双向低频振动对铀尾矿库滩面覆土层控氡效果影响的试验研究

洪昌寿,徐雅洁,王琨婷,吕 聪,尚 璇,汪 弘*,兰 明

(1.南华大学 资源环境与安全工程学院,湖南 衡阳 421001;2.湖南省铀尾矿库退役治理技术工程技术研究中心,湖南 衡阳 421001;3.铀矿冶放射性控制技术湖南省工程研究中心,湖南 衡阳 421001)

0 引 言

我国是一个矿业大国，而矿产资源分布与地震带分布具有高度重合性，国内铀尾矿库大部分处于地震带区域。在长达千年的时间尺度内，铀尾矿库可能面临突发极端地震的威胁，导致滩面发生破裂变形，从而造成氡的异常释放。氡是一种极易扩散的天然放射性惰性气体，长期吸入过量的氡将对人类的健康产生巨大危害。以南方某大型铀尾矿库为例，该库地处浏阳——衡阳——永州断裂带区域的湘江衡阳段上游，库区四季分明、降雨充沛；该铀尾矿库为重大放射性污染源。为此，如何保证铀尾矿库滩面在地震与降雨条件下的安全稳定以及防止氡的异常释放已成为亟需解决的重大问题。

众多国内外学者研究了环境因素和覆土物理参数对于降低铀废石或尾矿氡析出率的效果，如：杜兴胜[1]选择了红土、腐殖质和煤渣等三种覆盖材料，研究覆盖密度、厚度与铀废石氡析出率之间的定量关系。叶勇军[2]等人探究了体积含水率对氡析出率的影响规律，结果表明随着土壤体积含水率的增加，氡析出率先上升达到峰值后下降。李向阳[3]等人探究了砂岩型铀矿岩氡析出率与低频振动频率变化和温度变化之间的关系，发现从控制温度入手更容易控制氡析出率。C.Ferry[4]以及G.L.Leoni[5]等人得出尾矿通常采用低渗透性、低放射性且稳定的材料(如土壤)来覆盖以减少释放至大气中的氡，从理论和实验研究了覆盖物的性质如厚度、孔隙度、渗透性等对降低氡析出率效果的影响、覆盖效果的计算模拟、覆盖厚度的确定方法等。A.D.K.Tareen[6]等人研究了地震前土壤氡析出率的异常变化，首次提出利用箱线图和监测氡析出率异常变化实现地震预测。娄亚龙[7]等人基于GEO-Studio软件中的SLOPE/W和SEEP/W模块对我国南方某铀尾矿库坝体的地震稳定性进行了数值模拟研究。袁劲帆[8]等人利用自制的双向水平振动氡析出测试装置，研究了单向低频振动对铀尾矿库滩面氡析出影响。刘艳[9]等人利用自制的模拟滩面覆土层氡析出试验装置，研究了长期高温作用下铀尾矿库覆土层控氡性能的变化特征。

综上所述，国内外多聚焦于研究特定物理参数对铀尾矿氡析出率的影响等问题，虽然地震条件下铀尾矿坝安全稳定、单向低频振动与长期高温条件下铀尾矿库滩面覆土层氡析出方面也有学者开展过有意义的研究工作，然而针对铀尾库滩面在双向低频振动下不同含水状态的覆土控氡效果研究尚属空白。

1 氡析出计算基本理论

为分析铀尾矿覆盖粘土后的降氡效率，假定铀尾矿库滩面无渗流情形。那么，铀尾矿库滩面即可视为有限厚板状射气体(覆土层)与半无限大射气体(铀尾矿层，实为有限厚，可等效为半无限大情形)的结合[10]。

运用等时间间隔法测量铀尾矿库滩面覆土层表面析出的氡在集氡空间内累积体积活度，进而根据下式(1)近似计算氡析出率[11]。

式中：J—氡析出率，Bq/(m2·s)；V—集氡空间的体积，m3；S—集氡空间的底面积，m2；Δt—累积集氡时间，s；ΔC—Δt时间内的氡浓度增量，Bq/m3。

在本研究中，为减小误差，将第一组累积氡浓度测值均舍弃，结合后续氡浓度测值与累积时间的拟合直线，易知ΔC与Δt的近似比值，代入式(1)即可获知试样的表面氡析出率。

此外，由于室内实验条件所限，实验过程中所测得裸露铀的表面尾砂氡析出率远低于标准限值0.74 Bq/(m2·s)。为此，以降氡效率η(%)表征覆土的控氡效果，如下式所示：

式中：J1—裸露铀尾砂的表面氡析出率，Bq/(m2·s)；J2—覆土后的表面氡析出率，Bq/(m2·s)。

2 实验方法

2.1 实验原材料

本研究所需的实验原材料主要为铀尾砂与本地红土，均就地取材。已有研究表明，红土控氡效果较好[12]。其中，所选取的铀尾砂的镭含量为8.51×103Bq/kg，具体参数分别如表1～表3所示。实验前，采用常宏101-0型烘干箱在110 ℃温度下对所取的本地红土进行连续24h烘干处理。

