中国长三角地区PM2.5时空分布数值模拟研究

许敏

(上海工程技术大学数理与统计学院，上海 201620)

引言

中国长三角地区是中国经济发展水平最高、能源消耗最快的区域之一，空气污染问题日渐严峻。伴随长三角地区工业化及城市化水平的不断加快，空气质量一体化的趋势越来越凸显，日益呈现出区域性大气复合型污染特征[1]。而PM2.5作为大气中的首要污染物，是衡量空气质量的重要标准之一。PM2.5通常指空气动力学当量直径小于或等于2.5 μm的颗粒物。由于其特殊的物理特性，它在大气中停留时间长，并且可以直接进入人体肺泡。研究表明，长期暴露于颗粒物浓度较高的环境中会增加肺部感染及心血管疾病的风险，严重者甚至会导致肺癌[2-3]。这不仅制约着区域经济的可持续发展，还影响着居民的身体健康，因而对PM2.5的时空分布特征进行准确地模拟对于有效防治长三角地区的大气污染至关重要。

数值模式是研究PM2.5时空分布特征及其形成机理的有效工具。该模式可以模拟真实的大气环境，会根据大气环境的变化呈现出不同的空气质量预报结果，且模拟结果能够全时空全要素覆盖。与观测资料只能给出一个特定时段和特定地点的大气环境状况相比，数值模式可以给出大气污染物连续细致的时空分布[4]。而第三代空气质量数值模式是当前空气质量预报的主流模式，其基于“一个大气”的研发理念，依托中尺度气象模式和污染源排放模式，充分考虑了大气各物理化学过程的协同作用，能够同时实现多种污染物浓度的预报。主要代表性模式有CMAQ(Community Multiscale Air Quality)、CAMx(Comprehensive Air Quality Model with Extensions)、NAQPMS(Nested Air Quality Prediction Modeling System)、CUACE(CMA Unified Atmospheric Chemistry Environment)、LOTOS-EUROS(Long Term Ozone Simulation-European Operational Smog)及WRF-Chem(Weather Research and Forecasting coupled with Chemistry)等。其中LOTOS-EUROS模式是一种在线的空气质量预报系统，具有很强的适用性，可以为中国地区提供大气污染物的预报，重点关注臭氧、氮氧化物和颗粒物。该模式具有捕获颗粒物及其前体物变异特征的能力，可以对PM组分进行可靠且高效的模拟[5-6]。目前，针对中国大气污染物浓度已经开展了大量的数值模拟研究[7-12]，如马雁军等[13]利用CMAQ模式对辽宁中部城市群的SO2、NO2和PM10的浓度分布进行了数值模拟，表明该模式可以反映大气污染物的时空分布特征。李杰等[4]利用嵌套网格空气质量模式模拟2010年东亚地区PM10的时空演变，研究表明该模式能够合理地反映东亚地区PM10的时空分布。卢苗苗等[14]利用NAQPMS模式模拟了2014年武汉地区4个月的PM2.5浓度时空分布特征并量化了武汉地区PM2.5浓度的来源贡献。针对整个中国长三角区域大气污染物长期变化特征的模拟，尤其是细颗粒物时空分布的数值模拟研究仍较少[15-16]。为了进一步研究长三角区域大气污染的扩散和输送特征，本文利用LOTOS-EUROS模式对中国长三角地区的PM2.5分布进行了长期的数值模拟，分析该区域PM2.5的时空分布特征，为制定长三角地区细颗粒物污染排放管理政策提供科学依据和参考。

1 资料与方法

1.1 模式介绍

LOTOS-EUROS数值模式来源于LOTOS(Long Term Ozone Simulation)和EUROS(European Operational Smog )两个欧拉空气质量模型的耦合，由荷兰应用科学院(TNO)、皇家气象研究协会(KNMI)等研究机构联合开发[17]，该模式已经被广泛应用于欧洲及世界其他地区(包括中国)大气污染物浓度的模拟预测。本文研究所使用的版本为其最新的发行版v2.0。LOTOS-EUROS模式的开源版本可以通过网站https://lotos-euros.tno.nl/获得。采用该模式模拟中国长三角区域大气污染物PM2.5的动态排放、输送扩散和化学转化过程，其描述物理化学过程中大气污染物随时间变化的主要支配方程见式(1)。

(1)

