太湖地区气溶胶光学特征分析

宋童艾 王静,2* 于兴娜,2 王焱 陈彦颖 高颖 闫景瑞

(1 南京信息工程大学大气物理学院，南京 210044； 2 南京信息工程大学中国气象局气溶胶与云降水重点实验室， 南京 210044； 3 南京信息工程大学大气科学学院，南京 210044)

引言

大气气溶胶的光学特性及来源分布已经成为气候和环境变化的研究重点之一[1-3]。气溶胶光学厚度(AOD)、Angstrom波长指数(AE)、吸收性光学厚度(AAOD)、吸收性波长指数(AAE)、单次散射反照率(SSA)、非对称因子(ASY)、气溶胶粒子谱分布、复折射指数实部(RRI)和虚部(IRI)等光学参数用于研究气溶胶气候效应并评估大气污染程度[4-9]。基于不同的气溶胶光学参数特性，可对气溶胶进行分类研究。刘状等[10]反演我国中东部地区的AOD，通过K均值聚类算法(K-means)，对其时间序列进行分析。Li等[11]利用K-means法将中国地区的气溶胶分为10类典型的细模态和粗模态气溶胶模型。Chen等[12]提出一种简单的图形方法，基于全球气溶胶监测网(AERONET)的AOD产品将气溶胶分为6类，能够分辨不同情况下气溶胶的变化特征。

为了对区域气溶胶种类进行更细致划分，确定不同类型气溶胶各个光学参数的分类阈值，需要对长时间序列的观测数据进行重新挖掘。基于多元统计分析可以对气溶胶粒子的多个光学参数进行聚类分析和判别分析，从而更精确地确定不同类型气溶胶的分类边界，构建多参数化气溶胶模型[13-14]。针对我国以混合污染形态为主的霾气溶胶粒子，聚类分析可对不同种类气溶胶光学参数阈值进行定量化估计，对不同类型气溶胶的占比进行统计[13]。

本文利用AREONET的V3反演算法气溶胶反演产品，分析太湖站大气气溶胶光学参数(AOD、AE、SSA、ASY、体积谱分布和复折射指数RI)的分布特征，并基于马氏距离聚类分析的方法对气溶胶进行分类，确定太湖地区不同成分气溶胶的贡献率。

1 站点及数据描述

太湖位于长江东部沿海区域(图1)。太湖站 (31.42°N，120.22°E)的气溶胶光学反演数据来自AERONET网站(https://aeronet.gsfc.nasa.gov/)，由于某些年份数据缺测，本文选取2007-2010年连续观测数据，讨论太湖站气溶胶光学特性时间变化特征。其中AOD (500 nm)、AE(440～870 nm)、AAOD(440 nm)、AAE以及SSA(440 nm)、ASY、气溶胶粒子谱分布、RI(675 nm)等均采用的是Level 2.0数据产品，经过了前后视场的校准，去除了人为影响和云的影响[15-16]。从气象共享服务网站(https://www.wunderground.com)整理出离太湖站最近的上海虹桥机场历史气象要素的月均值。下文中关于季节的划分为春季为3—5月，夏季为6—8月，秋季为9—11月，冬季为12月至次年2月。

图1 太湖地区站点位置(a)及信息(b)

2 马氏聚类分析法

马氏距离(Mahalanobis distance)表示点与一个分布之间的距离，是一种计算两个未知样本集的相似度的方法[17]。它不受量纲的影响，两点之间的马氏距离与原始数据的测量单位无关，可排除变量之间相关性的干扰。x=(x1,x2,…,xn)T为一个n维向量，样本的总体均值为m=(m1,m2,…,mn)T，则马氏距离d的表达式如下：

(1)

其中,S为协方差矩阵，被定义为：

S=E[(xi-mi)(xj-mj)]T

(2)

其中，E为期望,i为行，j为列。

本文根据Patrick Hamill等[13]给出的典型区域气溶胶类型的参考质心(表1)，将太湖站2005—2016年的5个气溶胶光学数据(AE、AAE、SSA、RRI和IRI)马氏化，利用最小马氏距离进行K-means聚类，得到城市工业、生物质燃烧、混合、沙尘和海洋5类气溶胶，并根据聚类结果计算太湖地区5类气溶胶成分所占比率。

表1 5个参考簇的质心[13]

