浙西北湖安地区花岗岩剥露程度及其对萤石矿找矿的启示——来自于磷灰石裂变径迹的证据

闫巧娟, 张文高*, 陈正乐 , 王晓虎,徐正华, 刘 勋, 丁志磊, 王 波

1)中国地质科学院地质力学研究所, 自然资源部古地磁与古构造重建重点实验室, 北京 100081;2)东华理工大学地球科学学院, 江西南昌 330013; 3)浙江省核工业二六二大队, 浙江湖州 313000

浙西北地区是我国萤石矿的重要产地之一。近年来, 在浙西北地区新发现了安吉蒲芦坞、安吉民乐、德清庾村等大中型萤石矿, 找矿效果良好。这些矿床大多都产于燕山期岩浆岩的内外接触带附近,与岩体有着明显的成因联系, 应该属于华南中生代大规模成矿作用的一部分(柴治溥, 1986; 叶锡芳,2014; 刘道荣, 2017)。前人从不同方面对浙西北地区的萤石矿床开展过较多的研究, 如成矿地质背景、控矿构造特征、成矿时代、矿床成因与成矿模式以及区域成矿规律和成矿系列方面(柴治溥, 1986;周涛发等, 2011; 刘道荣等, 2012; 王鹏程, 2013; 叶锡芳, 2014; 黄国成等, 2015; 刘道荣, 2017)。这些研究工作极大地提升了浙西北萤石矿的研究程度,也充分显示了浙西北地区萤石矿良好的成矿潜力。然而, 总结前人的研究成果, 浙西北萤石矿床的成矿作用与形成机制一直存在着争议, 如现今萤石矿床的成矿年龄为 80～90 Ma(叶锡芳, 2014; 邹灏等,2016), 但矿区花岗岩的年龄却集中在140 Ma左右(周静, 2016), 现在暴露地表的花岗岩体是否为萤石矿的成矿地质体？而且随着勘查工作的持续推进,地表找矿难度的增加, 对于浙西北萤石矿深部的保存潜力研究也日近紧迫。

随着热年代学技术的快速发展, 通过定量提供地质体时间和温度的演化历史, 有效地制约不同矿带矿区的隆升剥露特征, 推测矿床深部的找矿潜力已经成为可能(翟裕生等, 2000; 王建平等, 2008; 庄玉军等, 2014; 袁万明, 2016; 刘文浩, 2017)。评价一个矿床深部的找矿潜力, 一般需要考虑成矿深度和成矿后剥蚀量两个方面(庄玉军等, 2014; 周静,2016; 刘文浩, 2017; Malusà and Fitzgerald, 2019;Hickey et al., 2014)。从现有的技术方法来看, 这两个方面的定量数据都存在着较大的误差。目前较为可靠的方法是在同一成矿带的不同部位, 选择成矿作用相近的两个对象, 分别利用热年代学方法进行矿床保存潜力的评价, 然后相互对比, 这样可以避免成矿深度和地温梯度等误差较大的参数, 保证结论的可靠性。

本次研究选择浙西北湖(州)—安(吉)地区西侧的民乐萤石矿、中部的蒲芦坞萤石矿以及东侧的庾村萤石矿, 采集三个矿区内地表出露的花岗岩样品,利用磷灰石裂变径迹测试结果及其温度-时间模拟反演, 分析湖安地区不同区域的构造隆升-剥蚀的差异性, 结合目前研究区萤石矿的产出特征, 探讨湖安地区萤石矿的找矿潜力及找矿方向, 为下一步萤石矿勘查工作提供依据。

1 区域地质背景

浙西北地区隶属于扬子地块, 其南东边界为江山—绍兴深大断裂, 位于江南造山带东段、钦杭成矿带的北东段, 北侧为长江中下游成矿带。浙西北地区从新元古代以来经历了晋宁运动、加里东运动、印支运动和燕山运动等多次构造运动, 中生代时期,又受到特提斯构造域、滨太平洋构造域和古亚洲构造域三大构造体系的影响, 构造样式复杂, 岩浆活动剧烈, 岩石类型多样。晚中生代燕山期的岩浆活动为该地区最强烈的一期岩浆活动, 与成矿有密切联系(周静, 2016)(图 1)。

