四川盆地元坝地区自流井组页岩储层孔隙结构特征

姜 涛，金之钧，刘光祥，胡宗全，刘全有，刘忠宝，王鹏威，王濡岳，杨 滔，7，王冠平

(1.北京大学 造山带与地壳演化教育部重点实验室，北京 100871； 2.北京大学 石油与天然气研究中心，北京 100871；3.页岩油气富集机理与有效开发国家重点实验室，北京 100083； 4.中国石化 页岩油气重点实验室，北京 100083； 5.中国地质科学院，北京 100037； 6.北京大学 能源研究院，北京 100871； 7.中国石化 河南油田分公司 勘探开发研究院，河南 郑州 450046)

页岩气是主体赋存于暗色泥页岩或者炭质泥岩地层，以及页岩层段内部的砂岩、灰岩等薄夹层中，主要以吸附、游离或溶解状态赋存的天然气聚集，有着资源丰度低、发育面积广、“自生自储”、需要先进的石油工程技术方可商业开采的特点[1-2]。21世纪以来，美国“页岩气革命”的成功，影响了世界能源格局[3]。中国富有机质页岩分布范围广，发育层位多，蕴含着巨大的页岩气资源[4-7]。目前，海相页岩层段已在四川盆地及周缘地区取得重大突破[8-9]，陆相页岩层段在鄂尔多斯盆地延长组、四川盆地元坝地区自流井组也获得了很好的测试产能效果[8,10]，已成为中国重要的油气勘探接替领域之一。

页岩储层的孔隙结构影响着页岩气的赋存相态和储集能力[11-12]，主要研究内容围绕着孔隙的类型、大小、形态、孔体积、比表面积、空间分布以及连通性等方面进行[12-16]。国内外研究页岩储层孔隙结构的技术手段有很多种，主要可分为两大类，一类是利用光学显微镜、透射电子显微镜(TEM)和扫描电子显微镜(SEM)等微区观察技术对泥页岩中的孔隙进行直接观察，获取图像并进行分析，以获得泥页岩中孔隙信息的直接观测法，这种方法观察的区域较小，实验结果的代表性具有一定限制，因而一般只用作定性分析[17-19]；另一类是利用气体吸附、高压压汞和小角/超小角散射等试验方法对页岩样品进行定量分析，获取实验数据并进行分析，以获得泥页岩中孔隙信息的间接测量法。前人研究表明，测量法中的高压压汞法在研究大孔与有效孔隙度测定方面具有一定的优势，而N2吸附在表征中孔方面具有一定的优势，CO2吸附则主要用来表征微孔，而小角/超小角中子散射解释难度大，使用范围有限[17,20-23]。各种方法在孔径表征的范围上有所差异，综合使用才可以更有效地对页岩样品孔隙特征进行刻画。

元坝地区已有多口钻井测试获得页岩气流，但不同井产量及储层含气性差异较大，已有大量研究证实，页岩孔隙形态、大小及连通性等对页岩气富集具有重要影响[24]。为此，本文以元坝地区YL4井自流井组页岩为例，采用总有机碳含量、全岩X衍射、N2吸附-高压压汞孔径联合实验以及氩离子抛光-扫描电镜等多种实验技术方法对孔隙结构进行定量表征，并研究其影响因素。

1 地质背景

元坝地区位于四川盆地北部龙门山北段前缘，北邻米仓山-大巴山前陆冲断带，南接川中低缓构造带[25-27]。研究区从基底形成到晚期造山成盆先后经历了多期构造运动。燕山期以来，受周缘构造运动影响，形成了南部苍溪-巴中低缓构造带、东部通江凹陷、东北部池溪凹陷、通南巴背斜和西北部九龙山背斜，构造变形强度总体较弱[25,27](图1)。

元坝地区自流井组(J1z)为一套三角洲-湖泊相沉积，岩性主要为砂岩、介壳灰岩与泥页岩的不等厚互层，自下而上分为珍珠冲段、东岳庙段、马鞍山段和大安寨段，富有机质页岩主要发育于东岳庙段与大安寨段[28-31](图1c，d)。

