B.ADELMAN N.SINGH P.CHARINTRANOND J.MANIS
研究考虑将选择性催化还原(SCR)系统置于柴油机氧化型催化器(DOC)上游,使上游催化系统快速起燃,以实现在整个复合联邦测试规程(FTP)和坡道实验规程(RMC)期间实现低于0.07 g/(kW·h)的氮氧化物(NOx)排放目标。对发动机机外NOx水平、排气温度,以及上下游SCR之间的剂量水平进行权衡比较。针对N2O形成和NH3逃逸,对NOx转化效率进行比较。研究结果显示,即使使用“超低NOx”后处理系统和“2027 NOx”发动机标定,如果目标尾管NOx限值为0.027 g/(kW·h),在冷态FTP工况下,最初260 s内的累积尾管NOx排放也超过了整个复合FTP工况期间所允许尾管NOx排放量,故需要另外采取措施才能达到此尾管NOx排放水平。改进SCR配方,在低于180°C的低温下实现高于50%的NOx转化率。在达到高NOx转化之前,需要更少NH3储存的SCR配方,让还原剂较早起效是降低尾管NOx排放量的潜在方法。
高效柴油机;机内/机外净化;超低NOx排放;还原剂
0 前言
未来的监管目标将使柴油机面对诸多独特的挑战,以实现更低的温室气体(GHG)排放,以及更低的尾管氮氧化物(NOx)排放。通常,通过产生较高的发动机机外NOx和较低排气温度的燃烧方式可实现较低的温室气体排放。为了通过更高的机外NOx和更低的排气温度实现更低的尾管NOx目标,研究人员需要重新对后处理系统进行架构。自2007年排放限值出台以来,美国在传统公路重载柴油机(HDD)上一直使用柴油机氧化催化器(DOC)和柴油机颗粒过滤器(DPF)。针对这些系统,使用发动机标定参数实现了NOx控制。从2010年开始,该系统增加了下游选择性催化还原(SCR)系统[1-4]。这使发动机制造商能够维持2007年的机外NOx排放水平,同时依靠SCR系统提供90%的NOx额外减排,以满足美国2010年0.27 g/(kW·h)的NOx限值排放法规。在随后的几年中,排放法规引入了更为严格的温室气体排放限值,这是通过增加机外NOx并依靠SCR上更高的NOx转化率来实现的。
但是,当前公路重载柴油机后处理体系结构(DOC+DPF+SCR/氨氧化催化剂(AMOX))的功能受到限制。为了实现超低NOx(低于0.07 g/kW·h)的排放要求,并提高燃油经济性,有必要对当前设计进行更改。由于当前架构的SCR位于DOC和DPF的下游,在冷起动或冷排气运行期间防止NOx泄漏将是1个挑战。在SCR达到起燃温度前,高NOx转化效率可能会延迟几分钟,导致复合联邦试验程序(FTP)工况的尾管NOx排放量可能在冷态FTP工况测试后的最初500 s内超过规定的限值。即使在其余的冷态FTP工况和整个热态FTP工况上实现100%的NOx转化,也不足以满足规定的尾管NOx水平。
Sharp等研究了多种后处理配置的NOx转化性能[5-6],以此作为实现超低NOx的途径。其研究目标是使用沃尔沃MD13TC发动机达到复合FTP工况要求的尾管NOx限值(0.027 g/(kW·h))。在整个复合FTP工况期间,发动机机外NOx水平为4.0 g/(kW·h),并且由于采用复合涡轮增压,排气温度较低。本研究考虑将SCR系统置于DOC上游,使上游系统快速起燃。与美国西南研究院(SwRI)的研究相比,研究人员还将考虑到更高的机外NOx排放水平。针对复合FTP工况和斜坡模式试验(RMC)工况,实现NOx排放限值低于0.07 g/(kW·h)。研究人员对发动机机外的NOx水平、排气温度,以及上游SCR和下游SCR剂量水平之间的折中进行了比较。基于后处理硬件和控制算法,研究人员利用进一步的标定,确定可能的最低尾管NOx排放,同时还针对N2O的形成和NH3逃逸比较NOx转化效率。
1 试验
1.1 发动机和测功器分析
所有测试均在2019年款Navistar A26TM 12.4 L柴油机上进行。图1为发动机外形图,表1为该机型的技术规格[7]。发动机硬件没有任何变化。为了达到更高的发动机机外NOx排放水平,研究人员仅仅修改了发动机标定,所产生的NOx排放仅表示未来可能的燃烧模式,并未作为目标。
