2018年冬季鲁西北大气污染特征及影响因子分析

代玉田 杨学斌

(德州市气象局，山东 德州 253078)

引言

近年来，在人为污染物高排放[1-2]和不利气象条件[3-5]共同作用下，中国中东部地区大尺度大气污染事件呈多发和频发趋势，引起了社会和公众的广泛关注[6-9]，特别是高浓度的大气颗粒物污染导致的灰霾天气已经引起社会各界的广泛关注[10-11]，严重影响了环境空气质量和公众健康[12-15]。大气重污染过程的形成与大气污染物浓度、大气氧化性和气象因素密切相关[16-17]。针对气象因素对中国中东部大气重污染的影响，已经有很多专家和学者做了相关的研究，如董贞花等[18]研究发现污染期间平直的环流、弱的气压场、高湿、小风、逆温均有利于重污染的产生。杨磊等[19]研究得出近地面层持续存在的逆温层、高相对湿度和弱偏北风为颗粒物吸湿增长和长时间聚集提供有利的天气条件。陈渤黎等[20]分析了2012—2014年常州市大气重污染日和气象条件的关系，降水量异常偏少是污染频发的主要原因之一。杜勤博等[21]分析了汕头市PM2.5的气象要素影响得出，汕头PM2.5浓度日峰值出现在08时左右，除早高峰污染物排放增加的因素外，与早晨时段的低风速环境相关。王冠岚等[22]分析了2014年京津冀空气污染的主要成因，大气静稳天气增多是秋冬季节空气污染加重的原因之一。从以上研究可以看出，大气污染具有明显的复合型和区域性特征[23]，除污染源外，气象条件变化对污染物演化有多方面的影响[24]，可造成污染物累积或消散、气粒转化或二次生成等，从而改变大气气溶胶的形成和发展。

鲁西北是山东省境内位于黄河以北的地区，包括德州、聊城、滨州、东营和济南的商河、济阳等，近年来大气污染比较严重，其中德州、聊城和滨州是京津冀大气污染传输通道城市，也是京津冀及周边“2+26”城市秋冬季大气污染综合治理的关键城市。因此，本文选择德州、聊城和滨州为鲁西北的代表站，分析冬季鲁西北大气污染的时空分布特征，研究PM2.5与不同污染物间的相关性及其与气象要素的关系，以期为该区域及时发布空气污染预报预警提供参考。

1 资料与方法

1.1 资料来源

选取2018年12月至2019年2月作为2018年冬季代表月份。从全国城市空气质量实时发布平台(http://106.37.208.233:20035/)获取鲁西北3个国家控制站点(德州、滨州和聊城)(图1)逐小时PM2.5、PM10、NO2、SO2、CO、O3污染物质量浓度数据，各站点逐小时观测的气象要素来源于山东省气象信息中心。

图1 鲁西北环境监测站点分布Fig.1 Spatial distribution of environmental monitoring stations in Northwest Shandong province

1.2 分析方法

空气质量指数(Air Quality Index，AQI)是定量描述空气质量状况的无量纲指数，通过计算所有单项污染物空气质量分指数(Individual Air Quality Index，IAQI)的最大值确定[25]。O3为日最大8 h滑动平均值。气象数据是通过最小半径法确定，即与空气质量国控站点最近的国家气象观测站资料。