图1 四川盆地元坝地区主要钻井平面位置及自流井组页岩层段地层柱状图

2 样品采集与测试

本次研究的13个样品均采自元坝区块南部元陆4井，1—6号为东岳庙段样品，7—13号位大安寨段样品。进行了有机地球化学及岩石矿物组分和储层孔隙结构等方面的实验，具体包括总有机碳含量(TOC)、全岩X衍射(XRD)、N2吸附-高压压汞孔径联合实验和氩离子抛光扫描电镜(FE-SEM)分析。

总有机碳含量(TOC)依据GB/T 19145—2003沉积岩中总有机碳的测定标准，应用CS-200碳硫分析仪完成；全岩X衍射(XRD)依据SY/T 5163—2010沉积岩中粘土矿物和常见非粘土矿物X衍射分析方法在X衍射仪D8 Advance上完成；氩离子抛光扫描电镜(FE-SEM)分析是依据SY/T 5162—2014岩石样品扫描电子显微镜分析方法，应用聚焦离子束扫描电镜Helios 650完成的；N2吸附-高压压汞孔径联合实验依据NB/T 14008—2015页岩全孔径分布的测定压汞-吸附联合法，压汞部分应用微孔结构分析仪AUTO PORE IV 9520完成，吸附部分应用比表面及孔隙率仪JW-BK22完成，根据国标GB/T 19587—2004气体吸附BET法测定固态物质比表面积的规定，页岩样品比表面积计算采用BET方程，在相对压力介于0.05～0.35范围内作BET直线图，求得样品的BET比表面积，并采用BJH法计算孔容特征。

3 实验结果及讨论

3.1 TOC与矿物成分

总有机碳含量(TOC)与全岩X衍射(XRD)的实验测试分析结果显示，东岳庙段样品TOC变化较大，大多数相对较小，低于0.8%，个别样品TOC相对较高，总体介于0.35%～3.03%，平均为1.06%。大安寨段变化相对较小，总体介于0.70%～1.33%，平均为1.00%。矿物组成主要以粘土矿物和石英为主，石英含量介于26.0%～51.0%，平均为36.1%；样品粘土矿物含量最高介于38.8%～67.3%，平均为52.8%。大安寨段样品含有一定量的方解石，个别样品方解石含量较高，最高可达21.3%。

如图2所示，元坝地区孔隙度总体相对较高，大安寨段在0.95%～8.42%，平均3.21%；东岳庙段在1.01%～6.76%，平均3.10%，且大部分样品分布在2%以上，占比达到73.7%和76.0%。由渗透率分布频次图可以看出，渗透率数值分布极不均衡，基质渗透率值极低，显示泥页岩中油气运移主要依赖于裂缝发育，大安寨段和东岳庙段渗透率大于0.1×10-3μm2的样品分别占总数的25.7%和30.8%，则表明这两个层段裂缝不甚发育，油气运移相对困难。

图2 四川盆地元坝地区自流井组页岩样品孔隙度(a)和渗透率(b)频率分布

3.2 陆相页岩储层孔隙类型

氩离子抛光扫描电镜观察显示，研究区陆相页岩储层孔隙空间主要可划分为页岩孔隙与夹层孔隙两大类，页岩孔隙又可以细分为有机质孔、矿物基质孔和微裂缝，夹层孔隙类型则更为多样。

3.2.1 有机质孔

有机质孔是泥页岩中有机质在热裂解生烃过程中形成的孔隙。国内外研究普遍认为有机质孔是页岩储层的主要孔隙类型，是页岩气富集的关键因素之一[20,32-33]。元坝地区自流井组陆相页岩有机质以镜质体和丝质体为主，其次为固体沥青质。氩离子抛光扫描电镜结果表明，不同的显微组分，生孔情况是不同的。由高等植物的木质纤维组织经腐殖化作用和凝胶化作用而形成的镜质体及受丝炭化作用转化形成的丝质体内不发育有机质孔，而受微生物作用的富氢镜质体与固体沥青内均不同程度地发育有机质孔(图3a—c)。有机质孔径主要分布在0.002～2 μm，其中中孔所占比例较大，其对泥页岩的比表面积和孔体积贡献同样较大，因此对页岩气的聚集起着较积极的作用。

