核电用ERNiCrMo-3熔敷金属组织及力学性能研究

唐雪 玉昆 蒋力 叶祥熙 徐长征 李志军

摘要：对采用钨极氩弧焊方法（GTAW）获得的ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属进行微观组织表征及力学性能测试。结果表明，熔敷金属微观组织由粗大的柱状晶组成，不同柱状晶内分布树枝晶、等轴晶等亚晶，枝晶间析出Laves相、NbC/TiN和针状δ相;在熔敷金属厚度方向上，硬度从底部到顶部呈现逐渐减小的趋势。熔敷金属中多种析出相未对冲击及拉伸性能产生不利影响。

关键词：ERNiCrMo-3;熔敷金属;硬度;冲击性能;拉伸性能

中图分类号：TG422.3     文献标志码：A     文章编号：1001-2003（2021）07-0043-07

DOI：10.7512/j.issn.1001-2303.2021.07.08

0    前言

ERNiCrMo-3是工程中广泛应用的一种镍基高温合金焊材，主要用于625等镍基合金及异种金属的焊接。ERNiCrMo-3组织由奥氏体构成，从低温到高温都具有优异的强度、疲劳性能和耐腐蚀性，已应用于船舶设备、航空航天、化学加工、核电等领域[1-6]。因其优异的耐高温及耐蚀性，还应用于压水堆和高温气冷堆的蒸汽管道和控制棒等关键部位的焊接[7-9]，在高温气冷堆中，ERNiCrMo-3熔敷金属的工作温度为一回路的氦气出口温度750 ℃，因此ERNiCrMo-3熔敷金属的性能决定了反应堆的可靠性。

ERNiCrMo-3的焊接方法主要有钨极氩弧焊（GTAW）、惰性气体保护焊、埋弧焊等。不同于其母材的均匀组织，ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属的显微组织特征是不规则的晶界，大量的枝晶，存在Mo、Nb、Ni和Cr的偏析，以及具有各种形状和尺寸的多种析出相（如γ、Laves、MC等）[10-11]。相关研究表明，在高温下还可观察到ERNiCrMo-3组织中会析出γ'、γ''、δ、M6C、M23C6[8，12-15]。目前ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属微观组织对其力学性能的影响还未完全了解。Lee[16]等人研究了ERNiCrMo-3焊缝金属中Nb和Mn的含量对迁移晶界（MGB）的析出性质和失塑裂纹（DDC）现象的影响，发现在基体硬化和多道次焊接产生的强约束拉应力作用下，Nb在MGB上快速扩散，析出大量的NbC，当NbC生长到与MGB上的奥氏体基体不共格时，形成微孔洞，约束拉应力引起的微空洞聚结和进一步扩展导致了DDC现象。Silva[11]等人阐述了一种新的ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属的凝固路径，但未对力学性能进行研究。Wang[17]等人研究了GTAW制造的ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属内部位置对其组织及力学性能的影响，认为硬度与枝晶间距、Laves数量有很好的相干性，但该研究将焊态组织析出相只分为灰色基体相与亮白色Laves相两种，对Laves相的定量不清，其组织与力学性能的关系亟待阐明。Korrapati[18]等人研究了ERNiCrMo-3焊接接头的组织及力学性能，发现硬度峰值出现在焊缝与热影响区界面处，拉伸断裂发生在焊缝区，更加说明需要重点关注焊缝熔敷金属的组织及性能。

综上所述，关于ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属的已有研究主要集中于组织表征，不同成分、焊接方式对焊缝金属单一性能的影响，其中析出相的组成及力学性能的研究尚有争论及欠缺，且焊缝的冲击性能尚未有报道（控制棒部件焊缝承受冲击载荷）。文中基于反应堆的应用特点，对ERNiCrMo-3熔敷金属组织及硬度、拉伸和冲击性能进行研究，为完善ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属的组织性能特性提供分析依据。

1 试验材料及方法

以ERNiCrMo-3焊丝作为研究对象，其化学成分和焊接工艺参数分别如表1、表2所示。采用鎢极氩弧焊将ERNiCrMo-3焊丝熔敷于碳钢坡口面上，熔敷的三层金属作为隔离层（厚度≥6 mm）。将隔离层加工成坡口，如图1所示，在坡口内进行多层多道焊，制备厚度（T）为19 mm的熔敷金属板。

对熔敷金属板进行射线检验合格后切取试样。横向切取尺寸为15 mm×19 mm×5 mm的金相试样和硬度试样，最大表面垂直于焊接方向;在靠近熔敷金属板上表面并排切取3个尺寸为55 mm×10 mm×10 mm 的V形缺口夏比冲击试样;沿焊接方向在熔敷金属上切取4件尺寸为40 mm×10 mm×2 mm的片状拉伸试样。