2 结果分析

2.1 鲁西北大气污染状况

2018年冬季鲁西北大气污染形势比较严重(图2)，聊城最重，轻度污染及以上天数占61%，重度污染以上占24%；其次为德州，轻度污染及以上占60%，重度污染以上占11%；滨州轻度污染以上天数占54%。滨州空气质量指数为优的天数最多，占20%，聊城最少，仅占8%。从2018年冬季各地区PM2.5平均质量浓度来看(表略)，聊城最大，达到103.1 μg·m-3；其次是德州，为94.1 μg·m-3；滨州最小，为84.4 μg·m-3。根据文献[25]，环境空气功能区分为二类，并且规定，颗粒物粒径小于等于2.5 μm的环境空气功能二类区浓度限值为PM2.5日平均质量浓度不大于75 μg·m-3。据此计算得出，2018年冬季滨州、德州和聊城3个地区达到二类标准的比例分别为46%、40%和39%，3个地区二类功能区天数均未超过一半。根据文献[26]，首要污染物是指AQI大于50时IAQI(Individual AQI)最大的空气污染物。由图2b可见，2018年冬季鲁西北的首要污染物为PM2.5、PM10、NO2，德州和聊城每天均出现了首要污染物，滨州有10%天数未出现首要污染物；各首要污染物出现频率明显不同，PM2.5发生频率最大，达到61%—67%；其次为PM10，德州最多，达到33%，滨州最少，为15%，且PM10是鲁西北首要污染物中发生频率差异最大的一类；NO2最少，3个地区均不超过10%。

图2 2018年冬季鲁西北空气质量指数类别(a)和首要污染物分布频率(b)Fig.2 Variations of frequency of the AQI (a) and primary pollutants (b) in the winter of 2018 in Northwest Shandong province

2.2 大气污染变化特征

2.2.1 首要污染物变化

2018年冬季鲁西北首要污染物为PM2.5、PM10和NO2，其中PM2.5出现天数占60%以上，是鲁西北最主要的首要污染物，因此，本文以PM2.5为研究对象，分析鲁西北首要污染物的时空变化规律。

从逐日PM2.5质量浓度时间序列可知(图3a)，2018年冬季各地区PM2.5质量浓度日极值出现时间不同。滨州出现在2019年1月13日，为227.2 μg·m-3，德州和聊城出现在2019年2月5日，分别为310.2 μg·m-3和260 μg·m-3。3个地区的PM2.5质量浓度变化均表现为显著的“锯齿状”结构，污染天和清洁天交替出现，大部分时段表现为慢积累、快清除的特点。如2019年1月31日至2月6日，德州PM2.5质量浓度日平均值由27.4 μg·m-3达到峰值310.2 μg·m-3，需要5 d时间。清洁时段PM2.5质量浓度从峰值下降至最小值11.4 μg·m-3，需要2 d时间。同时也可以看出，德州PM2.5质量浓度在增大过程中，日变化差异较大，1月31日到2月4日增长量为118.5 μg·m-3，但2月4日到5日的24 h增长量为164.3 μg·m-3，是一种爆发式增长过程。在污染过程持续较长时间和清洁过程持续较短时间变化中，气象条件具有明显改变，最常见的是风向的改变和风速的加大等，如图3b所示，无论偏北风还是偏南风，随着风速加大，污染物浓度很快降低到较低值，当日平均风速大于3 m·s-1时，污染物浓度很快下降到清洁天气，同时还可以看出，随着风速减小，污染物浓度缓慢增大，污染物浓度与风速变化呈相反的变化趋势。

图3 2018年冬季鲁西北PM2.5质量浓度日变化(a)和污染期E2德州PM2.5质量浓度和风速时间变化(b)Fig.3 Variations of the daily variation of PM2.5 mass concentration in the winter of 2018 in Northwest Shandong province (a) and PM2.5 mass concentration and wind speed during the polluted period of E2 in Dezhou (b)

为更好地分析PM2.5质量浓度变化特征，选择2018年冬季3个地区PM2.5质量浓度出现极大值时的污染过程进行研究(图3a)，两次污染过程的发展变化具有明显差异，第一次污染期(1月8—16日，E1表示)滨州PM2.5质量浓度出现极大值；第二次污染期(1月31日至2月6日，E2表示)德州和聊城PM2.5质量浓度出现极大值，持续时间较短，具有几个小时内爆发式增长到极大值和快速清除的特点。