式(1)中，C为大气污染物浓度；U、V及W分别为东西方向、南北方向和垂直方向上的风速；Kh和Kz分别为水平和垂直方向扩散系数；E表示由于层高的变化引起的环境浓度变化；R为化学转化速率；Q为单位时间内大气污染物的排放量；D和W分别表示干、湿沉积速率。该模式利用偏微分方程进行数值求解，表示模式针对化学反应、源排放、干湿沉降、扩散、传输及对流过程分别单独计算其浓度变化。通过该方程，模式就可以对污染物浓度进行模拟预测。

1.2 模拟范围及模式设置

LOTOS-EUROS模式采用两层嵌套网格，如图1所示，网格中心位于(120°E,31°N)。外层覆盖中国东部大部分区域，分辨率为0.25°×0.25°，网络格点数为80×48，为更高分辨率的嵌套网格提供气象和空气质量的边界条件；内层覆盖长三角区域，分辨率为0.125°×0.125°，网格格点数为48×32，提供中国长三角地区各城市更高分辨率的空气质量预报结果。模式垂直方向上共有8层，顶高为海拔10 km。

图1 模式两重嵌套网格设置Fig.1 Double nested domains for simulation

模拟的时间段为2017年12月1日00时至2018年12月31日23时，其中2017年12月作为模式预积分，2018年1—12月的模拟结果用作分析。本文LOTOS-EUROS模式使用TNO改进后的CBM-IV机制作为化学模块(TNO 2016R10898，LOTOS-EUROS V2.0 Reference Guide)，源清单数据采用全球大气研究排放数据库(EDGAR v4.3.2)[18]，EDGAR v4.3.2几乎可以提供全球所有地区1°×1°网格精度的人为和自然污染源排放清单，排放因子包括 PM10、PM2.5、SO2、NOx、CO、NH3和VOC 等。该模式由欧洲中期天气预报中心(ECMWF)[19]气象模式提供模式运营所需的气象场资料，然后驱动化学模块实现对大气污染浓度的模拟。更多关于LOTOS-EUROS(v2.0)版本的详细说明可以参考LOTOS-EUROS V2.0 Reference Guirde(2016)。

1.3 研究区域及观测数据来源

本文的研究区域为中国长三角地区，长三角地区由上海市、江苏省、浙江省及安徽省组成。本文使用的观测数据为2018年1月1日至2018年12月31日中华人民共和国环境保护部通过网站(http://datacenter.mep.gov.cn/)发布的长三角地区空气质量监测站PM2.5每小时空气污染物浓度数据。为了后续研究的方便，在时间分布特征模拟时，仅选取了上海市浦东张江监测站S1 ，江苏省南京市奥体中心监测站S2，浙江省杭州市下沙监测站S3及安徽省合肥市长江中路监测站S4共4个省会城市的监测站来代表整个长三角地区PM2.5的时间分布。长三角地区具体的监测站分布如图2所示。

图2 中国长三角地区监测站点分布Fig.2 Distribution of monitoring stations in the Yangtze River Delta of China

2 结果分析

2.1 模式结果验证

由图3可知，2018年中国长三角地区4个监测站PM2.5浓度的模拟值与观测值总体变化趋势较为一致，峰谷值出现的时间和实际情况基本接近，最大值出现在冬季(12月)，最小值出现在夏季(8月)，模式合理再现了PM2.5浓度的季节变化特征。但是该模式系统性地高估了PM2.5浓度，尤其是夏季，这可能和ECMWF气象模式在夏季低估了边界层高度有关，而边界层高度是LOTOS-EUROS模式中的关键输入参数，因为边界层的高度决定了该模式的垂直结构，由于混合减少，一般低估边界层高度会导致污染物浓度高估。在冬季，模式低估现象较为明显，这主要和模式尚未考虑二次有机气溶胶有关[5]，而二次有机气溶胶是PM2.5的重要组成成分且形成非常复杂，排放和生成速率仍然非常不确定，加上冬季寒冷的天气导致住宅取暖的排放量增加，模式使用的排放时间曲线未考虑到这一点，从而导致模式低估PM2.5浓度。此外，LOTOS-EUROS模式对污染物在大气中经历的对流、扩散、沉降等物理化学过程关键参数的计算及模式使用的化学反应机理还不完善，初始场、边界场、气象场及排放源清单(数量、空间分配及时间分配)也存在较大的不确定性。其中，由于大气污染物排放源时空变化的复杂性，使用的污染物排放源清单较难实现动态更新且无法准确衡量污染源排放点的短时变化。模式当前设置的分辨率会将更小空间尺度的影响平滑掉，但是模式在更高分辨率和参数设置之间存在一定的失衡，必须在混合层中添加更多垂直子层才不会丢失模式的特征效率。这些都使得模式预报值和监测值之间存在一定偏差。在未来的研究中，可以考虑利用数据同化的方法并融合地面、卫星等观测资料[20]，修正模式偏差。