将切取的金相样镶样后经过400#、800#、1200#、2000#砂纸磨光，然后采用0.05 μm颗粒的抛光液进行10 min抛光处理，在5 V恒定电压下使用10%草酸溶液对其进行30～60 s的电解腐蚀，得到金相样品。通过光学显微镜（OM，Axio Imager M2m）和配备有能量色散光谱仪（EDS）的扫描电子显微镜（SEM，Carl Zeiss Merlin Compact）进行形貌和组成分析。在金相样上切取薄片样品，并在-30 ℃的5%乙醇+5%高氯酸的混合溶液中进行电化学抛光（TenuPol-5），获得透射分析试样。通过透射电子显微镜（TEM，Tecnai G2 F20 S-TWIN）对薄片样品进行显微结构分析。使用维氏显微硬度测试仪（Zwick/RoellZHVμ-S）在500 gf载荷及15 s保持时间下，沿金相样品的中心线在距离焊缝底部不同高度处测试硬度值，同一高度处测试3点硬度。使用电子示波摆锤冲击试验机（Zwick RKP 450）进行室温冲击试验。使用250 kN万能材料试验机（ZWICK Z250TEW）对熔敷金属进行室温与750 ℃拉伸试验，弹性阶段拉伸速率为0.09 mm/min，塑性阶段拉伸速率为0.9 mm/min。

2 结果及讨论

2.1 熔敷金属微观组织

ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属金相组织如图2所示。由图2a可知，焊接熔池冷却方式为非平衡凝固，因此ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属微观组织由树枝晶、胞状晶以及等轴晶等亚晶组成[19]。不同取向的亚晶由凝固晶界分隔，然而因凝固晶界上析出相较少，在金相图中不易观察，在图2b中只能观察到部分晶界。此外，在层与层之间，微观组织存在层状偏析带（图2a虚线内部），该偏析带及其以上一定区域内枝晶间隙相对较小，黑色细小颗粒更加密集。进一步放大观察倍数可见枝晶区域相比枝晶间颜色更深（见图2b），在枝晶间区域分布着黑色细小颗粒，应为析出相。

通過SEM和EDS进一步分析了熔敷金属的微观结构（见图3、图4）。由图3可知，析出相（亮白色颗粒）全部存在于枝晶间。由图4可知，其中有大于1 μm不规则流体状析出相富含Nb、Mo，该结果与其他研究中报道的Laves相的特征非常吻合[11-13]。

Laves具有与Pt2Mo相同的A2B型结构，其中A为Ni、Fe或Cr，B为Nb、Mo或Ti[14，15，20]。表3中的EDS成分也说明了部分相中Ni、Cr的原子百分比之和与Nb、Mo、Ti的原子百分比之和的2倍较为接近，且C含量低于基体。因此，判定本研究中亦存在Laves相。由于SEM电子束光斑半径可能大于Laves相的宽度，所以受基体成分影响，Ni、Cr的原子百分比偏高，原子百分比偏差见表3。尺寸小于1 μm的颗粒相经TEM推断为NbC/TiN（见图5），除富含C外，还富含Nb、Mo和Ti、N[14，15，20]（见图4），是唯一存在于晶界上的析出相（见图3c）。在枝晶间区域还能观察到针状析出相，其宽度约为100 nm，富含Nb、Mo（见图4），与其他报道中的δ相的组成特征非常吻合[12，21-24]，但由于其尺寸太小，无法用EDS对其定量分析。

2.2 熔敷金属硬度演变及分析

熔敷金属硬度随着厚度变化曲线如图6所示。可以看出，从底部到顶部，熔敷金属硬度逐渐降低。其中，距离熔敷金属顶部6 mm、12 mm处为偏析带区域，其硬度值高于相邻区域。

从大量不同熔敷高度处的SEM形貌图中分别选取一张典型代表图（见图7），可以观察到枝晶间距从顶部到底部明显减小。枝晶间距依次为37 μm、18 μm、14 μm。这是因为随着熔敷高度的增加，后一层熔敷金属将前一层完全重熔，散热速度变慢，过冷度加剧，合金固液界面前沿实际温度曲线与液相线相交距离变大，界面上凸起部分能够深入液体内部的距离变长，枝晶变大，枝晶间距也随之增加[19]。结合图6、图7，说明硬度变化与枝晶间距存在负相关关系，此结果与其他报道一致[17，25]。