试验人员将发动机置入通用电气(GE)1G667(16M)型电涡流测功器。测功器的最大功率为448 kW,最高转速为5 000 r/min。这种测功器无法直接拖动发动机(空气通过发动机泵送,但没有加油)。在整个排气后处理过程中都安装了采样口,以便在发动机机外及每个部件之后测量排放。实验室配有2台堀场(Horiba)排放分析仪(MEXA 7500型),可以测量总碳氢化合物(THC)、非甲烷碳氢化合物(NMHC)、总NOx、NO、O2和CO2。此外,试验人员采用MKS(2000型)红外傅立叶变换(FTIR)光谱分析仪测量NH3和N2O排放。
FTP工况的发动机速度要求和负荷特性曲线要求基于联邦法规(40 CFR 86.1333)。试验将FTP工况的拖动部分替换为怠速空转。由于拖动会导致排气温度降低,电涡流测功器不直接拖动发动机,因此需要调整低水平扭矩。其结果是,发动机不再将空气泵送至排气。假定需要发动机主动控制(如停缸、正时延迟等)才能获得超低的尾管NOx排放量。尽管当前的设置不具有代表性,但拖动缺失可以被认为是替代未来热管理的合理解释。预处理包括运行30 min的主动再生,然后进行2次热态FTP,然后进行一整夜的冷浸过程。RMC工况按照40 CFR 86.1362的规定运行。
1.2 后处理
在当前的研究中,研究人员使用了2种通用的后处理架构。图2(a)示出了采用DOC+DPF+柴油机后处理液(DEF)喷射器/混合器+SCR/AMOX的“标准US2010”后處理布局。图2(b)示出了超低尾管NOx设计,在“标准US2010”系统的DOC上游装有1个额外的DEF喷射器/混合器和SCR或SCR/AMOX。对于2种配置,都使用相同的DOC+DPF+SCR1+SCR/AMOX布置。超低尾管NOx设计使用2种配置进行测试。除非专门确定仅使用SCR,否则所有超低尾管测试都使用额外的上游SCR/AMOX作为第1个后处理组件。表2列出了所有组件的组分。选择分区的Fe/Cu配方是为了最大程度地减少N2O的形成。
研究人员将HC注入目标催化器(目标DPF进口温度为550 ℃)30 min后,然后停止注入30 min,将所有后处理组件老化100 h以进行主动再生,以此模拟超过50个主动过滤器再生事件的热暴露状态。在没有注入HC的情况下,研究人员在30 min内监测SCR的性能,结果在最初的几次再生事件中,NOx的转化迅速稳定。
2 结果与讨论
2.1 发动机机外排放
有2种修改后的燃烧模式,可以用于模拟未来可能使用较低有效燃油消耗率(BSFC)的高效发动机。试验所分析的数据仅限于排气流量、排气温度和NOx质量浓度。由于未修改发动机硬件,因此很难假设BSFC改进的确切水平。第1次改进的燃烧简单地关闭了EGR阀,同时阻止EGR废气流入进气歧管。该燃烧方式被称为“高NOx”模式。表3示出了由此产生的冷态FTP工况、热态FTP工况和RMC工况的累积NOx排放量。
如表3所示,“高NOx”模式标定的机外NOx水平被认为太高,无法作为获得超低尾管NOx排放的潜在始点。对于超低排放(低于0.07 g/(kW·h)的复合FTP工况)测试,发动机标定被修改为发动机减速特性图,并结合了低水平的EGR介入。因此,排气温度和NOx排放量低于“高NOx”标定值。由于机外NOx排放水平类似于BSFC低的“欧六标准”或中国“国六标准”,因此这种燃烧模式将被称为“2027 NOx”模式。表4示出了由此产生的冷态FTP工况、热态FTP工况和RMC工况的累积NOx排放。
2.2 NOx后处理转化
“高NOx”模式发动机标定用于测量在复合FTP工况和RMC工况期间的NOx转化效率。试验在DOC进口、DPF进口、SCR进口和SCR出口处记录排气温度。由于冷态FTP工况的起燃时间会延迟,因此这些温度曲线更需要被关注(图3)。“高NOx”模式冷态FTP工况的DOC进口温度迅速达到200 ℃,并在整个循环的大部分时间内保持在250 ℃以上。结果,从DEF计量开始,DPF出口的温度在260 s内达到190 ℃。尾管NOx的含量在此点后不久缓慢增加(在此范围内NOx转化率大于97%)。制动NOx比排放(BSNOx)的累积排放量如图4所示。冷态FTP工况的循环尾管NOx排放为0.68 g/(kW·h),冷态FTP工况的 NOx排放转换效率为93%。很高的NOx转化效率归因于较高的排气温度和电涡流(EC)测功器的使用。未来的发动机设计必须补偿在FTP期间由于发动机拖动出现的较低催化器温度。采用停缸也可能是维持高催化器温度的1种方法。在没有缓解拖动影响的情况下,尾管NOx排放量将大大增加。