图3 2018年长三角地区上海市浦东张江监测站(a)、南京市奥体中心监测站(b)、杭州市下沙监测站(c)及合肥市长江中路监测站(d)PM2.5预测值和观测值小时浓度对比Fig.3 Variation of simulated and observed hourly mean PM2.5 concentrations at Zhangjiang monitoring station in Pudong District of Shanghai (a),Nanjing olympic sports center monitoring station (b),Hangzhou Xiasha monitoring station (c),and Hefei Changjiang middle road monitoring station (d) in the Yangtze River Delta in 2018

图4为2018年中国长三角地区观测和模拟(方框内区域)得到的地面PM2.5年均浓度的空间分布，为了避免 PM2.5垂直分布对模拟评估的影响，模拟值选取与监测站台同一海拔高度的结果。由图4可知，模拟结果与观测值较为一致，模拟结果基本再现了长三角地区PM2.5的空间分布特征，如长三角地区西北部的高值区(40—80 μg·m-3)及东南部的低值区(20—40 μg·m-3)。

图4 2018年中国长三角地区地面 PM2.5年均浓度模拟(a)和观测(b)的空间分布Fig.4 Spatial distribution of simulated (a) and observed (b) annual average surface PM2.5 concentrations in the Yangtze River Delta of China in 2018

不同监测站点模拟的 PM2.5浓度大部分均在观测值的两倍范围内(图5)，在1∶1的比值线周围的分布来看，观测值和模拟值具有较强的相关性，不同监测站模拟值落到观测值区间的概率密度在1∶1比值线周围的分布较为集中，这表明 LOTOS-EUROS模式可以较好地模拟长三角地区不同监测站点PM2.5的实际演变特征。

图5 2018年中国长三角地区上海浦东张江监测站(a)、南京奥体中心监测站(b)、杭州下沙监测站(c)及合肥长江中路监测站(d)PM2.5小时浓度观测与模拟散点图Fig.5 Scatter plots of observed and simulated hourly mean PM2.5 concentration at Zhangjiang monitoring station in Pudong district of Shanghai (a),Nanjing olympic sports center monitoring station (b),Hangzhou Xiasha monitoring station (c),and Hefei Changjiang middle road monitoring station (d) in the Yangtze River Delta of China in 2018

为了更好地定量评估LOTOS-EUROS模式的统计误差，选取相关系数R、平均偏差MB(Mean Bias)、均方根误差(RMSE,Root Mean Square Error)、标准化平均偏差(NMB，Normalized Mean Bias) 以及标准化平均误差(NME，Normalized Mean Error) 作为模式模拟效果的统计参数，如表1 所示。

表1 2018年中国长江角监测站点PM2.5浓度模拟效果统计参数Table 1 Statistical parameters of simulated hourly PM2.5 of the monitoring stations in the Yangtze River Delta of China in 2018

由表1可知，模拟结果与观测值的相关系数达到0.52—0.71，长三角地区4个典型城市的监测站点均通过了显著性水平为1%的t检验，证明模拟值与观测值之间的相关性是显著的。4个监测站的NMB和NME达到-6.73%～29.65% 和 43.24%—48.07% ，满足Boylan和Russell[21]提出的-60%及75 %的标准。这表明模式可以较好地模拟PM2.5的季节变化特征。在合肥长江中路站，模式出现了较为明显的高估，这可能是由于该站点位于长三角地区的西部较不发达城市且较易受上游污染输送的影响，可掌握的源排放数据信息不确定性较经济发达城市较高，即模式使用的源清单空间分配有待进一步提高。此外，将长三角地区所有监测站点作为一个整体来看，平均偏差值为3.87 μg·m-3，相关系数达0.64，模式展现了良好的模拟能力。总体而言，LOTOS-EUROS模式能较好地预测长三角地区地面 PM2.5浓度，并能基本再现长三角不同地区PM2.5浓度的季节变化特征。

