粤东丰顺-揭西地区离子吸附型重稀土矿床内 生成矿条件探讨

李 瑞，王建荣，凌 恳，王忠强，曾钧跃，胡 弦，朱世博

（广东省地质调查院，广州 510080）

南岭地区是我国重要的有色金属、稀有和放射性金属矿床成矿区，同时也是重要的离子吸附型重稀土矿集区，区内出露的大面积花岗岩为稀土矿床的形成提供了成矿物质来源。前人对南岭稀土矿及其成矿有关的花岗岩研究较为深入，特别是基本查明了离子吸附型稀土矿床的分布和规模、成矿母岩的基本特征、风化壳中稀土元素的分布、迁移及富集规律等[1-2]。但由于此类矿床的重要性和敏感性，许多有价值的研究资料尚未公开发表，且以往研究区域局限于南岭东段以及粤北、粤西部分区域[3-4]，而对广东省的其余地区鲜有研究。

粤东地区大地构造位置处于东南沿海西南端火山岩、侵入岩带与南岭东西向构造岩浆带交汇处[5-6]，区内分布着较多的火山-侵入岩，发育大量与侵入岩相关的W、Sn、Cu、Pb、Zn多金属和离子吸附型稀土矿床，属华南成矿省（Ⅱ级）浙闽粤沿海成矿带（Ⅲ级）和永安-梅州-惠州成矿带，是我国重要的钨锡多金属、稀土成矿区。前人对粤东花岗岩岩体展开了许多研究，包括成岩时代、岩浆来源、成因及其与钨、锡、铜等多金属矿床之间的关系[7-9]，而对于稀土矿床与花岗岩之间的成因关系则未有详细的研究。

粤东丰顺-揭西稀土矿区发育馒头山重稀土矿床、五经富稀土矿床、埔寨重稀土矿床等多个离子吸附型矿床。所有矿床无一例外地发育在花岗岩体风化带中。因为风化严重，该地区花岗岩的矿物学、岩石学、地球化学及年代学研究成果报道较少。本文以馒头山花岗岩体为研究对象，从成矿母岩的岩石学、矿物学、地球化学及年代学等方面开展研究，探讨其成矿内生条件，以揭示稀土成矿作用与成矿母岩的成因联系。

1 区域地质背景

粤东地区位于北东向莲花山断裂带、东西向佛冈-丰良构造岩浆岩带、北西向饶平-大埔断裂带的交汇部位，位于东南沿海火山岩成矿带（Ⅲ级成矿带）的南西段，是环太平洋成矿域的一个重要组成部分[5,10]。粤东地区断裂构造发育，主体断裂由北东向五华-深圳断裂和大埔-海丰断裂构成的莲花山断裂带、潮州-汕尾断裂以及北西榕江断裂构成，影响和控制着整个粤东地区的岩浆活动（火山岩-侵入岩带）及矿产的空间分布。特别是在北东向断裂与北西、东西向次级断裂交汇部位，常发育火山岩盆地、花岗岩及相关矿产。

区域主要出露晚三叠世艮口群，侏罗纪蓝塘群、桥源组、漳平组、高基坪群和白垩纪官草湖组；岩性主要为砂岩、粉砂岩、泥岩等陆源碎屑岩和凝灰岩、凝灰熔岩、流纹岩等火山岩。此外还分布有第四纪残坡积、冲洪积和海积成因的松散堆积物。

粤东地区从古生代到晚中生代发生了大规模、多期次的岩浆活动，形成一套较为复杂的火山-侵入杂岩系，以燕山期花岗岩出露面积最广，几乎遍及整个地区。燕山期花岗岩岩性主要为斑状黑云母二长花岗岩、黑云母二长花岗岩、花岗斑岩、石英斑岩等。最新研究成果表明，粤东地区侵入岩的形成时代主要有以下三个阶段：中晚侏罗世、早白垩世早期和早白垩世晚期，时间界限分别为170-155 Ma、145-135 Ma和130-120 Ma[9,11]。

2 矿区地质

丰顺-揭西矿集区发育有五经富、馒头山、埔寨、五房等重稀土矿床以及塘湖山、林锡坑等钨锡多金属矿床。该区出露丰顺复式花岗岩基，由馒头山岩体和葫芦田岩体组成，其中馒头山岩体是馒头山、五经富稀土矿床的成矿母岩。本文以馒头山重稀土矿床为例，描述离子吸附型稀土矿床的矿床地质特征（图1）。