第一次污染期(E1)PM2.5污染过程持续时间长。2019年1月8日，滨州、德州和聊城3个地区PM2.5日平均质量浓度开始增长，1月10日日平均质量浓度超过空气质量二级浓度限值(≤75 μg·m-3)，1月14日3个测站均达到峰值，日平均质量浓度极大值分别为227.2 μg·m-3、258.8 μg·m-3和235.3 μg·m-3，其中，滨州和聊城达到重污染，德州达到严重污染。以1月9—14日逐小时PM2.5质量浓度为研究对象进一步分析E1污染期PM2.5质量浓度变化情况(图4)。由图4可知，各地区逐小时PM2.5质量浓度均表现为“锯齿状”结构，增大和减小交替出现，但以增长趋势为主，具有较长时间的缓慢增长和较短时间的快速下降特征。从空间变化来看，3个地区质量浓度接近极大值时振幅变大。从PM2.5日平均质量浓度变化来看，3个地区的变化不同，滨州先增大后减小(图4a)，德州为逐日增大(图4b)，聊城呈“增大—减小—增大”的变化特征(图4c)。

图4 2018年1月8—16日污染期E1滨州(a)、德州(b)、聊城(c)PM2.5逐时质量浓度变化Fig.4 Variations of the characteristics of PM2.5 concentrations in Binzhou (a),Dezhou (b),and Liaocheng (c) during the polluted period of E1 on January 8-16,2018

第二次污染期(E2)较第一次污染期(E1)持续时间短，滨州、德州和聊城PM2.5日质量浓度极大值均出现在2月5日，分别为153.2 μg·m-3、310.2 μg·m-3和260.0 μg·m-3，污染过程具有快速增长和快速下降的变化特征。以小时质量浓度达到极大值前后的24 h内变化为研究对象，分析E2污染期PM2.5质量浓度变化情况(图5)。结果表明，滨州PM2.5小时质量浓度极大值出现在2月5日09时(图5a)，为276.7 μg·m-3，小时质量浓度极大值和日质量浓度最大出现在同一天，从逐小时变化来看，极大值前迅速增大(图5中A—B，下同)，2 h增大了103.7 μg·m-3，极大值后持续快速减小(图中C—D，下同)，4 h减小了161.7 μg·m-3，然后维持相对较小的质量浓度。德州小时质量浓度极大值出现在2月5日11时(图5b)，达到513.7 μg·m-3，小时质量浓度极大值和日质量浓度最大出现在同一天，但德州的时间变化与滨州明显不同，极大值前出现了爆发式增大(同上)，2 h增大了287 μg·m-3，然后维持了10 h的较大质量浓度，造成日质量浓度值增大，但也存在快速减小的过程，2 h减小了297.3 μg·m-3(同上)。聊城小时质量浓度极大值出现在2月6日03时(图5c)，达到了419 μg·m-3，日质量浓度极大值比小时质量浓度极大值提前了1 d，达到极大值前PM2.5质量浓度快速增长(同上)，5 h增大了181.3 μg·m-3；出现极大值后又快速下降(同上)，3 h减小了281 μg·m-3。综上，3个地区小时质量浓度极大值出现时间不同，首先出现在滨州，然后自北向南依次出现；滨州和聊城PM2.5小时浓度值达到极大值前，维持长时间的较高浓度值，极大值后迅速降低；德州的小时浓度达到极大值前的增长变化快，达到极大值后维持较长时间的较高浓度值，与滨州和聊城的小时浓度值变化有很大的不同。

图5 2019年1月9—14日污染期E2滨州(a)、德州(b)、聊城(c)PM2.5逐时质量浓度变化Fig.5 Variations of the characteristics of PM2.5 concentrations in Binzhou (a),Dezhou (b),and Liaocheng (c) during the polluted period of E2