表1 铀尾砂样品的矿物主要化学成分Table 1 Main chemical mineral components of the chosen uranium tailings sample %

表2 铀尾砂样品的主要物理性能参数Table 2 Main parameters of physical properties of the chosen uranium tailings sample

表3 铀尾砂样品的颗粒粒径及质量分布Table 3 The particle size and mass concentration distribution of the chosen uranium tailings sample

采用上述铀尾砂，并以干燥红土辅以特定量的水，制备三种覆土含水状态各异的铀尾矿库滩面覆土层试样，分别模拟干旱(含水率为0%)、自然状态(含水率6.12%)以及强降雨(含水率18.87%，达饱和态)气候条件下的覆土情形。

2.2 实验设备

本研究所采用的实验装置为自行研制的激振组合氡析出试验装置(如图1所示)，主要由三大模块组成，主体为装样与集氡模块，左侧为测氡模块，右侧为激振模块。

1—试样罐；2—试样罐顶盖；3—刻度标尺；4—覆土层；5—铀尾砂层；6—导轨底座平台；7—激振器；8—传动杆；9—压电式传感器；10—功率放大器；11—扫频信号发生器；12—RAD7测氡仪；13—测氡仪进气口；14—测氡仪出气口；15—干燥管；16—流量阀；17—进气管；18—出气管；19—滤尘器。图1 实验装置示意图Fig.1 Diagrammatic sketch of the experimental installation

其中，装样与集氡模块包含：试样罐(1)、试样罐顶盖(2)、刻度标尺(3)、覆土层(4)与铀尾砂层(5)。需要指出的是，为减小实验过程中试样与试样罐内侧产生的边壁效应，本实验中所用的试样罐内壁已做打磨处理，使其表面粗糙。

激振模块包含：含导轨底座平台(6)、激振器(7)、传动杆(8)、压电式传感器(9)、功率放大器(10)与扫频信号发生器(11)；

测氡模块包含：RAD7测氡仪(12)、测氡仪进气口(13)、测氡仪出气口(14)、干燥管(15)、流量阀(16)、进气管(17)、出气管(18)与滤尘器(19)。

2.3 实验步骤

1)实验前的准备。采用聚乙烯树脂管连接好干燥管和RAD7测氡仪，先测量实验室本底氡浓度，再开启RAD7测氡仪自带的净化(Purge)功能，净化RAD7测氡仪内部集氡腔。

2)铀尾砂高度的确定。铺设适量铀尾砂至试样罐内，将RAD7测氡仪的进、出气管口同试样罐相应位置相连；开启RAD7测氡仪对集氡空间内的氡浓度进行连续监测，周期(Cycle)为30 min，连续监测(Recycle)为16次，导出测氡仪数据后，根据式(1)计算铀尾砂的表面氡析出率。通过多次测试实验，从试样罐外壁刻度标尺，发现铀尾砂高度铺至12 cm时氡析出率较稳定，故本研究铺设的铀尾砂高度取该值。

3)覆土层的铺设。按实验需求，分别将前述所准备3种含水状态下的覆土材料铺平至试样罐内的铀尾砂之上，并将其压实至松散堆积高度的85%，确保无大孔隙或裂隙；静置一段时间后，扣上密封盖对集氡空间内的氡浓度进行连续测量，周期30 min，连续监测16次，每组实验导出测氡仪数据后根据公式计算得氡析出率；每组实验结束后，即对RAD7测氡仪进行净化，而后在原覆土层之上逐次增铺0.1 m的同种含水率覆土，重复实验，直到降氡效率不低于50%；其间，通过刻度标尺观察并记录各覆土情形前后尾砂层与覆土层的高度。

4)激振实验。通过调节激振模块的信号发生器设定不同频率，并调节功率放大器以稳定同一振幅。根据大量统计分析，地震波分量加速度的震动能量基本分布在20 Hz以内[13]，因此本研究所选激振模式为双向(前后、左右)振动，激振频率分别为0、10、15和20 Hz(5 Hz激振频率下无明显实验现象，故未选择该频率开展激振实验)，而每次激振时长为60 s。激振器所产生的激振力通过传动杆传递至试样罐及其内试样；激振实验后静置一段时间，其后扣上集氡空间密封盖，采用RAD7测氡仪连续监测集氡空间内累积氡浓度，再结合式(1)、式(2)分别计算各情形下的尾砂或覆土表面氡析出率与降氡效率。

3 结果与讨论

3.1 激振前实验结果及分析

对于高度为12 cm且不铺设覆土层的裸露铀尾砂，其氡析出率为0.157 Bq/(m2·s)。图2～图4分别给出的是铺设上述高度铀尾砂的情形下，3种含水状态覆土层表面氡析出率随着覆土厚度的变化曲线。

图2 干燥状态(含水率0%)覆土表面氡析出率随其厚度的变化曲线Fig.2 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus its height (water content: 0%)