图1 浙西北湖州地区地质矿产简图(据浙江省核工业二六二大队, 2016)Fig.1 Map of geology and mineral resources of Huzhou area in northwest Zhejiang Province(after No.262 Geological Party of Zhejiang Nuclear Industry Corp., 2016)

湖安地区位于赣杭中生代火山岩带的东北段,研究区形态明显受区域性断裂控制, 总体呈北北东向带状展布, 宽 10～15 km, 长 50～60 km, 整体面积约750 km2。研究区地层可以划分为前寒武系变质基底、古生界盖层和中生界火山岩三个部分。前寒武系变质基底主要由一套巨厚的陆源碎屑岩及双峰式火山岩组成。下古生界盖层广泛分布在研究区的南半部, 以志留系的粉砂岩、泥岩分布最为广泛, 只有在部分背斜核部可见奥陶纪和寒武纪的地层出露; 上古生界主要分布在研究区的北半部, 主要为泥盆系的砂岩以及砂岩与泥岩互层,石炭系仅零星出露。中生界火山岩叠置在古生代地层之上或与之呈断层接触。研究区的火山喷发活动整体可分为三期: 第一期火山岩主要分布在南部,早阶段为凝灰质砂岩、粉砂岩等火山沉积碎屑岩,晚阶段主要为流纹质的熔结凝灰岩, 局部夹流纹岩、球泡流纹岩。第二期火山岩主要分布在东北部,岩性英安岩、凝灰岩, 底部可见火山集块岩。第三期火山岩分布在西北部, 与早期火山岩之间为喷发不整合接触, 岩性为流纹质凝灰岩、熔结凝灰岩。研究区内的断裂以北北东向为主, 其次为北西向和近东西向。

浙西北湖安地区的萤石矿属于岩浆期后热液型的萤石矿, 其成矿物质来源主要为高氟的花岗岩类, 成矿热液以大气降水为主, 成矿温度集中在100～200℃, 属中低温热液矿床, 一般认为萤石矿床形成与浙西北早白垩世拉张的构造背景有关, 矿体主要受断裂控制(柴治溥, 1986; 叶锡芳, 2014; 黄国成等, 2015)。根据前人研究资料, 萤石成矿具有成矿时间跨度大, 成矿范围分布广, 且主要围绕浙西北燕山晚期的岩体产出的特征(刘道荣等, 2012;黄国成等, 2015)。初步统计浙西北地区萤石矿的成矿年龄, 大致可以划分为晚侏罗世—早白垩世早期、早白垩世晚期和晚白垩世 3个成矿期, 其中晚白垩世是浙西北萤石矿的主成矿期。此外, 浙西北萤石矿在部分矿田、矿床或矿脉的空间展布上显示一定的等间距性(柴治溥, 1986; 叶锡芳, 2014; 黄国成等, 2015), 这也为本次研究进行区域成矿潜力对比提供了有利的前提条件。

2 样品采集处理及测试结果

本次所测样品采样平面位置见图 1, 分别采集了湖安地区的西侧民乐萤石矿区、中部蒲芦坞萤石矿区以及东侧庾村萤石矿区内的花岗岩样品共7件。样品均采自新鲜基岩露头, 所采样品都尽可能远离断裂带, 后期破碎变形弱, 以尽量减小断裂活动对岩石热演化的影响, 样品高程是利用手持GPS获得, 并依据局部地形进行校正。进一步挑选的磷灰石颗粒用于裂变径迹测年分析。

磷灰石裂变径迹分析(AFT)采用外探测器法(Sober and Dumitm, 1997; Donelick et al., 2005; 袁万明和冯云磊, 2015; Xiang et al., 2019; Nieto et al.,2020), 岩石样品经过粉碎、分选和晾干, 经初选后利用电磁、重液以及介电等手段, 对单矿物提纯,分离出磷灰石的单矿物颗粒。然后将磷灰石颗粒固定在聚四氟乙丙烯塑料片和环氧基树脂上, 制成光薄片, 并抛光至矿物颗粒内表面露出。将磷灰石薄片在恒温25℃的7%的HNO3溶液中蚀刻30 s以揭示自发径迹(袁万明, 2016; Malusà and Fitzgerald,2019)。将低铀白云母(＜4×10–9)盖在光薄片上作为外探测器, 与磷灰石颗粒贴紧, 然后和 CN5(磷灰石)标准铀玻璃一并接受热中子辐照。完成后, 在25℃条件下的40%的HF中蚀刻白云母外探测器20 min揭示诱发径迹。裂变径迹年龄采用Zeta常数法校准(Malusà and Fitzgerald, 2019), Zeta常数ζ=410±17.6。样品的粉碎和分选在廊坊市地科勘探技术服务有限公司进行, 磷灰石裂变径迹测试在北京市泽康恩科技有限公司完成。测试结果见表1。