3.2.2 矿物基质孔

氩离子抛光扫描电镜观察显示，研究区自流井组陆相页岩发育的矿物基质孔隙主要有粒间孔、粘土矿物间孔、黄铁矿颗粒晶间孔和次生溶孔4类。

粒间孔是研究区页岩中观察到的主要孔隙类型之一，是石英、长石、碳酸盐矿物及粘土矿物(伊利石、绿泥石等)颗粒排列堆积、成岩压实后残留的原生孔隙[19,34-36]。观察分析显示，研究区内主要为矿物颗粒间、矿物颗粒与粘土矿物间发育的微孔隙(图3d—f)，形态多呈三角形、多边形、长条形和不规则状等，孔径范围较大，纳米级、微米级孔隙均有发育，以脆性颗粒和塑性颗粒接触形成为主。由于早期较大孔径的粒间孔隙多被沥青充填，仅残存部分相对较小孔径粒间孔隙，由粘土矿物与刚性颗粒间或粘土矿物杂乱堆积形成一定抗压支撑结构而保存下来。

粘土矿物间孔主要为粘土矿物伊利石之间的微孔隙。当泥页岩孔隙水偏碱性并且富含钾离子时，随着埋藏深度的增加，蒙脱石会向伊利石发生转化，随之体积减小，产生微裂(孔)隙[19,34-36]。研究区自流井组页岩广泛发育粘土矿物间微孔(图3g—i)，主要发育于伊利石片层间、伊利石与云母片层间；另有长度及宽度大小不一的线状孔隙，形态可以有狭缝形、三角形或者多边形，受不同样品有机碳含量多少及孔隙发育程度的控制，孔隙被沥青全充填、半充填、部分充填及未充填均有。该类孔隙的形成是由于埋藏深度的不断增加，早期粘土矿物孔隙度在强压实作用下快速降低，是区内最常见的一种孔隙类型。

次生溶孔是在地下水、粘土转化生H+或有机质脱羧后产生的酸性水作用下溶蚀长石及碳酸盐等易溶矿物而产生的次生孔隙。这类孔隙又可分为粒内溶孔和粒间溶孔(图3j，k)。粒内溶孔孔径相对较小，主要分布在0.05～4 μm；粒间溶孔孔径相对较大，主要分布在1～4 μm，在灰质介壳内见大量溶蚀孔隙发育。

黄铁矿颗粒间孔是环境稳定和介质条件适当的情况下，矿物结晶形成的晶间微孔隙。陆相储层中的黄铁矿多以单晶出现，极少有“草莓状”黄铁矿形成，这一类孔隙发育相对较少(图3l)。

图3 四川盆地元坝地区元陆4井自流井组页岩孔隙类型

3.2.3 微裂缝

泥页岩储层中发育的裂隙系统不仅有利于游离气的富集，同时还是页岩气渗流运移的主要通道，对页岩气的开发起到关键性的作用[37]。根据裂缝的大小划分为宏观裂缝和微观裂缝，其中能够通过岩心观察到的裂缝称为宏观裂缝，主要包括构造裂缝和层间缝；而需借助扫描电镜观察到的裂缝统称为微观裂缝，主要包括微张裂缝与有机质收缩缝等类型(图4)。

图4 四川盆地元坝地区元陆4井自流井组页岩储层微裂缝类型

通过扫描电镜及岩心观察分析进行统计，可以看出元坝地区陆相页岩储集空间类型主要是以矿物基质孔隙为主，有机质孔次之，微裂缝局部发育(图5)。

图5 四川盆地元坝地区自流井组页岩各类孔隙发育频次分布

3.3 陆相页岩孔径分布特征

受实验手段限制，需要通过多种方法对页岩孔隙结构进行分段表征，再联合才可以更准确地对陆相页岩孔隙结构进行表征[12,19,38]。因此本文通过N2吸附对微孔和中孔进行表征，应用高压压汞结果对宏孔进行表征，通过两种实验结果的综合以提高陆相页岩气全孔径表征的精度。