图1 馒头山花岗岩体地质图Fig. 1 Geological map of the Mantoushan granite

馒头山重稀土矿床位于揭阳市北西方向，是丰顺-揭西离子吸附型稀土矿集区的典型矿床，目前查明稀土（REO）资源量7.4万t，品位最高为0.315%，矿床规模为大型[12]。馒头山岩体主要岩性为斑状黑云母花岗岩和黑云母二长花岗岩，是矿区内的主要含矿母岩，稀土矿体赋存于花岗岩全风化层中，矿体的规模、形态、产状、厚度等受多种地质因素控制，稀土含量达工业指标便是矿体。矿床内轻、重稀土两种矿石类型主要受岩性控制：重稀土矿石主要赋存于黑云母二长花岗岩风化壳中，轻稀土矿石赋存于黑云母花岗岩风化壳中[13]。

矿区处于低山丘陵地带，风化剥蚀强烈，风化壳发育。由于第四纪冲积层和冲沟的切割，形成了厚度几米到三十米不等的不均匀风化壳[12]。矿体的形态取决于岩体出露的形态。馒头山岩体呈岩基产出，稀土矿体本应呈面型分布，但由于后期的剥蚀、构造的切割、第四系的覆盖，完整的矿体被分割成孤立的“馒头山”，或是在其边缘形成“爪”形。矿体的厚薄与花岗岩风化壳的厚薄、稀土元素的淋积、迁移、富集以及后期的剥蚀有密切的关系，矿层一般在山脊、山顶较厚，为5-8 m；在边坡，山脚较薄，为0-3 m，呈“新月形”顺山势产出（图2）。

图2 馒头山重稀土矿床19线地质剖面图Fig. 2 No.19 line geological profile of the Mantoushan heavy rare earth deposit

3 岩石学特征

馒头山岩体中与成矿相关的主要为二长花岗岩。二长花岗岩可以划分为中粗粒黑云母二长花岗岩、中粒黑云母二长花岗岩及细粒黑云母二长花岗岩，根据不同岩相之间的接触关系和野外特征将其分为早、晚两个侵入阶段，早阶段为中粗粒黑云母二长花岗岩，晚阶段为中粒和细粒黑云母二长花岗岩。

中粗粒黑云母二长花岗岩为黄白色，具中粗粒花岗结构、似斑状结构和块状构造（图3a），主要由钾长石（30%～35%）、斜长石（25%～30%）、石英（25%～30%）和黑云母（3%～5%）组成。

图3 馒头山花岗岩体手标本及显微镜下照片Fig. 3 Hand specimen and microscopic photographs of the Mantoushan granite

中粒黑云母二长花岗岩（图3b）呈浅灰色，具似斑状结构、中粒花岗结构，块状构造，主要由钾 长 石（30%～40%）、斜 长 石（30%～35%）、石 英（25%～30%）及黑云母（3%～5%）组成。斜长石呈自形的板状、柱板状，聚片双晶发育，部分环带构造发育；钾长石主要为微斜条纹长石，呈半自形-自形板状，具格子双晶、钠长石显微条纹（图3c）。

细粒黑云母二长花岗岩（图3d），浅灰色，具细粒花岗结构，块状构造，主要由钾长石（30%～35%）、斜长石（25%～35%）、石英（25%～30%）及黑云母（3%～5%）组成。可见微斜条纹长石、少部分条纹长石，格子双晶以及正长石卡式双晶发育。钾长石局部交代斜长石，部分晶体内包嵌少量斜长石、石英、黑云母，少与石英构成文象结构。斜长石与钾长石接触处可见交代蠕虫、交代净边、交代蚕食结构（图3e）。斜长石发育聚片双晶，与钾长石接触处可见交代蠕虫、交代净边结构，有时可见环带结构。微斜条纹长石、条纹长石，部分粒内可见格子双晶发育，局部交代斜长石（图3f）。

4 成矿母岩重砂矿物特征

与普通花岗岩相比，富集稀土矿物是成稀土母岩最为显著的特征。成矿母岩中95%以上的主要造岩矿物对全岩稀土元素含量的贡献只占5%-50%，绝大多数酸性岩的副矿物（特别是稀土矿物）对全岩稀土元素含量起着决定性作用[14-16]。