本次研究共测试7个样品, 每个样品的磷灰石单颗粒数量都为 35粒, 挑选径迹数量较多的样品进行热演化历史模拟(Richard and Ketcham, 2005;Yin et al., 2015; Johnson et al., 2017)。本次测试的P(x2)均大于 5%, 裂变径迹选用“合并年龄”(Pool age)。本次测试样品单颗粒径迹年龄在误差范围内集中(图 2, 图 3), 说明各样品的单颗粒年龄属于同一年龄组分。样品测试结果显示, 样品的裂变径迹年龄集中在(29±2) ～ (53±3) Ma 之间(表 1)。前人研究显示, 浙西北地区早白垩世的花岗岩的侵位时代主要集中在148～125 Ma之间(周静, 2016), 所有样品的磷灰石裂变径迹年龄都远小于原岩花岗岩的侵位时代, 表明其年龄值代表了后期的构造隆升-剥蚀的热冷却年龄, 而非岩浆冷却年龄。样品径迹长度集中在(12.3±2.2) ～ (13.3±1.8) μm, 主体呈单峰分布, 具有未经扰动的基岩类型特征。

图2 湖安地区西侧和东侧磷灰石裂变径迹雷达图及单颗粒年龄直方图Fig.2 Radial plots and histograms of apitite single ages in the west and the east of the Hu’an area

图3 湖安地区中部磷灰石裂变径迹雷达图及单颗粒年龄直方图Fig.3 Radial plots and histograms of apitite single ages in the middle of the Hu’an area

表1 湖安地区磷灰石裂变径迹测试结果表Table 1 Analytical results of fission track dating of apatite in Hu’an area

研究区西侧马鞍山岩体的两个样品(H16106-2、H16115-1), 裂变径迹年龄分别为(53±4) Ma和(49±3) Ma, 显示与高程良好的相关关系, 说明岩体磷灰石的裂变径迹良好的记录了山体隆升-剥露的热演化历史。中间的统里寺岩体的 3个样品(H16133-1、H16134-1、H16136-1)裂变径迹年龄分别为(42±3) Ma、(44±4) Ma和(43±4) Ma, 样品平均径迹长度为(13.0±2.3) μm、(13.2±1.8) μm 和(13.2±2.1) μm。采自于研究区东侧的两个样品(H16148、H16149-1)的裂变径迹年龄为(29±2) Ma和(28±4) Ma, 平均径迹长度为(13.2±1.9) μm 和(13.0±2.0) μm。

3 磷灰石的温度-时间反演模拟

相关研究表明, 裂变径迹的长度信息记录了样品接近到 150℃以下所有的热历史, 因而对径迹长度的研究可以获取更多的温度-时间信息(张志诚和王雪松, 2004; 沈传波等, 2007; 高洪雷等, 2014;田云涛等2017; 张荣伟等, 2019)。根据实测的裂变径迹数据和径迹长度的参数, 本次研究利用 HeFly软件(Richard and Ketcham, 2005), 开展了磷灰石的温度-时间反演模拟研究。在模拟过程中,根据区域地质资料分析, 结合磷灰石裂变径迹的封闭温度, 设定约束条件, 样品的模拟结果如图 4和图 5所示。每个样品模拟时, 模拟结果的长度拟合度(K-S Test)和年龄配分拟合度(Age GOF)都远大于0.5, 表明模拟结果是可靠的和可信的。显然, 与单纯的裂变径迹年龄相比, 模拟结果更好的反映出了样品的退火历程(陈正乐等, 2012; 高成等, 2014; 常健和邱楠生, 2017; 张文高等, 2017; 陈雪等, 2018;赵珍等, 2019; 杨忠虎等, 2019)。