DPF和SCR出口的热态FTP排气温度如图5所示。对于热态FTP工况,在90 s后启用DEF定量加注。对于绝大部分的冷态FTP工况,SCR平均温度高于200 ℃(对于冷态FTP工况占69%,而对于热态FTP工况则占82%)。试验结果为:对于热态FTP工况,NOx转化效率为95%,机外NOx排放为10.95 g/(kW·h),尾管NOx排放为0.51 g/(kW·h)。最终的复合FTP尾管NOx排放为0.56 g/(kW·h),远高于目前的法规规定的0.27 g/(kW·h)限值。在这项研究中,即使排气温度非常有利,“标准US2010”后处理配置也无法满足所需的性能。除了尾管NOx排放超过目标外,热态FTP工况期间的N2O形成量为0.27 g/(kW·h),是限值的2倍。在此水平形成的N2O相当于额外产生39.95 g/(kW·h)的CO2的温室气体当量。因此,研究人員评估了1种替代的后处理配置。
2.3 NOx转化性能对比
表5示出了采用“高NOx”模式发动机标定时的FTP工况和RMC工况的测试结果。采用“标准US2010”后处理时,尾管NOx排放大大超过了0.27 g/(kW·h)的限值。这归因于很高的机外NOx排放量,以及DEF单点计量加注的局限性。
为了在冷态FTP工况开始时实现非常高的NOx转换效率,有必要在DOC和DPF的上游加装另1个SCR组件。DOC和DPF的热惯性不会延迟上游SCR的起燃。图6示出了在使用“高NOx”模式发动机标定时,冷态FTP工况期间上游和下游SCR组件的进口温度和出口温度。作为第1个后处理组件,上游SCR进口在冷态FTP的前90 s(第1次加速)内达到190 ℃(DEF计量加注的开始),上游SCR温度在160 s内高于200 ℃,且对于其余的冷态FTP,平均基床温度保持在200 ℃以上。上游SCR组件的添加对下游SCR组件的热滞后影响很小。图7示出了“标准US2010”工况和“超低NOx”工况配置时下游SCR热曲线的比较。
加装上游SCR的明显好处是改善了NOx转化的起燃效率。但是,这也仅在Cu/沸石SCR组件的性能与带有分区AMOX的Cu/沸石的性能上有明显区别。在没有AMOX的情况下,大量的NH3将从上游SCR组件中逃逸,然后在DOC/DPF上被氧化。此过程对形成NOx及N2O具有选择性。因此,当“超低NOx”排放后处理系统没有AMOX的情况下,尾管NOx排放和N2O排放更高。尽管铜/沸石区域与有AMOX的铜/沸石区域不相同,但减少的原因可以合理地归因于AMOX功能。“标准US2010”工况下的NH3中床水平可与没有AMOX的上游系统相媲美。Fe/Cu组件具有5.1 cm长的Fe区域和11.4 cm长的Cu区域。但是,对于较高的转化率,不可能完全排除采用较大的催化器尺寸。表5列出了所有“高NOx”燃烧模式时的测试结果。
在理想情况下,应调整目标上下游组件NOx转化率之间的平衡,以平衡尾管NOx排放、热管理和炭烟被动氧化。但是,这要受到在冷态FTP工况开始时需要在上游SCR上建立NH3存储的限制。在FTP循环结束时,经历的高排气温度将限制NH3的存储。DEF喷射系统和混合器的局限性,以及低排气温度不允许在冷态FTP工况启动期间加速NH3加载。这需要在上游SCR处连续提供较高的目标NH3/NOx比(ANR),以维持充足的NH3加载。研究人员对几种DEF剂量标定进行了测试。这些标定导致复合FTP工况尾管NOx排放低于0.27 g/(kW·h),同时保持进入DPF的高NOx浓度。对于这些标定,可以将上游NOx的转化率调整为以将总机外NOx减少到从70%~80%的目标范围,而下游SCR为实现98%的循环,需要提供额外的NOx转化率。
