用于硼中子俘获疗法治疗束的光子谱仪设计

张书峰，李春娟，宋明哲，倪 宁，石 斌，刘蕴韬，刁立军，陈 军，肖鸿飞，张庆贤，唐新懿，刘显科，李林航，李 超，曹 平

(1.中国原子能科学研究院 计量与校准技术重点实验室，北京 102413；2.成都理工大学，四川 成都 610059；3.中国科学技术大学 近代物理系，安徽 合肥 230026)

硼中子俘获治疗(BNCT)作为基于10B(n,α)7Li反应的二元靶向疗法，可选择性地杀死肿瘤细胞而几乎不伤害正常组织，是目前理想的癌症治疗手段之一。与快中子放射治疗不同，BNCT是利用与10B相互作用截面大的低能中子(热中子或超热中子)作为辐射质的放疗形式，根据中子的产生方式，无论采取何种手段(反应堆、加速器或放射性核素中子源等)产生所需要的热中子或超热中子，都不可避免地伴随光子[1]，即BNCT治疗束为n/γ混合束，且能量分布范围宽。由于BNCT的二元特性，其与传统放射治疗或质子、重离子疗法相比，临床治疗中产生的剂量成分更为复杂，主要包括以下四种[2-4]：① 硼剂量DB，来自10B(n,α)7Li俘获反应产生的α粒子和7Li；② 快中子剂量Dn，来自超热、快中子弹性散射1H(n,n’)1H产生的反冲质子；③ 氮剂量Dp，来自14N(n,p)14C俘获反应产生的580 keV质子；④ 光子剂量Dγ，来自1H(n,γ)2H俘获反应产生的2.23 MeV γ射线和治疗束中伴随的γ射线。其中，起治疗作用的是DB，而其他剂量成分为伴随的污染剂量。在典型BNCT治疗的最大剂量处，Dγ约占总剂量的20%，其中约50%来自治疗束本身伴随的光子，并随组织深度增加，Dγ占比增大，而光子剂量的变化情况与光子的能量有关[5]。因此，为制定准确的治疗计划，需掌握治疗束中伴随的光子能谱，从而对光子剂量的贡献予以准确评估。尽管在照射器设计时，可通过蒙特卡罗模拟获得治疗束中光子的能量分布信息[6]，但由于束慢化及整形系统所用材料中均存在杂质，因而在高强度中子照射下会产生难以预知的次级光子，因此需设计适用于BNCT治疗束的光子谱仪，通过实验测量予以确认。本文根据BNCT治疗束的特点建立光子谱仪的计算模型，结合蒙特卡罗模拟方法对其进行优化设计，实现源项光子谱的快速准确测量，并对谱仪的响应函数进行校准，为后续光子谱的解谱过程提供必要条件。

1 BNCT治疗束光子能谱测量发展现状

对于硼中子俘获治疗(BNCT)治疗束光子能谱的测量，国际上的相关研究报道很少，主要原因在于：① 受BNCT治疗束的特点所限，光子能谱的测量难度较大，技术尚不成熟；② 在处方剂量的不确定度评定中，与含硼药物的选择性、硼浓度成像与分析、辐射生物剂量学以及其他物理剂量学参数等引入的不确定度相比，由污染光子剂量评估引入的不确定度尚可接受[7-13]。然而，随着BNCT相关技术的发展，提高污染光子剂量评估的准确性，必将对充分发挥BNCT精准靶向治疗的优势起到推动作用。

欧洲委员会联合研究中心(EU-JRC)提出了两种可行的实验方法：① 直接测量法，即将探测器置于治疗束上直接测量治疗束出射的初级光子能谱。为过滤掉中子且避免高强度辐射对探测器的辐射损伤，以及由于探测系统死时间过大而造成的计数过饱和效应，需对探测器进行适当的屏蔽和准直；② 间接测量法，即利用适当的散射体(与光子相互作用以康普顿散射为主，与中子的相互作用截面低)对治疗束进行散射，在某一角度测量散射束的次级光子能谱，并通过谱的重建得到初级光子能谱。对以上两种方法进行分析：直接测量法无需谱的重建，可直接得到初级光子能谱，测量结果的不确定度相对较小；而间接法对于通常采用锥形准直的BNCT治疗束(呈发散分布)，在谱的重建过程中可能存在不唯一对应的关系，且在高能区存在重建谱压缩的问题，因此利用直接测量法更为准确、可靠[14-15]。