模拟结果显示, 大部分样品的温度-时间曲线没有出现明显的转折, 为一条斜率中等的直线(图 4,图5)。这表明湖州地区的花岗岩样品自晚白垩世以来, 没有经历明显的快速隆升过程, 一直匀速隆升-剥蚀。但个别样品(如H16115-1)显示在晚白垩世时期经历了一次快速的隆升过程, 表明晚白垩世华南的构造体制转换可能对湖安地区的岩体存在影响。

图4 湖安地区西侧地质热演化历史模拟结果Fig.4 Modeling results of thermal history in the west of the Hu’an area

图5 湖安地区内部地质热演化历史模拟结果Fig.5 Modeling results of thermal history in the middle and east of the Hu’an area

综合分析, 本次研究认为湖安地区东侧隆升较快, 剥蚀程度相对较深, 西侧相对较浅。晚白垩世以来, 湖安地区没有经历明显的构造-热事件导致的快速隆升, 说明在早白垩世火山活动与萤石成矿之后, 矿体一直处于匀速的隆升-剥蚀过程中,直至矿体在新生代暴露地表。值得注意的是, 研究区东部的两个样品分别采自于学州—湖川断裂的两侧, 在高程基本一致的前提下, 两个样品的裂变径迹年龄差别较大, 断裂东侧H16148-1年龄为29 Ma, 西侧H16149-1年龄为38 Ma。这可能代表了断层活动对两侧岩体抬升剥露的影响。学州—湖川断裂为一条区域性的正断层(柴治溥, 1986),裂变径迹年龄指示该断层存在29 Ma启动的正断层作用, 即研究区存在着新生代的抬升和局部伸展。

4 剥蚀速率与剥蚀深度

裂变径迹数据反演的温度-时间曲线可以用来计算研究区域的平均剥蚀状况, 通常称为剥蚀厚度(Denudation), 表示以地表为参考系, 地层剥露厚度的总量。而冷却速率则是地质热演化历史的一个重要指标(冯云磊等, 2015), 对于冷却速率的计算,可以依据公式:

公式中θm为磷灰石裂变径迹的封闭温度,θsurf为现今地表温度,tm代表样品的裂变径迹年龄。本次研究将磷灰石裂变径迹的封闭温度限定为 110℃,现今地表温度限定为 20℃。根据公式(1), 样品H16106-2、H16115-1、H16133-1、H16134-1、H16136-1、H16148-1和H16149-1的冷却速率分别为1.70℃/Ma,1.84℃/Ma, 2.14℃/Ma, 2.05℃/Ma, 2.09℃/Ma,3.10℃/Ma和 2.37℃/Ma。

为了计算研究区的剥露速率, 需要估计古地温梯度, 不同构造区、不同地质时期的地温梯度相差较大。本次研究选取古近纪以来浙西北地区的古地温梯度为35℃/km(朱传庆等, 2017)。冷却速率与地温梯度的比值即为剥露速率。因此, 样品H16106-2、H16115-1、H16133-、H16134-1、H16136-1、H16148-1和 H16149-1的剥露速率分别为 0.049 mm/a、0.052 mm/a、0.061 mm/a、0.058 mm/a、0.059 mm/a、0.089 mm/a和 0.068 mm/a, 平均剥露速率为0.062 mm/a。该剥露速率反映了湖安地区自53 Ma以来的剥蚀状态。

同时, 利用磷灰石的温度-时间反演模拟曲线,可以直观地计算研究区内不同区域的剥蚀厚度。由于所有样品的模拟曲线都是一条斜率中等的直线,针对这样特点的冷却历史, 可以用某时间段内下降的温度值与相应的古地温梯度的比值, 即可计算出该时间段内的剥露厚度, 其公式如下:

公式中D为剥蚀厚度(km),θB为样品记录的快速冷却事件开始时的温度,θO代表快速冷却事件结束时的温度,G代表快速冷却事件发生时研究区的古地温梯度。θB可以在温度-时间曲线上读出, 冷却事件结束时间为现今, 记为0 Ma, 结束点温度近似于地表温度, 取20℃。则可以计算出研究区不同区域的剥蚀厚度。对浙西北地区的萤石矿成矿年龄进行统计分析(表 2), 萤石矿的主成矿时代为早白垩世(梁修睦和谢立刚, 2008; 叶锡芳, 2014; 邹灏等,2016)。前文已述, 研究区内的样品温度-时间曲线为一条斜率中等的直线, 为了更好的对比和更准确的计算研究区不同区域自成矿以来的剥蚀厚度, 我们依据样品经过部分退火带(图4, 图5)以来的时间来确定样品记录的剥蚀过程, 据此计算出成矿以来研究区不同区域的剥蚀厚度(表3)。

表2 浙江萤石矿床成矿时代统计表Table 2 Metallogenic age of fluorite deposits in the Zhejing area

表3 湖安地区萤石矿成矿以来冷却速率及剥露厚度Table 3 The cooling rates and thickness of denudation since fluorite mineralization in the Hu’an area

5 讨论

浙西北湖安地区作为江-绍断裂带北侧扬子陆块的一部分, 自中生代以来具有统一的隆升-剥露过程, 推断产于其间的萤石矿应经历了类似的剥露历史。从计算的地层剥蚀厚度来看, 自晚白垩世以来,研究区西侧的样品(H16106-2和 H16115-1)平均剥蚀量为2.89 km, 中间的3个样品(H16133-1、H16134-1和 H16136-1)平均剥蚀量为 3.69 km, 东侧的样品(H16148-1和H16149-1)平均剥蚀量为4.08 km。剥蚀程度自湖安地区西侧到东侧逐渐增加。从地理特征来看, 研究区西侧主要以低山丘陵为主, 往东逐渐过渡到杭嘉湖平原, 整体地形为一个自西南向东北倾斜的地形, 这与本次研究西侧剥蚀较少, 东侧剥蚀较深相吻合。从地层整体出露特征来看, 湖安地区火山岩主要由流纹岩、英安岩等火山岩和后期侵位的花岗斑岩和石英斑岩等次火山岩组成。一般来说,次火山岩的形成深度应该大于火山岩。根据现今出露的岩性分布特征, 次火山岩在研究区东侧较为普遍, 可以见到流纹岩中呈脉状产出的花岗斑岩脉。但在研究区西侧, 地表很少见到花岗斑岩出露, 这一现象也表明, 西侧剥蚀程度较东侧低。此外, 区域地质图上显示研究区内大面积出露早古生代地层, 也同样表明, 湖安地区经历过整体隆升-剥蚀过程。

从区域构造演化特征来看, 研究区位于江—绍断裂带北西侧, 晚侏罗世—早白垩世时期的大规模火山活动, 形成一套巨厚的陆相火山-沉积岩, 这套岩石与下伏的三叠系以及更古老的地层呈明显的角度不整合关系。前人研究表明, 古太平洋西部的伊佐奈岐板块向北西运移导致华南整体的区域构造应力方向为 NW 向(万天丰, 2004), 形成一系列NE–NNE向的逆冲断层和轴迹为 NE方向的褶皱,这一方向的构造形迹在研究区占优势地位, 其也控制着研究区萤石矿带的产出。因此从早白垩世开始,研究区就开始了整体隆升的过程。前人对江山—绍兴断裂带内的火山岩盆地研究表明, 从早白垩世晚期开始, 江—绍断裂经历了区域伸展作用, 形成火山岩盆地内的河湖相碎屑岩沉积(万天丰, 2004; 邹灏等, 2016; 韩效忠等, 2016)。晚白垩世末期江—绍断裂伸展拉张作用停止, 古新世以后, 地壳整体隆升。本次研究的裂变径迹数据也支持这一观点, 这一方面说明浙北湖安地区从古新世以来与江-绍断裂经历了统一的隆升过程, 另一方面也表明新生代以来研究区基本继承了先前的构造-古地理格架,整体以地壳抬升为主, 经受剥蚀。