在实际情况下,可能需要平衡上游SCR上的NOx转化水平和DPF中炭烟被动氧化水平,以获得理想NOx质量浓度。在理想情况下,NOx/炭烟质量比的最优值为8或更高。为了实现拟议的超低尾管NOx排放量,还必须降低机外NOx排放(“2027 NOx”排放的发动机标定),并针对上游SCR采取非常积极的DEF配量策略。
2.4 最低尾管NOx目标的实现
如表4所示,“2027 NOx”要求发动机标定的机外NOx排放量比“高NOx”模式标定要低15%~20%。SCR进口和出口温度的最终变化如图8所示。上游SCR的温度略有下降,但是下游SCR在达到起燃温度方面有较长的延迟。这主要归因于改进的“2027 NOx”排放下发动机标定较低的废气流量。结果排气中的潜热更少,因此直到测试循环的后期才实现起燃。即使机外NOx较低,热分布的这种差异也会导致在上游SCR上产生较高的总NOx转化率。冷态FTP工况的NOx排放如图9所示。一旦上游SCR的平均温度高于200 ℃,尾管NOx排放基本持平。在冷态FTP工况进行400 s后,可以观察到几乎100%的NOx被转化。冷态FTP工况下尾管的NOx排放为0.25 g/(kW·h),系统NOx转化率为96.9%,上游SCR占总量的94.5%。在热态FTP工况期间,尾管NOx排放为0.03 g/(kW·h),系统NOx转化率为99.7%(上游SCR的还原效率高达95.6%)。复合FTP工况尾管NOx排放为0.05 g/(kW·h)。即使在上游的铜/沸石配方中观察到如此高的NOx转化率,热态FTP工况的尾管N2O仍为0.12 g/(kW·h),低于0.13 g/(kW·h)的排放限值目标。
上游SCR的转化率不能太高,否则会使进入DPF的NOx含量太低,从而无法支持足够的炭烟进行被动氧化。在热态FTP工况期间,进入DPF的NOx排放为0.17 g/(kW·h),这就要求机外炭烟小于0.021 g/(kW·h),以使炭烟被动优化具有理想的NOx/炭烟比。有几种可能的途径可以降低上游SCR所需的NOx转化率,同时仍能实现超低NOx尾管排放目标。催化剂配方可能需要调整,以实现高NOx转化之前较少的NH3储存。试验基于稳态测试,该测试表明可以采用新的还原剂输送概念,以使DEF剂量加注的尽早开始。这种方法不太可能对冷态FTP工况有很大的改进。因为在第1次加速过程中,上游SCR进口温度从100 ℃迅速升高到200 ℃以上。如果DEF剂量加注从150 ℃开始而不是从190 ℃开始,则只会导致在冷态FTP工况循环中提前15 s开始DEF剂量加注。Harris等已经讨论了高NH3存储量的作用。虽然可以采用其他的热管理措施,如采用电加热器,但这些措施同时会面临相关的燃料罚款和保修问题。
表6列出了机外NOx、尾管NOx和尾管N2O排放的形成情况。这些数据通过“2027 NOx”排放要求下的发动机标定和“超低NOx”排放要求下的后处理系统试验得到。
值得指出的是,在试验开始的500 s内应重点关注尾管NOx的排放(图10),以确定进一步为降低尾管NOx排放所作出的平衡。
由于冷态FTP工况占复合FTP工况排放量的1/7,因此对于0.03 g/(kW·h)的复合FTP工况尾管NOx目标,冷态FTP工况所允许的最大尾管NOx排放必须低于0.19 g/(kW·h)。这将需要在其余的冷态及整個热态FTP工况上实现100%的NOx转化。尽管这个目标不够合理,但在图10中可以清楚地看出,在FTP的冷起动中的前260 s内已经超过了此限值。更为合理的目标(对于0.03 g/(kW·h)的复合FTP工况)是冷态FTP工况不应超过0.07 g/(kW·h),但实际上在开始的85 s内已经超过了此限值。如果目标复合FTP工况尾管NOx排放为0.07 g/(kW·h),则最高允许的冷态FTP工况尾管NOx排放为0.47 g/(kW·h)。如图10所示,这可以通过“2027 NOx”排放要求的机外水平、“超低NOx”排放后处理配置及热曲线来实现。
3 结论
测试结果表明,即使采用高的机外NOx排放(“高NOx”发动机标定),当前DOC+DPF+SCR/AMOX的“标准US2010”排放后处理配置也无法实现美国EPA 2010法规中规定的尾管NOx排放目标,即达到0.27 g/(kW·h)排放限值。