2 光子谱仪的设计

BNCT治疗束为n/γ混合束，且能量范围宽(对于基于反应堆的治疗束，中子热能约10 MeV；光子约100 keV～11 MeV)、注量率高(中子≥109cm-2·s-1，光子≥107cm-2·s-1)。根据BNCT治疗束特点，其测量需解决的关键技术问题主要有：① 谱仪可覆盖全部光子能量范围；② 谱仪应具有好的能量分辨能力，以提高测量谱的能量分辨率，降低光子剂量的不确定度；③ 谱仪屏蔽系统可有效屏蔽中子，并降低光子强度，以使谱仪正常工作，同时尽量减少中子在屏蔽体中诱导产生的次级光子；④ 建立准确可靠的谱仪响应函数。根据上述分析，光子谱仪的设计思路如下：① 采用能量分辨率高的高纯锗(HPGe)作为探测器，对其进行适当的屏蔽和准直，以抑制中子并降低光子辐射强度，直接测量治疗束的初级光子能谱；② 利用蒙特卡罗程序优化屏蔽体的几何结构，通过选取适当的屏蔽材料，尽量减少次级光子的产生；③ 使用蒙特卡罗程序模拟与实验测量相结合的方法获取初级光子能谱，测量能谱中包括治疗束中的光子与中子在屏蔽体内引起的次级光子，为精确扣除次级光子成分，需通过精密的几何测量与材料成分分析确认屏蔽体结构，然后利用蒙特卡罗模拟得出准确的次级光子谱，再将扣除次级光子后的测量能谱通过解谱来获取治疗束的初级光子能谱。

2.1 光子准直器和中子屏蔽体的材料选择

光子准直器材料应具有良好的光子屏蔽效果，以确保治疗束中的光子只能通过准直孔进入探测器。光子的屏蔽通常采用重金属，常用的材料有Pb和W，比较两种材料对10 MeV γ射线的线衰减系数(质能衰减系数与密度的乘积，分别为0.564 cm-1和0.919 cm-1)，在相同厚度情况下，W的屏蔽效果更好，有利于减小准直器的体积，且W的硬度更大、不易变形，因而选择W作为准直器的材料。

通常中子屏蔽体主要采用弹性散射截面较大的中子慢化材料与吸收截面较大的中子吸收材料的组合，光子谱仪初步设计时，中子屏蔽体采用聚乙烯与碳酸锂材料。在模拟过程中发现，虽然治疗束经过20 cm聚乙烯与15 cm聚乙烯和5 cm碳酸锂组合后的中子注量比为0.021，但在探测器位置产生的中子注量比为0.71。这是由于n/γ混合束经过15 cm聚乙烯后的谱平均能量为83 keV，在该能量下，虽然聚乙烯的中子吸收效果约为碳酸锂的0.015，但聚乙烯的弹性散射效果比碳酸锂好。中子与1H、6Li的弹性散射微分截面示于图1，由图1可见，在n/γ混合束入射角为0°～90°范围内，1H的弹性散射截面约为6Li的50倍，经过聚乙烯后的中子角分布角前倾更少，所以5 cm聚乙烯与5 cm碳酸锂的屏蔽效果差别不大。

图1 中子与1H、6Li的弹性散射微分截面Fig.1 Elastic scattering differential cross sections of neutron 1H, 6Li

由于中子屏蔽体后是光子准直器，因此考虑光子准直器对中子屏蔽效果的影响，结果示于图2，由图2可见，碳酸锂对低能中子的吸收更好，治疗束经20 cm聚乙烯后的谱平均能量为199 keV，经过15 cm聚乙烯与5 cm碳酸锂后的谱平均能量为1 433 keV。通过比较钨对中子的吸收截面(图3)，钨对199 keV中子的屏蔽效果约为1 433 keV中子的2倍。因此，聚乙烯与钨的组合使探测器接收的中子更少，并且中子与聚乙烯产生的次级光子成分更简单，最终选择聚乙烯作为BNCT治疗束的中子屏蔽材料。