2.2 长三角地区PM2.5时空分布

2.2.1 PM2.5年均浓度的分布

由2018年中国长三角地区四季地面PM2.5浓度模拟结果可知(图4)，整体而言，长三角地区PM2.5浓度的空间分布的高值主要集中在西北部的江苏省和安徽省，浓度为40—80 μg·m-3，并呈以此为中心向东南部逐渐降低的特征，低值区集中在长三角地区的东南部的浙江省，浓度为20—40 μg·m-3。PM2.5的空间分布特征和长三角地区的地理位置、产业结构及经济发展速度等因素相关。长三角东南部地区受海陆风和海洋性季风影响显著，将高浓度污染物气团输送到下风区，有利于污染物的清除和扩散。此外，第三产业逐步居于主导地位且比重不断上升。而西北部主要集中分布着安徽、南京和连云港等多个工业城市，并且以第二工业为主，能源结构较为单一，化石燃料燃烧及能源消耗更大，同时工业生产的过程中也产生了大量的空气污染物。因此，应根据区域大气污染物排放的相关特征，对长三角地区不同区域制定不同的管制措施。

2.2.2 PM2.5浓度水平的季节分布

根据气候统计法划分四个季度，其中春季为3—5月，夏季为6—8月，秋季为9—11月，冬季为12月至翌年2月。运用LOTOS-EUROS对2018年长三角地区(方框内区域)四个季度的PM2.5浓度的空间分布进行模拟，其模拟结果如图6所示。

由图6可知，长三角地区PM2.5浓度呈现出明显的冬季高夏季低的特征，而春季和秋季的空间分布大致接近，介于冬季和夏季之间。在冬季，长三角大部分地区PM2.5浓度维持在 40—80 μg·m-3，高值区出现在长三角地区的西北部(120—160 μg·m-3)，超过国家二级标准限值(75 μg·m-3)。宁波、舟山、台州等东部沿海地区的浓度甚至低至 20 μg·m-3以下。这是由于冬季大气层结构稳定，逆温出现频率较高，空气对流运动较弱，垂直运动程度较小，造成混合层高度降低，且冬季降雨较少不利于PM2.5的扩散。此外，长三角地区冬季盛行西北风，周边地区的大气污染物极易通过风输送到长三角区域。而春季长三角地区盛行偏北风，北方的细颗粒物极易输送到长三角地区，加上春季边界层高度和近地面流场风速较低，致使春季 PM2.5浓度仍然较高。

图6 2018年中国长三角地区春季(a)、夏季(b)、秋季(c)及冬季(d)地面PM2.5浓度的模拟结果Fig.6 Simulated surface PM2.5concentration in the Yangtze River Delta of China during spring (a),summer (b),autumn (c),and winter (d) in 2018

相对于冬季，夏季长三角北部地区(30°N以北)的 PM2.5浓度大幅度降低，维持在20—40 μg·m-3，低值中心出现在长三角地区东部沿海城市，低于10 μg·m-3，最低值可达5 μg·m-3。这与长三角地区夏季盛行东南风有关，该气团主要来源于海洋，携带清洁的空气，对大气污染物浓度具有一定的稀释作用。同时，夏季边界层高度较高、大气垂直运动活跃，较强的大气垂直扩散能力使得垂直方向上化学和传输循环增强，且降水较多、气溶胶颗粒物大规模湿沉积，较高大气混合层对流增强，降低了长三角地区细颗粒物的浓度，有利于PM2.5的清除。而秋季的PM2.5浓度相对于夏季有所升高，这主要是由于秋季太阳辐射较强，由此产生的光化学反应极易氧化成细颗粒物，加之秋季下沉气流控制的天气形式增多，不利于细颗粒物的扩散[22]。

3 结论

(1) 利用 LOTOS-EUROS模式对2018年中国长三角地区PM2.5浓度进行了模拟，4个监测站点模拟值与观测值的PM2.5浓度的相关系数为 0.52—0.71，所有站点的整体相关系数达0.64,且均通过了显著性水平为 1%的t检验，表明模式可以较好地再现长三角地区PM2.5浓度的时空分布和实际演变特征。

(2) 长三角地区PM2.5浓度空间分布整体呈现由西北向东南逐渐降低的特征。高值区主要集中在西北部的内陆城市江苏省和安徽省，浓度为40—80 μg·m-3；低值区主要集中在东南部的浙江省，浓度为20—40 μg·m-3。

(3)长三角地区PM2.5浓度有着明显的季节特征，整体来看冬季浓度水平较高而夏季较低，春季和秋季的浓度介于二者之间。冬季的PM2.5浓度高值出现在长三角地区的西北部，安徽等地区的浓度最大值可达到160 μg·m-3；春季和秋季PM2.5浓度的高值集中出现30°N以北，120°E以西地区，浓度为40—80 μg·m-3；而夏季PM2.5浓度大幅度降低，大部分地区均维持在20—40 μg·m-3，低值中心出现在长三角地区东部沿海城市，低于10 μg·m-3，最低值可达5 μg·m-3。