本次在馒头山岩体选取9个样品（约5-6 kg/个）进行破碎、筛分、淘洗、磁选等工序以获得人工重砂矿物（表1）。所获重砂矿物总重量为150-920 mg，约占分析样品总量的0.01%。结果表明，馒头山岩体副矿物主要由稀有-稀土、放射性矿物组成，含稀土矿物占到总量一半以上，主要为锆石、褐帘石、磷灰石、独居石、黑复希金矿、钛铁矿、铌钽铁矿等，少量烧绿石、晶质铀矿等；说明馒头山岩体含有丰富的稀土矿物，为稀土矿床的形成提供了直接的物质来源。

表1 馒头山岩体黑云母二长花岗岩副矿物含量表Table 1 Accessory mineral content of biotite monzogranite in the Mantoushan granite

5 地球化学特征

为了研究馒头山岩体的地球化学性质，本次采集了馒头山花岗岩体三种岩相共16件样品进行全岩地球化学分析，具体采样地点见图1，测试结果见表2。

馒头山岩体SiO2含量在69.04～76.1 wt%之间，平均值为73.74 wt%，属酸性岩范畴；全碱（Na2O+K2O）含量较高，范围在6.86～8.43 wt%之间，平均值为7.72 wt%；K2O/Na2O值变化小，为1.12～1.84；全铁（TF2O3）含量在1.71～3.39 wt%之间，里特曼指数σ43值范围为1.58-2.59，为钙碱性岩；Al2O3含量在12.69～15.62 wt%之间，平均值为13.61%，铝饱和指数（A/CNK值）范围为0.99-1.15，为准铝质-弱过铝质。

馒头山花岗岩稀土元素含量很高，∑REE为167.42×10-6～398.08×10-6，个别可达757.21×10-6， 平均含量291.58×10-6，高于地壳岩浆平均值165.35×10-6[17]。LREE含 量 为71.83×10-6～390.70 ×10-6，平均为184.06×10-6，HREE含量为49.14×10-6～366.17×10-6，平 均 为107.51×10-6，LREE/HREE为0.48～5.15，平均为2.22，（La/Yb）N值为1.01-8.64，显示花岗岩体轻稀土相对富集。球粒陨石标准化稀土元素配分曲线（图4a）呈较为平缓的右倾型，轻稀土相对富集，具有明显的Eu负异常（δEu=0.05-0.52，平均0.29），Ce负异常不明显。

图4 馒头山花岗岩球粒陨石标准化稀土元素配分模式图（a）和原始地幔标准化微量元素蛛网图（b）[18]Fig. 4 Chondrite-normalized REE distribution patterns diagram(a) and primitive mantle-normalized trace element spider diagram (b) of the Mantoushan granite[18]

岩体微量元素Rb/Sr值为0.81-7.18，平均值为2.69，显著高于中国东部上地壳(0.31)[19]和全球上地壳（0.32）[20]的平均值；Rb/Nb值为10.45-25.53，平均值为17.53，显著高于中国东部上地壳（6.8）[19]和全球上地壳（4.5）[20]的平均值，表明成岩物质主要来自地壳。Nb/Ta值为4.02-10.85，Zr/Hf值为19.4-31.9，平均值分别为7.24和26.28，均低于正常花岗岩Nb/Ta值（11）和Zr/Hf值（33-40）[21-22]，反映岩浆形成过程中岩体高度演化分异。原始地幔标准化蛛网图（图4b）显示，岩石存在明显的Ba、Nb、Sr、P和Ti的负异常和比较强烈的Th、U、Zr、Hf和La、Ce等富集。

6 成矿母岩年代学特征

6.1 样品采集和分析方法

本次在馒头山成矿母岩中采集了4件样品进行锆石U-Pb测年，包括中粗粒黑云母二长花岗岩（DY5401）、中粒黑云母二长花岗岩（DY5341）、细粒黑云母二长花岗岩（DY0020，DY0040）。将样品粉碎后在显微镜下挑选晶形完好的锆石，用于制作锆石环氧树脂靶，打磨抛光使锆石基本露出最大晶面，进行透反射、阴极发光显微照相，进而选取没有包体、晶形完整、环带清晰的锆石准备LA-ICPMS U-Pb测试。测试工作在合肥工业大学资源与环境工程学院开展，由激光剥蚀系统和ICP-MS联机完成。ICP-MS 为美国Agilent 公司生产的Agilent 7500 a，该仪器独有的屏蔽炬（ShieldTorch）可明显提高分析灵敏度。激光剥蚀系统为美国Coherent Inc. 公司生产的GeoLasPro，该系统为工作波长193 nm 的ComPex102 ArF 准分子激光器，光斑大小为30μm，能量密度范围1-45 J/cm2，单脉冲能量可达200 mJ，最高重复频率20 Hz。