在“标准US2020”排放后处理配置的上游额外放置1个SCR组件可改善SCR起燃,并增加系统NOx转化能力。采用该设计能够在复合FTP工况上实现尾管NOx小于0.27 g/(kW·h),同时尾管N2O还不超过0.13 g/(kW·h)的限值。这使得机外NOx排放水平较2017年水平有显著提高。
由于上游SCR可以降低进入DPF的NOx水平,因此重要的是限制达到所需尾管NOx限值所需的NOx转化水平。当目标尾管NOx排放为当前的0.27 g/(kW·h)限值时,这一点可以得到证明。上游SCR系统的目标是提供充分的NOx转化率,并在DPF上实现炭烟的被动氧化。
采用“超低NOx”排放后处理系统和“2027 NOx”排放要求的发动机标定,可以在整个复合FTP工况和RMC工况期间达到低于0.067 g/(kW·h)的尾管NOx排放。至于热态FTP工况和RMC工况,尾管N2O的排放量低于0.13 g/(kW·h)。
即使采用“超低NOx”排放后处理系统和“2027 NOx”排放要求的发动机标定,如果目标尾管NOx限值为0.027 g/(kW·h),冷态FTP工况最初260 s的累积尾管NOx排放也超过了整个复合FTP期间所允许的尾管NOx排放。当采用当前研究中所测试的发动机标定和后处理硬件时,需要采取其他措施才能达到此尾管NOx排放水平。
在FTP工况的这一区段中,降低尾管NOx排放量的一些潜在方法是:改进SCR配方,在低温(<180 ℃)下实现高于50%的NOx转化率;在达到高NOx转化之前,采用NH3储存更少的SCR配方;较早引入还原剂;改进如电加热器一类的热管理系统;降低发动机机外NOx排放。
[1]JOHNSON T V. Diesel emission control in review[C]. SAE Paper 2010-01-0121.
[2]KAMASAMUDRAM K, CURRIER N W, CHEN X, et al. Overview of the practically important behaviors of Zeolite-based urea-SCR catalysts, using compact experimental protocol[J]. Catalysis Today, 2010,151:212-222.
[3]FEDEYKO J M, CHEN H Y, BALLINGER T H. et al. Development of thermally durable Cu/SCR catalysts[C].SAE Paper 2009-01-0899.
[4]CAVATAIO G, JEN H W, WARNER J R, et al. Enhanced durability of a Cu/Zeolite based SCR catalyst[J].SAE Paper 2008-01-1025.
[5]SHARP C, WEBB C C, YOON S, et al. Achieving ultra low NOx emissions levels with a 2017 heavy-duty on-highway TC diesel engine-comparison of advanced technology approaches[C]. SAE Paper 2017-01-0956.
[6]SHARP C, WEBB C C, NEELY G, et al. Achieving ultra low NOx emissions levels with a 2017 heavy-duty on-highway TC diesel engine and an advanced technology emissions system - NOx management strategies[C].SAE Paper 2017-01-0958.
[7]KAMASAMUDRAM K, HENRY C, CURRIER N, et al. N2O formation and mitigation in diesel aftertreatment systems[C]. SAE Paper 2012-10-1085.