图2 经过不同中子屏蔽体后的治疗束中子能谱Fig.2 The neutron energy spectrum of the treatment beam through different neutron shields

图3 钨的中子吸收截面Fig.3 Neutron absorption cross section of tungsten

2.2 谱仪屏蔽准直系统几何结构优化设计

为得到利用MCNP程序优化设计谱仪屏蔽准直系统的几何结构，以理论计算的医院中子照射器(IHNI)[16]超热束中子和光子能谱为源项(图4)，模拟计算不同几何结构屏蔽准直系统下的关键参数，包括：探测器内的中子注量率、光子计数率以及次级光子占比(次级光子计数率/初级光子计数率)等。通过计算谱仪探测器距源不同位置并改变中子屏蔽体与光子准直器之间距离的各种情况，综合考虑以上各参数及系统的质量等因素，最终确定的谱仪屏蔽准直系统示于图5，各参数结果列于表1。

表1 光子能谱测量系统结构及性能参数Table 1 The structure and performance parameters of photon energy spectrum measurement system

图4 超热中子滤束装置出口处中子、光子注量率分布Fig.4 Neutron and photon fluence rate distribution at the beam port of the epithermal thermal neutron filter

图5 设计的光子测量系统示意图Fig.5 Schematic diagram of the designed photon measuring system

2.3 谱仪响应函数的校准方法

为了通过解谱得到BNCT治疗束的光子能谱，需建立准确、可靠的谱仪响应函数。由于整个谱仪是针对高强度中子/光子混合场设计，包含中子和光子屏蔽准直系统，因而无法对其整体在全能区进行响应校准，为此采用如下方法对其响应函数进行校准：① 利用蒙特卡罗程序计算裸HPGe探测器在全能区的响应；② 由于HPGe探测器可能存在死层，通过调研分析[17-18]，其是响应函数计算偏差的主要来源，因而在已建立的X、γ参考辐射场中对裸HPGe探测器的响应进行校准，通过蒙特卡罗程序模拟计算，调整HPGe探测器的死层分布，使计算和测量的响应一致，从而确定死层的几何分布；③ 通过精密几何测量和材料成分分析，准确获得谱仪屏蔽准直系统的几何结构，结合HPGe探测器的死层分布结果，建立整个谱仪系统的计算模型，通过蒙特卡罗程序计算得到谱仪的响应函数；④ 在已建立的辐射加工级137Cs和60Co参考辐射场中，验证整个谱仪系统响应函数的计算结果并予以适当调整。

利用实验测量与蒙特卡罗程序模拟计算相结合的方法，调整HPGe探测器中死层分布，HPGe探测效率的实验结果与模拟结果对比示于图6。由图6可知，在能量小于3.5 MeV的低能区，实验测量与模拟计算结果吻合较好，最大相对误差为6.3%。根据低能区的结果可确定探测器的死层分布，但为获取更精准的计算模型，将在3.5～11 MeV的高能区进一步对探测器进行校准。

图6 HPGe探测效率的实验结果与模拟结果对比Fig.6 Comparison between experimental results and simulation results of HPGe detection efficiency

3 结论

谱仪为国内首次针对BNCT治疗束设计的光子能谱测量系统，通过模拟计算与理论分析相结合的方法选取了屏蔽材料的最佳组合，综合考虑了各项参数，设计了适用于BNCT治疗束特点的新型光子谱仪，以实现在治疗束流强度下光子能谱的快速准确测量，解决了BNCT治疗束光子谱源项的实验确认问题，为治疗计划的精准制定提供了必要的基础数据。

为确保测量结果的准确与可靠，针对谱仪的关键参数——响应函数进行了校准方法研究，解决了主要影响量——探测器死层分布的确定问题，并在低能区(3.5 MeV以下)进行了实验验证，实验结果与理论计算结果最大误差为6.3%，可通过解谱方式获取BNCT治疗束的源项γ能谱。谱仪的性能参数是根据IHNI超热中子治疗束的源项分布、IAEA推荐BNCT治疗束的中子及γ注量率计算得出，在实际测量过程中可能与设计的性能参数不同，但谱仪可对BNCT治疗束进行实验测量。