3.3.1 基于高压压汞实验的陆相页岩孔径分布特征

高压压汞曲线可以很好地反映较大页岩孔隙发育特征，通过元坝地区元陆4井样品的进-退汞曲线可以看出，东岳庙段与大安寨段的压汞曲线有着明显不同(图6)。大安寨段在低压部分(p<0.2 MPa)，进汞量随压力增大而增大，当压力达到0.2 MPa左右时，进汞量增加减缓，这一压力范围主要发育的是大于6 μm的孔隙；在压力介于0.2～0.3 MPa时，进汞量较少，说明这一压力范围孔隙发育较少。在压力大于0.3 MPa时，进汞量又开始随着压力的增加而增加，说明该层段页岩中存在大量的中孔。在退汞阶段可发现进退汞体积差很大，说明其内开放性孔隙较少，孔隙连通性也相对较差。

图6 四川盆地元坝地区自流井组页岩压汞曲线

东岳庙段在低压部分(p<0.2 MPa)，进汞量随压力增大而增大，当压力达到0.2 MPa左右时，进汞量增速减缓，这一压力范围主要发育的是大于6 μm的孔隙；在压力介于0.2～14 MPa时，进汞量较少，说明在这一压力范围内孔径在95～6 000 nm的孔隙基本不发育。在压力大于14 MPa时，进汞量出现增加的趋势，达到110～170 MPa又出现少量进汞，孔径在7～12 nm的孔隙也发育较少，随后进汞量再次增加。在退汞阶段，进退汞体积差相对较小，所以开放性孔隙也相对较多，连通性较好。总体上看，元坝地区陆相页岩储层存在一定量的宏孔发育。

依据高压压汞结果，可得到页岩样品的孔径分布曲线，如图7所示。样品孔径分布曲线存在多个峰值，主要峰值存在于3～30 nm，东岳庙段第二个峰值位于1～30 μm，大安寨段则是一直有峰值存在。这说明自流井组页岩的孔体积主要是由3～30 nm范围内的中孔贡献，其次是宏孔，大安寨段宏孔比东岳庙段更为发育，孔径分布也更为均匀，对孔体积的贡献也更大。

图7 基于高压压汞法建立的四川盆地元坝地区自流井组页岩孔径分布曲线

3.3.2 基于N2吸附实验的陆相页岩孔径分布特征

N2吸附实验可以分析相对较小的页岩孔隙特征。通过对样品进行N2吸附实验得到其吸附-脱附曲线。从图8a中可以看出，页岩样品的N2吸附曲线在形态上略有差异，但整体上都呈现反“S”型。在相对压力较低时(0

图8 四川盆地元坝地区自流井组页岩N2吸附曲线(a)与孔径分布(b)

在相对压力较高时(p/p0>0.3)，吸附等温线和解吸等温线发生分离，此时形成滞后回线。从滞后回线环状的宽窄可以看出，大安寨段样品明显宽于东岳庙段样品，说明孔径尺寸分布越均匀且分布范围也更宽。依据国际理论与应用化学联合会的分类标准，自流井组样品的滞后回线形态与H3型回线接近，兼有H4型特征。这种滞后回线表明页岩样品中主要发育平行板状的狭缝型孔隙，同时含有少量的墨水瓶型孔。这种孔隙连通性较好，有利于页岩气的渗流和开发。

依据N2吸附实验结果，得到页岩样品的孔径分布曲线，如图8b所示。孔体积变化率随孔径增大而下降，主要在3～30 nm范围内变化明显，说明孔体积主要是由该范围内的孔隙所提供，与高压压汞法得出的结论相一致。