在距离熔敷金属顶部6 mm、12 mm处的偏析带是由焊接熔池凝固速度变化引起的，此区域凝固界面液体金属成分分布不均，导致其组织不均。偏析带区域枝晶间距突然变小（见图2a），使得硬度增加。

2.3 熔敷金属冲击性能及断口分析

熔敷金属室温平均冲击功为160 J，可见其冲击韧性较好。采用SEM对ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属的冲击断口形貌进行表征，如图8所示。冲击断口包含纤维区与剪切唇，纤维区粗糙不平（见图8a）。进一步观察发现纤维区微观组织以等轴韧窝为主，说明塑性较好，且在大量韧窝内部发现第二相粒子或夹杂物（见图8b）。细小的第二相粒子均匀分散在合金中，会阻碍位错运动，提高强度，体积较大的第二相粒子或杂质可能成为起裂源。图8c的纤维区中有少量的抛物线状拉长韧窝。说明冲击过程中主要受正应力作用，并伴随少量撕裂应力。

2.4 熔敷金属拉伸性能及断口分析

ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属室温及750 ℃高温拉伸性能如图9所示。由图9可知，室温（RT）下，熔敷金属平均延伸率39.4%，平均抗拉强度769.5 MPa，平均屈服强度550 MPa;750 ℃高温（HT）下，熔敷金属平均延伸率43.45%，平均抗拉强度448.5 MPa，平均屈服强度359 MPa，达到ASME II-D篇中母材UNS N06625的标准。与室温拉伸相比，熔敷金属高温拉伸强度下降，延伸率有所上升，平均屈强比略微下降。

ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属的室温和高温拉伸断口形貌如图10所示。由图10a可知，在低倍数下，室温拉伸断口大部分区域呈现纤维状，约3/8区域为厚大剪切唇，断口十分不平整，可观察到试样存在颈缩现象，是韧性断裂。由图10b、10c可知，ERNiCrMo-3焊丝熔敷金属纤维区的室温拉伸断口高倍组织主要为大小不一的韧窝，韧窝内部含有第二相粒子，在大量韧窝中偶尔夹杂一些小面积、较光滑的准解理表面。出现该准解理表面是由于大颗粒脆性相（Laves相）的存在隔裂了基体的连续性，合金在Laves相处易造成应力集中，易产生裂纹及扩展，导致材料的局部快速断裂。由图10d～10f可知，在高温下，断口全是纤维区，几乎看不见剪切唇，与高温屈强比的下降一致。与室温相比，高温下拉伸断口韧窝的深度和直径都明显增加，说明塑性提高，与延伸率结果一致。高温拉伸断口纤维区存在成片的准解理面，准解理面积明显大于室温拉伸断口纤维区，说明高温拉伸在最后的快速断裂时期的断裂速度大于室温，对应强度的下降，此时的成片准解理面不是由Laves脆性相对基体延展性的破坏而产生，而是由于温度升高导致的位错运动在晶界处塞集，导致穿晶断裂。温度的升高使得合金的位错激活能增加，微孔更易聚集，屈服强度减小，塑性提高，因此高温下已看不见剪切唇。该熔敷金属室温与高温拉伸断裂模式均为微孔聚集性韧性断裂。

3 结论

采用GTAW焊接对ERNiCrMo-3焊丝进行了对接坡口多层多道焊，并研究了其熔敷金属的组织及力学性能，结论如下：

（1）熔敷金属微观组织以枝晶为主，析出相在枝晶间析出，主要为Laves相、NbC/TiN和针状相。

（2）从底部到顶部，熔敷金属的硬度趋于降低，硬度值与枝晶间距负相关。

（3）熔敷金属室温冲击功平均值为160 J，冲击断口包含纤维区和剪切唇，纤维区布满等轴韧窝，冲击性能较好。

（4）熔敷金属室温及高温拉伸性能达到母材标准，室温及高温拉伸断裂模式为微孔聚集性韧性断裂。高温拉伸强度降低，延伸率增加，与其断口组织剪切唇的消失、韧窝的变深变大一致。

参考文献：

Ruiz-Vela J I，Montes-Rodríguez J J，Rodríguez-Morales E，et al. Effect of cold metal transfer and gas tungsten arc welding processes on the metallurgical and mechanical properties of Inconel®625 weldings[J]. Welding in the World，2019，63（2）：459-479.

Ozgun O，Gulsoy H O，Yilmaz R，et al. Injection molding of nickel based 625 superalloy：Sintering，heat treatment，microstructure and mechanical properties[J]. Journal of Alloys and Compounds，2013（546）：192-207.