6.2 测试结果

馒头山成矿母岩的锆石呈半自形柱状，粒径以0.02-0.25 mm为主，晶面平直，棱角清晰，晶群聚集；锆石长宽比在2:1～3:1之间，CL图像上可见大部分锆石具有非常典型的岩浆振荡环带和较为清晰的内部结构，少数锆石存在核部-环边结构（图5），具岩浆锆石特征。

图5 馒头山花岗岩锆石阴极发光图Fig. 5 Typical CL images and isotopic ages of Zircons of the Mantoushan granite白圆点为年龄测试位置.

锆石Th和U含量较高，Th含量范围为58× 10-6-1175×10-6，U含量范围为115×10-6-3701×10-6，绝大部分锆石的Th/U比值大于0.4。锆石形貌结构和Th/U比值表明这些锆石为典型的岩浆锆石。

4件锆石样品LA-ICP-MS U-Pb测年结果见表3，U-Pb年龄谐和图见图6。DY5401样品的13颗锆石206Pb/238U年龄集中在157-178 Ma，测点均落在谐和曲线上或附近，谐和度较好，加权平均年龄 为169.0±4.9 Ma（MSWD=2.6）（图6a），代 表中粗粒黑云母二长花岗岩形成时代。DY5401为早阶段形成的花岗岩，该阶段花岗岩被后期花岗岩体侵入，在埔寨镇附近可见该期岩体呈捕掳体状分布于晚阶段的中粒黑云母二长花岗岩（ηγJ22）中，因此早阶段花岗岩体形成时代为中侏罗世169.0±4.9 Ma。

DY5341样品16颗锆石U-Pb同位素分析测点均落在谐和曲线上，具有很好的谐和度，锆石206Pb/238U年龄介于159-173 Ma之间，加权平均年龄为165.0±2.4 Ma（MSWD=0.92）（图6b）；DY0020 样品中20颗锆石U-Pb同位素分析测点均落在谐和曲线上，谐和度高，锆石206Pb/238U年龄介于160-171 Ma，加权平均年龄为163.6±1.9 Ma（MSWD=0.40）（图6c）；DY0040样品中22颗锆石U-Pb同位素测点均落在谐和曲线上或临近谐和曲线，具有较好的群落性，DY0040样品锆石表面年龄介于158-169 Ma，加权平均年龄为163.0±1.7 Ma（MSWD=0.46）（图6d）。

图6 馒头山花岗岩锆石U-Pb年龄谐和图Fig. 6 U-Pb age concordat Zircons of the Mantoushan granite

DY5341、DY0020和DY0040三件花岗岩样品代表晚阶段侵入的岩体，其形成时间明显晚于早阶段花岗岩169.0±4.9 Ma，与野外地质事实符合，因此晚阶段花岗岩体的形成时间为中侏罗世163-165 Ma。

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7. 讨论

7.1 成矿母岩年代学

赵芝等[23]对南岭东段北部的22个稀土成矿花岗岩的年代学进行了总结，认为南岭东段稀土成矿花岗岩的锆石年龄集中分布在461-384 Ma、228-242 Ma和189-94 Ma三个区间，在成岩时代上重稀土矿成矿花岗岩没有规律性，加里东期、印支期和燕山期岩浆岩均可成矿。例如韩坊岩体的粗粒花岗岩形成时间为晚奥陶世（445 Ma），细粒花岗岩形成时间为中侏罗世（170 Ma），两者为稀土矿的良好成矿母岩[24]；同时加里东期岩体也有稀土矿产出，如赣南的龙舌岩体（457 Ma）[25]和阳埠（垇子下）岩体（461 Ma）[26]都产出离子吸附型稀土矿床。本文的馒头山重稀土矿成矿岩体锆石年龄集中在169.0-163.0 Ma，并与南岭东段稀土成矿花岗岩主成矿时代一致。