3.3.3 陆相页岩全孔径表征

N2吸附和高压压汞两种方法的结果结合经计算处理得到页岩全孔径分布特征(图9)。东岳庙段中值孔径介于3.70～9.70 nm，平均值为6.33 nm，孔体积介于0.006 65～0.012 55 cm3/g，平均值为0.009 23 cm3/g，比表面积介于3.497～8.780 m2/g，平均值为5.882 m2/g；大安寨段中值孔径介于6.80～18.80 nm，平均值为11.94 nm，孔体积介于0.009 99～0.013 55 cm3/g，平均值为0.011 32 cm3/g，比表面积介于2.206～6.918 m2/g，平均值为3.987 m2/g。东岳庙段页岩孔径分布主要以中孔发育为主，平均占比最高50.0%～59.5%，主要为孔径在10～50 nm的孔隙；其次是微孔，占比27.2%～31.2%，主要发育孔径在1～2 nm的孔隙；宏孔发育较少，仅占比11.0%～20.4%。大安寨段孔径分布表现出来的特征则是中孔为主，占比为48.9%～62.7%，发育范围同样以孔径10～50 nm的孔隙为主；大孔其次，占比为23.2%～41.1%，主要发育孔径在1～5 μm的孔隙；而微孔占比最少，仅为10.0%～14.4%。由此可见，研究区陆相页岩的主要以中孔发育为主，大安寨段与东岳庙段相比，由于微孔比例偏低，宏孔比例偏高，所以中值孔径与孔体积较大、比表面积相对较小。这可能与大安寨段内方解石含量较高，易产生较大的次生溶蚀孔、缝提高了孔体积，以及伴随生烃作用形成的可溶有机质堵塞了相对较小的孔隙有关，这样的孔径分布类型较有益于游离气的富集。

图9 四川盆地元坝地区自流井组页岩孔径分布特征

3.4 孔隙结构参数与TOC及矿物组成的关系

通过对研究区陆相页岩储层孔隙结构参数(孔体积、比表面积)与TOC、脆性矿物和粘土矿物含量进行相关性分析(图10)可知，两层段孔体积和比表面积与TOC呈负相关或无关(图10a，d)，这与海相页岩储层明显不同。海相页岩储集空间主要以有机质孔为主，Ⅰ型干酪跟，较高的TOC含量，适中的有机质成熟度，这些良好的配置决定了有机质孔的大量生成，所以海相页岩的孔体积和比表面积与TOC呈很好的正相关关系[33]。而陆相页岩储集空间以矿物机质孔隙为主，Ⅱ-Ⅲ型干酪根，TOC含量偏低，处于成熟阶段，有机质多为镜质组和惰质组，其内不发育有机质孔隙(图3b)，以及低成熟度页岩受演化生烃过程中生成的可溶有机质占居孔隙及吸附位的影响[39-40]，造成了孔隙的降低，所以呈无关或负相关。

图10 四川盆地元坝地区自流井组孔隙结构参数与TOC、矿物含量关系

与粘土矿物含量呈明显的正相关(图10b，e)，也证实了前文所述的陆相页岩孔隙类型主要以粘土矿物间孔为主，大安寨段相关性比东岳庙段差，主要是由于碳酸盐矿物和有机质含量所影响，因此，东岳庙段的孔体积和比表面积主要由粘土矿物决定，而大安寨段则并不是受某种单一因素主控。两个层段的孔体积和比表面积均与脆性矿物含量呈明显的负相关(图10c，f)，主要由于脆性矿物的增加降低了粘土矿物的含量，同时也使得孔体积和比表面积下降。

4 结论

1)四川盆地元坝地区自流井组富有机质页岩主要发育于东岳庙段和大安寨段，陆相页岩储层孔隙类型特点为矿物基质孔为主，有机质孔次之，微裂缝局部发育。

2)通过N2吸附和高压压汞两种方法确定了两层段陆相页岩的孔隙结构特征，陆相页岩的主要孔径分布区间为10～50 nm的中孔，受有机碳含量与碳酸盐矿物含量影响，与东岳庙段相比，大安寨段微孔比例偏低，宏孔比例偏高。这样的孔径分布类型较有利于游离气的富集。

3)陆相页岩孔体积和比表面积与TOC呈现负相关或无相关，这主要是由于陆相页岩有机质多为高等植物的木质纤维组织经演化形成的镜质体和丝质体，其内不发育有机质孔，只有富氢镜质体与固体沥青内发育有机质孔，孔径变化较大；与粘土矿物含量呈明显的正相关关系证明了陆相页岩储层主要孔隙类型为粘土矿物间孔。粘土矿物决定了东岳庙段的孔隙结构特征，而大安寨段则并不是受某种单一因素主要控制。