2.2.2 污染物日变化

2018年冬季滨州、德州和聊城PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO日变化曲线呈双峰双谷型(图6)，有两个谷值和两个峰值，谷值分别出现在04—07时和15—17时，且下午比清晨更低，峰值出现在上午和下午交通高峰期后2—3 h，一般为上午的峰值大于下午峰值。从污染物质量浓度空间变化来看，尽管各地区污染物质量浓度有差异，但同一类污染物在不同地区的日变化趋势较为一致。冬季取暖期间燃煤大幅增加，使PM2.5和PM10质量浓度急剧上升(图6a和图6b)，呈现白天低于夜间的变化规律，滨州、德州PM2.5和PM10质量浓度变化趋势一致，01时和10时是峰值，04时和16时是谷值，聊城01时和11时是峰值，07时和17时是谷值，且聊城PM2.5和PM10质量浓度最高，二者的极大值分别为112.8 μg·m-3和185.3 μg·m-3。SO2的质量浓度在10时出现极大值(图6c)，具有白天低夜间高的日变化规律，尤其夜间21时到次日10时，受采暖期燃煤影响，SO2质量浓度维持较高水平。NO2质量浓度均在交通早高峰(08时左右)和晚高峰(20时左右)出现峰值(图6d)，在15时质量浓度最低，德州质量浓度最低。CO的日变化主要与光化学作用强弱的差异、对流扩散输送及周边地区居民活动有关，冬季，CO的光化学作用较弱，主要受居民活动影响，3个地区均在早上交通高峰后的09时出现质量浓度极大值，然后快速降低，极小值出现在16时，总体呈夜间高、白天低的变化规律，其中，滨州的CO质量浓度最高，早高峰的极大值为1.74 mg·m-3(图6e)。O3质量浓度日变化呈单峰型分布(图6f)，交通早高峰期质量浓度达到极小值，18—19时出现极大值，O3峰值和谷值与其他污染物呈相反趋势。

图6 2018年冬季滨州、德州、聊城PM2.5(a)、PM10(b)、SO2(c)、NO2(d)、CO(e)、O3(f)质量浓度日变化Fig.6 Diurnal variations of mass concentrations of PM2.5 (a),PM10 (b),SO2 (c),NO2 (d),CO (e) and O3 (f) in Binzhou,Dezhou,and Liaocheng in the winter of 2018

2.3 PM2.5与其他污染物的关系及气象条件对其影响

2.3.1 PM2.5与其他污染物的关系

2018年冬季滨州、德州和聊城3个地区的PM2.5与PM10、CO、NO2均在0.01水平上呈显著正相关(表1)，PM2.5与PM10相关系数最大、相关性最好，3个地区的相关系数均达到0.90以上，其次为CO和NO2；PM2.5与SO2的也呈正相关，但滨州在0.01水平上显著正相关，德州和聊城未通过0.01水平上相关性检验；滨州、德州PM2.5与O3呈正相关，聊城PM2.5与O3呈负相关，且均未通过0.01水平上显著性检验。以上分析表明，PM2.5和PM10与CO、NO2在大气中具有相似的来源及迁移转化规律。

表1 2018年冬季鲁西北PM2.5与其他污染物的相关系数Table 1 Correlation coefficients between PM2.5 and other pollutants in the winter of 2018 in Northwest Shandong province

2.3.2 气象条件对PM2.5的影响

除污染源外，气象因子是影响大气污染浓度变化的重要影响因素之一[16-17]。表2对比了滨州、德州和聊城3个地区清洁时段(PM2.5≤75 μg·m-3)和污染时段(PM2.5>75 μg·m-3)的相对湿度、风速、温度和海平面气压的均值。3个地区污染时段的平均相对湿度和平均温度明显大于清洁时段，相对湿度以聊城最为显著，污染时段相对湿度为67%，清洁时段为49.6%，污染时段是清洁时段的1.3倍；温度以德州最为显著，污染时段温度为2.0 ℃，清洁时段为-2.3 ℃，两者相差4.0 ℃以上。3个地区的风速和气压表现为清洁时段比污染时段明显偏大的特点，风速以滨州最为显著，污染时段为1.5 m·s-1，清洁时段为2.3 m·s-1，清洁时段是污染时段的1.8倍；但德州清洁时段和污染时段风速差别不大；气压以德州最为显著，清洁时段达到1035 hPa，污染时段为1026 hPa。因此，3个地区污染时段的相对湿度和平均温度大于清洁时段，但风速和气压表现为清洁时段比污染时段明显偏大的特点。