分析研究区的萤石矿床的成矿作用特征, 可以发现与萤石矿成矿关系密切的花岗岩体多形成于早白垩世 130—140 Ma(周静, 2016), 而萤石矿的主成矿期为晚白垩世 80—90 Ma(表 2), 二者具有几十个Ma的时间差。理论上来说, 早白垩世的花岗岩体不可能是晚白垩世形成的萤石矿的成矿地质体。前文已述, 萤石矿成矿温度集中在 100～200℃,成矿温度较低, 成矿岩体应该距离萤石矿体较远,还未被剥露到地表。浙西北地区的萤石矿存在晚侏罗世—早白垩世早期、早白垩世晚期和晚白垩世三个成矿期。而研究区晚白垩世以来剥蚀量在2 km以上。因此, 我们推测, 目前矿区出露地表的晚侏罗世—早白垩世岩体所对应的应该为浙西北萤石的第一期成矿作用, 目前大部分已经被剥蚀, 现今剥露到地表的萤石矿的成矿岩体还在深部, 未露出地表。现在萤石矿与矿区花岗岩只是在空间上共存(图6)。

图6 浙北湖安地区萤石矿成矿模式图Fig.6 Metallogenic model map of fluorite deposit in Hu’an area, North Zhejiang

从萤石矿体的产出形态分析, 本次样品分别采于研究区西侧的民乐萤石矿区、内部的蒲芦坞萤石矿区附近以及东侧的庾村萤石矿区。对于矿体保存来讲, 矿体所在的地质体的剥露厚度对于矿体来说影响显著, 地质体的剥露厚度大于矿体形成深度,矿体才会暴露地表或者遭受剥蚀, 甚至完全消失;如果地质体剥露厚度小于矿体形成深度, 则矿体不会受到剥蚀, 矿体保存较好; 若地质体的剥蚀厚度远小于形成深度, 又会导致矿体失去经济价值。湖安地区西侧的民乐矿区, 目前勘探显示, 主要包含两个萤石工业矿体, 均充填产出于 F1断裂带内,Ⅰ号矿体为主矿体, 地表可见, Ⅱ号矿体地表未见出露, 为隐伏矿体。中部的蒲芦坞萤石矿矿床包含3个萤石工业矿体, 近似平行充填于F1断裂构造带及平行的次级断裂内, 矿体形态产状严格受断裂控制。从顶板至底板分别为Ⅱ号矿体、Ⅰ号矿体、Ⅲ号矿体, Ⅰ号矿体为主要矿体, 其中Ⅲ号矿体为隐伏矿体。东侧的庾村萤石矿包含一条主矿脉及两条小矿脉, 矿脉基本连续, 但往深部有尖灭趋势。对比这三个典型的萤石矿, 由于它们具有相似的成矿背景和成矿条件, 我们认为萤石矿的原始形成深度相差不大, 就目前的剥蚀程度来讲, 研究区西侧民乐萤石矿区还未遭受大规模剥露, 保存较为完好,向深部勘探的潜力较大。对比研究区西侧和东侧的平均剥蚀量, 东侧较西侧多剥蚀1.2 km以上, 这也表明西侧民乐矿区萤石矿向下可能还有一定的延深,深部具有较好的找矿潜力。

6 结论

(1)通过磷灰石裂变径迹技术, 对浙西北湖安地区西侧、内部和东侧出露的花岗岩体进行了热年代学研究, 7个样品均获得了磷灰石裂变径迹年龄, 样品的裂变径迹年龄集中在(29±2) ～ (53±3) Ma之间, 且年龄有自西向东逐渐变新的趋势。

(2)磷灰石的温度-时间反演模拟显示, 湖安地区自晚白垩世以来没有经历大规模的构造-热事件的影响, 但可能存在新生代的抬升和局部伸展, 平均剥蚀速率为0.062 mm/a, 剥蚀量在2 km以上。研究区萤石矿对应的成矿地质体可能还在深部, 并非矿区的花岗岩。

(3)对比湖安地区西侧民乐萤石矿区、内部蒲芦坞萤石矿区和东侧庾村萤石矿区的剥蚀厚度, 认为研究区西侧萤石矿深部具有较好的找矿潜力。

致谢:感谢两位审稿人提出的意见和建议, 使笔者受益匪浅！

Acknowledgements:

This study was supported by Central Public-interest Scientific Institution Basal Research Fund(No.DZLXJK201904), China Geological Survey (No.DD20190161), National Key Research & Development Program of China (No.2018YFC0604005), National Key Research and Development Program of China (No.41902214), and the Special Fund Research Project of Industrial Structure Adjustment of Zhejiang Geological Exploration Bureau(No.ZDK2020-3).