采出程度的贡献是相同的,因此用下式计算特征长度[25]:
根据上述公式,利用本文实验结果,绘制了无因次时间与归一化采出程度(即实际采出程度与最高采出程度之比)的关系曲线(见图21)。从图中可以看出,微观模型渗吸实验结果与Ma等[25]和Standnes等[26]提出的经典渗吸标度方程拟合较好,即微观模型渗吸过程与岩心渗吸过程具有极高的一致性,能够准确地反映多孔介质中的油水渗吸动态。
图21 水湿模型归一化采出程度与无因次时间的关系曲线
通过不同尺寸、不同边界条件的油湿模型实验,得出润湿改性体系作用下的油相渗吸采出程度与渗吸时间在对数坐标系下呈线性关系(见图22)。结合前文实验结果可知油湿模型在润湿改性体系作用下的油水渗吸仍以毛管压力为主导,因此可用(2)式与(3)式建立的渗吸标度方程进行拟合,结果如图23所示,可以看出渗吸结果与毛管压力主导的经典渗吸标度方程拟合结果较好。
图22 油湿微观模型润湿改性体系作用下渗吸采出程度和渗吸时间关系曲线
图23 油湿微观模型润湿改性体系作用下归一化采出程度与无因次时间的关系曲线
从不同尺寸、不同边界的油湿模型在Winsor Ⅲ型表面活性剂体系作用下的渗吸实验结果可以看出(见图24),模型尺寸变大虽然会导致渗吸时间变长,但渗吸采出程度并未随着模型变大而显著降低。
图24 油湿模型在Winsor Ⅲ型表面活性剂体系作用下的渗吸采出动态曲线
不同尺寸微观模型的渗吸结果与Li等[14]进行的岩心渗吸实验结果一致,可以通过Winsor Ⅲ表面活性剂体系的渗吸机制来解释,即其渗吸包含两个过程:超低界面张力条件下油相受浮力作用从模型底部向模型顶部的运移;油相与Winsor Ⅲ型表面活性剂体系互溶形成的中相微乳液继而被过量的 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系稀释而采出(中相微乳液再平衡)。中相微乳液的形成和稀释需要外部环境中表面活性剂的持续扩散来提升微乳液周围水相中表面活性剂的浓度,以保证稀释过程持续进行,通常需要很长的时间。当模型尺寸过小时,大部分油相在浮力作用下被采出,而滞留在模型中的油相尚未完成与 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系混溶,导致小模型部分原油的滞留;而大模型中底部油相在浮力作用下运移至模型顶部,为中相微乳液的形成和稀释提供了较为充分的反应时间,模型中的残余油通过混溶过程被采出,因此大模型的采出程度没有因为模型尺寸变大而大幅度下降。
边界条件对 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系的渗吸采出程度影响极大(见图24),一端开启边界和两端开启边界的渗吸采出程度远低于全开启边界,这与Mejia等[27]的实验结果一致,即超低界面张力体系下重力主导的渗吸模型顶端与底端的开放对渗吸采出程度起着决定性作用。Li等[14]根据 CT扫描图像建立了重力主导渗吸采收率标度方程。但由于微流控模型为单层孔喉通道,三维模型的渗吸模式与二维模型的渗吸模式存在差异(见图25,其中红色代表未被水侵入的区域,蓝色代表水侵入的区域),因此需要对基于岩心建立的重力主导渗吸模型进行改进。
如图25所示,水相进入基质的体积即为油相采出体积,可用下式表示:
图25 三维岩心模型(a)与二维微观模型(b)在Wisnor Ⅲ型表面活性剂体系下的渗吸模式图
结合(4)式,Winsor Ⅲ型表面活性剂体系在二维模型中渗吸采出程度为:
由于二维模型与三维模型的推导过程是一致的,仍参考Li等[14]的推导结果,得到无因次时间tD2:
建立二维模型中渗吸采出程度与无因次时间的关系方程:
图26展示了不同尺寸油湿模型在Winsor Ⅲ型表面活性剂体系作用下无因次时间与渗吸采出程度的关系,本文所建立的渗吸模型与Li等[14]建立的公式相比能够更加准确地描述二维模型中 Winsor Ⅲ型表面活性剂体系与油相的渗吸过程。
图26 油湿模型在Winsor Ⅲ型表面活性剂体系作用下的渗吸采出动态曲线
在油-水渗吸过程中,基质中的油相通过海恩斯阶跃向裂缝中流动,毛细管回压是阻碍基质油相排出的主要阻力;油-润湿改性体系渗吸过程中,基质仍通过海恩斯阶跃过程排油,界面张力的降低减弱了海恩斯阶跃和排油速度,药剂体系乳化作用形成的小油滴会在重力作用下从基质排出,同时毛细管回压的降低提高了油相采出程度;油-Winsor Ⅲ型表面活性剂体系渗吸始终伴随着中相微乳液的形成与再平衡,其提高渗吸采收率的主要机理包括超低界面张力条件下的浮力作用、中相微乳液的形成与再平衡过程中对基质内油相的溶解及中相微乳液的润湿铺展作用。
油-水和油-低界面张力润湿改性体系渗吸是毛管压力主导的逆向渗吸过程,各个边界对渗吸的贡献程度相近,微观模型中的渗吸采出动态与经典渗吸标度方程拟合较好;油-Winsor Ⅲ型表面活性剂体系渗吸是在超低界面张力条件下由重力主导的顺向渗吸过程,其在微观模型中的渗吸动态与本文对经典渗吸标度方程的修正模型拟合较好。
符号注释:
Ai——i方向的渗吸面积,cm2;g——重力加速度,取9.8 m/s2;H——基质高度,cm;K——渗透率,10-3μm2;Krm——中相微乳液相对渗透率;L——基质宽度,cm;LAi——渗吸前缘从开启面到封闭边缘的距离,cm;LC——特征长度,cm;M——中相微乳液与油相流度比;n——岩心与水接触面的数量;pn——非润湿相流体的压力,mPa;pw——润湿相流体的压力,mPa;r(x)——渗吸前缘流经某一位置x的孔隙半径,m;RG——重力主导渗吸的渗吸采出程度;Soi——原始含油饱和度,%;Sor——残余油饱和度,%;t——渗吸时间,min;tD——毛管压力主导渗吸的无因次渗吸时间,无因次;tD2——重力主导渗吸的无因次渗吸时间,无因次;T——孔喉通道深度,cm;Vb——模型体积,cm3;xb——基质底部水相侵入前缘到基质边界的距离,cm;α(x)——渗吸前缘到达某一位置x时,孔隙壁面与局部流动方向间的夹角,(°);β——单位转换因子,取 0.019;γ——界面张力,mN/m;δ——表征二维模型毛管压力被弱化的参数,本文取值0.02;Δp(x)——渗吸前缘到达某一位置x时,润湿相与非润湿相流体间的压力差,mPa;ΔV——水相进入基质的体积,cm3;Δρ——水相与油相密度差,g/cm3;θ——接触角,(°);μo——油相黏度,mPa·s;μm——中相微乳液黏度,mPa·s;μw——水相黏度,mPa·s;φ——孔隙度,%。