Oliveira M，Couto A，Almeida G，et al. Mechanical Behavior of Inconel 625 at Elevated Temperatures[J]. Metals，2019，9（3）：301.

Shankar V，Rao K，Mannan S L. Microstructure and mechan-ical properties of Inconel 625 superalloy[J]. Journal of Nuclear Materials，2001，288（2）：222-232.

Zhou Y P，Hao P F，Zhang X W，et al. Numerical investi-gations of thermal mixing performance of a hot gas mixing structure in high-temperature gas-cooled reactor[J]. Nuclear Science and Techniques，2016，27（1）：23.

呂刘帅，张小春，苏博，等. 镍基合金压力容器环形焊缝残余应力数值模拟与失效应力分析[J]. 核技术，2019，42（7）：70-78.

张茂龙. 压水堆核容器中的镍基合金焊接[J]. 锅炉技术，1995（8）：15-20.

郭利峰. 核电焊接材料的国产化与标准化探讨[J]. 焊接，2011（8）：61-64.

罗英，郑浩，邱天，等. 核级主设备焊接技术探讨及展望[J]. 电焊机，2020，50（9）：194-201.

Sundararaman M，Kumar L，Prasad G E，et al. Precipitation of an intermetallic phase with Pt2Mo-type structure in alloy 625[J]. Metallurgical and Materials Transactions A：Physical Metallurgy and Materials Science，1999，30（1）：41-52.

Silva C C，Miranda H C，Motta M F，et al. New insight on the solidification path of an alloy 625 weld overlay[J]. Journal of Materials Research and Technology，2013，2（3）：228-237.

Mu Y，Wang C，Zhou W，et al. Effect of Nb on δ Phase Precipitation and the Tensile Properties in Cast Alloy IN625[J]. Metals，2018，8（2）：86.

Tian Y，Gontcharov A，Gauvin R，et al. Effect of heat trea-tment on microstructure evolution and mechanical properties of Inconel 625 with 0.4wt% boron modification fabricated by gas tungsten arc deposition[J]. Materials Science and Engineering：A，2017（684）：275-283.

Cieslak M J，Headley T J，Romig A D，et al. A melting and solidification study of alloy 625[J]. Metallurgical Transactions A，1988，19（9）：2319-2331.

Xu F，Lv Y，Liu Y，et al. Effect of Heat Treatment on Microstructure and Mechanical Properties of Inconel 625 Alloy Fabricated by Pulsed Plasma Arc Deposition[J]. Physics Procedia，2013（50）：48-54.

Lee D J，Kim Y S，Shin Y T，et al. Contribution of precipitate on migrated grain boundaries to ductility-dip cracking in Alloy 625 weld joints[J]. Metals and Materials International，2010，16（5）：813-817.

Wang J F，Sun Q J，Wang H，et al. Effect of location on microstructure and mechanical properties of additive layer manufactured Inconel 625 using gas tungsten arc welding[J]. Materials Science and Engineering：A，2016（676）：395-405.

Korrapati P K，Avasarala V，Bhushan，et al. Assessment of Mechanical Properties of PCGTA Weldments of Inconel 625[J]. Procedia Engineering，2014（75）：9-13.

黄继华. 焊接冶金原理[M]. 北京：机械工业出版社，2015.

Dubiel B，Sieniawski J. Precipitates in Additively Manufactured Inconel 625 Superalloy[J]. Materials，2019，12（7）：1144.

Liu D，Zhang X，Qin X，et al. High-temperature mechanical properties of Inconel-625：role of carbides and delta phase[J]. Materials Science and Technology （United Kingdom），2017，33（14）：1610-1617.

Evans N D，Maziasz P J，Shingledecker J P，et al. Microst-ructure evolution of alloy 625 foil and sheet during creep at 750 ℃[J]. Materials Science and Engineering：A，2008，498（1）：412-20.

Suave L M，Cormier J，Villechaise P，et al. Microstructural Evolutions During Thermal Aging of Alloy 625：Impact of Temperature and Forming Process[J]. Metallurgical and Materials Transactions A，2014，45（7）：2963-2982.

Kusabiraki K，Araie S I，Hayakawa I，et al. Precipitation and Growth of δ Phase in Ni-l5Cr-8Fe-6Nb Alloy[J]. Tetsu-to-Hagane，1992（78）：1745-1752.

劉琳，王帅，武玉栋，等. Nb元素对镍基焊条熔敷金属性能影响的研究[J]. 焊接技术，2020，49（7）：68-73.