结合式(2)，由图2可知，干燥覆土表面氡析出率随着覆土厚度的增加，呈现先缓降、后略升(接近于单调递减)的趋势，降氡效率η由3.5 cm厚度覆土时的39.49%升至5 cm厚度覆土时的54.14%。由图3可知，自然状态覆土表面氡析出率随着覆土厚度的增加而平缓降低，降氡效率η由3 cm厚度覆土时的43.31%升至6 cm厚度覆土时的54.78%。由图4可知，饱和状态覆土表面氡析出率随着覆土厚度的增加而急剧降低，降氡效率η由3 cm厚度覆土时的29.30%升至6 cm厚度覆土时的85.35%。

图3 自然状态(含水率6.12%)覆土表面氡析出率随其厚度的变化曲线Fig.3 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus its height (water content: 6.12%)

图4 饱和状态(含水率18.87%)覆土表面氡析出率随其厚度的变化曲线Fig.4 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus its height (water content: 18.87%)

3.2 激振后实验结果及分析

由图2～图4所知，当覆土厚度为5 cm时，干燥、自然、饱和含水状态的降氡效率η分别为54.14%、50.32%、60.51%，均大于50%。为此，针对三种含水情形，均选取5 cm作为开展激振实验的覆土厚度。同时，铀尾砂高度仍为12 cm。图5～图7分别给出的是铺设上述高度铀尾砂与覆土层的情形下，3种含水状态覆土表面氡析出率随着激振频率的变化曲线。

图5 干燥状态(含水率0%)覆土表面氡析出率随激振频率的变化曲线Fig.5 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus vibration frequency (water content: 0%)

图6 自然状态(含水率6.12%)覆土表面氡析出率随激振频率的变化曲线Fig.6 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus vibration frequency (water content: 6.12%)

图7 饱和状态(含水率18.87%)覆土表面氡析出率随激振频率的变化曲线Fig.7 The variation curve of soil-covering surface radon exhalation rate versus vibration frequency (water content: 18.87%)

由图5可知，随着激振频率的增大，干燥状态覆土表面氡析出率先升高后下降，在10 Hz附近达到不小于0.135 Bq/(m2·s)的峰值。其中，相较于未施加激振的情形，各激振频率作用下覆土表面氡析出率的增长率分别为87.50%、77.78%与50%。由此可知，低频振动对干燥状态覆土控氡效果的影响较为明显。

由图6可知，随着激振频率的增大，自然状态下覆土表面氡析出率先升高后下降，在10 Hz时达到峰值0.089 Bq/(m2·s)。其中，相较于未施加激振的情形，各激振频率作用下覆土表面氡析出率的增长率分别为14.10%、5.13%与-2.56%。由此可知，低频振动对自然状态覆土控氡效果的影响较弱。

由图7可知，随着激振频率的增大，饱和状态覆土表面氡析出率先升高后下降，在15 Hz附近达到峰值0.118 Bq/(m2·s)。其中，相较于未施加激振的情形，各激振频率作用下覆土表面氡析出率的增长率分别为38.71%、90.32%与74.19%。由此可知，低频振动对饱和状态覆土控氡效果的影响较明显。

综上所述，无论针对何种含水状态，激振频率约为10 Hz时，覆土表面氡析出率均达到峰值，且激振作用对覆土控氡效果的影响程度表现为：干燥状态>饱和状态>自然状态；在激振频率为15 Hz时，激振作用对覆土控氡效果的影响程度表现为：饱和状态>干燥状态>自然状态；在激振频率为20 Hz时，激振作用对覆土控氡效果的影响程度表现为：饱和状态>干燥状态>自然状态。综合来看，低频振动对不同含水状态覆土的控氡效果影响程度表现为：饱和状态>干燥状态>自然状态。

究其原因，是由于从干燥状态至饱和状态，覆土含水率不断增加，水膜粘结力与覆土粘聚力均呈现先增后减的趋势，而覆土内摩擦角则不断减小，造成不同含水状态下覆土强度损失存在差异，总体表现为其抗剪强度亦呈现先增大、后减小的变化趋势，且饱和状态下的抗剪强度明显会小于干燥状态[14-15]。而覆土抗剪强度越低，则越易发生变形破坏[16]。覆土层的变形破坏，必然会增加氡的运移通道，从而更利于氡的释放[10]。

4 结 论

本研究基于自制激振组合氡析出试验装置，制备了干燥、自然与饱和三种含水状态下的铀尾矿库滩面覆土层，分别铺设至12 cm厚的铀尾砂之上，开展了低频振动下铀尾矿库滩面覆土层氡析出的实验，获得结论如下：

1)不论覆土为何种含水状态，基本呈现出降氡效率随覆土厚度增加而增加的趋势，尤其当覆土厚度为5cm时，干燥、自然、饱和含水状态的降氡效率均大于50%。

2)在覆土层为干燥或自然含水状态下，激振频率约为10 Hz时，覆土表面氡析出率均达到峰值；而饱和状态时覆土表面氡析出率达到峰值的频率为15 Hz。

3)针对不同含水状态的覆土，低频振动对其控氡效果影响程度表现为：饱和状态>干燥状态>自然状态。