表2 2018年12月至2019年2月鲁西北清洁时段(PM2.5≤75 μg·m-3)和污染时段(PM2.5>75 μg·m-3)平均相对湿度、平均风速、平均温度和平均海平面气压Table 2 Means of wind speed，relative humidity，temperature，and sea-level barometric pressure during the pollution period (PM2.5>75μg·m-3) and cleaning period (PM2.5≤75 μg·m-3) in the winter of 2018 in Northwest Shandong province

由表2可见，鲁西北3个地区PM2.5污染时段的相对湿度为57.4%—67.0%，平均为60.8%，故以相对湿度60%为标准，分别分析3个地区PM2.5与NO2和CO在相对湿度高于或低于60%两种条件下的相关关系。2018年冬季地面相对湿度≥60%和<60%条件下，3个地区PM2.5与NO2和CO的相关性统计结果见图7。由图7可见，在两种不同的相对湿度条件下，3个地区PM2.5与NO2和CO的确定系数(r2)

图7 2018年冬季地面相对湿度RH≥60%和RH<60%条件下，滨州(a、d)、德州(b、e)、聊城(c、f)PM2.5与NO2和CO的相关性Fig.7 Variations of the correlation of PM2.5 with NO2 and CO during the relative humidity (RH) with RH≥60% and RH<60% in Binzhou (a，d),Dezhou (b，e) and Liaocheng (c，f),respectively in the winter of 2018

均大于0.69，PM2.5与CO相关性比PM2.5与NO2和相关性要好。在两种不同的相对湿度条件下，3个地区PM2.5与CO均呈现较好的相关关系(R2≥0.88)，其中，聊城(图7c、图7f)的相关关系最好，相对湿度高于和低于60%条件下R2分别达到0.91和0.88。PM2.5与NO2的相关关系中，滨州(图7a和图7d)是3个地区中最高的，相对湿度高于和低于60%条件下R2分别达到0.75和0.80。综上分析可知，3个地区的PM2.5与CO和NO2相关性均较好，也反映出交通源对环境大气污染贡献的重要性[10]，低相对湿度时，PM2.5与NO2相关性均高于高相对湿度条件时，其中以滨州地区最为显著。PM2.5与CO的相关性呈现相反趋势，高相对湿度时，3个地区的R2≥0.90，呈显著的正相关。这与江琪等[10]研究了北京等4个地区PM2.5与CO、NO2在相对湿度高于60%和低于60%两种条件下的相关关系得出的结论正好相反，在低相对湿度下，PM2.5和CO的相关性均高于高相对湿度，但PM2.5和NO2的相关性则呈相反趋势。

3 结论

(1)2018年12月至2019年2月山东省滨州、德州和聊城大气污染比较严重，聊城、德州和滨州的轻度及以上污染天数分别占61%、60%和54%，3个地区的二类标准天数均未超过一半，首要污染物为PM2.5、PM10和NO2三类，其中PM2.5所占比例最大，达到60%以上。PM2.5造成大部分污染天气表现为5 d以上的缓慢积累过程，也存在几个小时内爆发式增长到极大值，但两类污染过程清除至少需要2 d时间。

(2)滨州、德州和聊城的PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO日变化曲线呈双峰双谷型，谷值分别出现在04—07时和15—17时，且极小值下午比清晨更小，峰值出现在上午和下午交通高峰期后2—3 h，且峰值上午大于下午，O3质量浓度日变化呈单峰型分布，09时出现极小值，18—19时出现极大值。

(3)滨州、德州和聊城的PM2.5与PM10、CO、NO2均在0.01水平上显著正相关，PM2.5与NO2的相关性在低相对湿度时大于高相对湿度，PM2.5与CO的相关性在高相对湿度时大于低相对湿度。3个地区污染时段的平均相对湿度和平均温度明显大于清洁时段，但风速和气压表现为清洁时段比污染时段明显偏大的特点。