贾丽辉[9]、刘鹏[11]收集和统计了大量南岭地区东段火山—侵入杂岩的锆石U-Pb年龄，证实岩浆活动集中在190-80 Ma之间，呈南西—北东向展布，划分为170-155 Ma、145-135 Ma、110-90 Ma三个峰期，其中粤东地区主要集中在170-155 Ma 和145-135 Ma。本文的馒头山重稀土矿成矿岩体锆石年龄集中在169.0-163.0 Ma，代表了粤东地区主体岩浆活动时间，同时证明稀土矿成矿母岩与主体岩浆活动密切相关。

7.2 成矿母岩性质

吴澄宇等[27-28]认为南岭重稀土矿成矿花岗岩多呈复式岩体的边缘相或最晚期产出，也可以独立产出。按照岩石类型划分，重稀土矿成矿花岗岩岩性多为黑云母钾长花岗岩、白云母钾长—碱长花岗岩、黑云母花岗岩、二长花岗岩以及含石榴石二长花岗岩，最明显的特征是含有白云母，蚀变类型主要为重稀土矿化、碳酸盐化、萤石化和白（绢）云母化。

本文中丰顺-揭西重稀土矿集区内的成矿母岩为钙碱性酸性侵入岩，主要岩性为黑云母二长花岗岩，岩体具有较高的分异指数（DI=79.33-94.97）和较低的固结指数（SI=1.04-6.35），岩体岩浆的分异程度相对较高。赵芝等[23]认为根据岩浆的产出形态和侵入深度，与重稀土成矿有关的花岗岩主要为岩体的中深成相，局部浅成-超浅成相，是岩浆晚期高分异作用形成的产物，也有可能受流体交代影响，与混合岩化、火山作用没有关系。这表明矿区中侵入岩的高分异特征与重稀土矿的成矿作用有一定的联系。

7.3 重稀土来源

稀土矿床为“内生外成”的矿床，在内生条件和外生条件同时影响下形成[29]。稀土矿化的母岩是离子吸附型稀土矿床的物质基础[28，30-31]，成矿母岩副矿物的组合特征对成矿具有非常重要的作用。

前人研究显示花岗岩风化过程中稀土元素的富集和分馏受稀土矿物的影响和制约[32-35]。独居石、磷钇矿及褐钇铌矿等矿物在风化过程中仍保持稳定，保留在风化壳中，而稀土硅酸盐和氟碳酸盐矿物等易于风化的矿物，在物理、化学等风化解体后形成离子吸附型稀土矿床[36]。研究表明独居石、褐帘石和氟碳铈矿等稀土矿物富集轻稀土元素，而磷钇矿、黑复稀金矿及富钇钍石等稀土矿物富集重稀土元素[37]。馒头山岩体重砂鉴定结果显示，褐帘石、独居石、黑复稀金矿等稀土矿物含量较高，并且电子探针测试结果显示还含有磷钇矿、氟碳铈矿、钍石等稀土矿物（笔者未发表资料）。其中，易风化的黑复稀金矿释放出大量的重稀土元素被高岭土等粘土矿物所吸附，而富钇钍石、褐帘石、氟碳铈矿等也有一定的稀土元素贡献；不易风化的磷钇矿和独居石则以独立矿物或类质同象的形式留存在风化壳中。矿床前者以吸附型为主，占稀土元素总含量的7成以上。因此，富含重稀土元素的黑复稀金矿和磷钇矿是重稀土矿床的直接物质来源，而其它稀土矿物对矿床也有一定的贡献。

8 结论

（1）丰顺-揭西重稀土矿区成矿母岩的形成时代为169.0±4.9-163.0±1.7 Ma，与南岭东段稀土成矿花岗岩主成矿时代一致。

（2）成矿母岩主要岩性为黑云母二长花岗岩，属高分异钙碱性花岗岩，具有高稀土元素含量，重稀土矿床成因与其有密切联系。

（3）离子吸附型重稀土矿床成矿物质的主要载体为黑复稀金矿和磷钇矿，其易风化特性使其在风化后释放出大量重稀土元素，被风化形成的粘土矿物高岭石等吸附而富集，从而形成稀土矿床。