3 结果与讨论

3.1 光学特性年变化特征

整体的年分布特性中(图2)，细模态的气溶胶粒子占主导，AOD和AE年均值分别为0.76、1.1。SSA的年分布较集中(图2c)，年均值为0.90。气溶胶的散射作用的影响在总消光中的影响年变化范围小，对比中国东北4个地区SSA，同鞍山地区的均值(0.89)接近，比沈阳地区(0.84)、本溪地区(0.81)、抚顺地区(0.84)大，太湖站气溶胶粒子的散射特性比东北地区强[18]。ASY平均值为0.72, 表明太湖地区气溶胶前向散射影响占的比重稍大。

图2 2007—2010年太湖站气溶胶光学特征:(a)AOD,(b)AE,(c) SSA,(d) ASY (黑色虚线表示4年平均值，折线表示年均值变化)

3.2 季节变化特征

AOD季节均值夏季最大(1.29)，冬季最小(0.67) (表2)。这个结果与北京的观测相似[19]。结合气象要素(图3)分析可知，由于太湖地区夏季水汽含量较高，相对湿度最大，同时夏季高温加速水气相互作用，太湖水体中的可溶性成分会随着水汽进入到大气中，进而导致吸湿性的气溶胶粒子的吸湿性增长，引起夏季AOD变大。太湖AOD峰值比北京地区的高大约0.4[19]。

图3 2007—2010年太湖站月平均温度(a)、相对湿度(b)年变化

表2 2007—2010年太湖站AOD和AE季平均值

AE春季最小(0.99)，秋季最大(1.31)。夏秋季节以粒径较小的细模态为主，秋季太湖的气溶胶以城市工业型气溶胶占主导地位[19]。春季AE<1.0，气溶胶粗模态占主导地位，AE值大于在坎普尔(工业城市，位于印度北部)对应的观测值(0.6)[20]，且大于春季的中国北方的半干旱地区(0.7)[21]。我国北方大部分地区春季沙尘污染严重，粗模态粒子占主导，导致AE值很小。太湖所在的长江三角洲地区以工业城市气溶胶为主[22]，春季受北方长距离传输的沙尘粒子影响较小，该区域的AE值大于北方半干旱地区。

Dubovik 等[23]发现城市工业和生物气溶胶会导致SSA的减少，而沙尘气溶胶增加会导致SSA的增加。Bergstrom等[24]建议可根据SSA对应光谱区分气溶胶类型。太湖SSA春季随波长增加而增大，夏季相反(表3)，这与春季沙尘天气的高发有关[19, 25-26]。冬季SSA平均值(0.89)均低于其他3个季节，可能与冬季城市黑碳气溶胶吸收性强[24]有关。SSA的变化受地理位置，燃料类型，远程运输和天气状况等因素影响[27-28]。由于太湖地处长江三角洲地区，受到工业区排放的大气污染物[29]、周围环境以及气溶胶自身结构的影响[28]，使得粒子性质变化较大。太湖SSA(440 nm)年平均值为0.91，接近于墨西哥城和卡普尔中获得的平均值(0.9)[30]，而且比马里兰州(0.96)和巴黎(0.93)稍低[31]。太湖地区的吸湿性气溶胶主要为生物质燃料和化石燃料的不完全燃烧，以及汽车尾气释放的黑碳类气溶胶[28]，导致了这样的差异。在夏季、秋季和冬季ASY的平均值随波长增加而减小，类似于在光州、白滨、诺托测量得到的结果[32]。RRI在春季(1.48)和冬季(1.47)的平均值要高于其他的2个季节(表4)。IRI在春季、秋季和冬季随波长的增加而减少，夏季均值最高(0.013)，随着波长的增加呈现增加趋势。

表3 2007—2010年太湖站SSA、ASY随波长的季平均值

表4 2007—2010年太湖站RRI、IRI随波长的季平均值

3.3 体积谱分布特征

太湖的气溶胶体积谱分布呈双峰结构(图4a)。细模态(半径<0.6 μm)中粒径的峰值约为0.26 μm(夏季)，粗模态(半径>0.6 μm)中粒径的峰值分别为2.24 μm(春季)、2.94 μm(夏季)，秋季和冬季的峰值半经约3.8 μm。春季粗模态占主导地位，夏季和秋季细模态占主导。结合表3、表4可以看出夏季细模态占主导的气溶胶具有较高的SSA以及较小的RRI，气溶胶粒子有明显的吸湿性增长。不同AOD对应不同粒子谱的分布特征(图4b)，细模态气溶胶粒子占主导，在AOD>1.0严重污染的条件下时，粒子体积谱明显增加。细模态中粒径随着AOD的增加变大，所对应的体积浓度峰值也随之增大。

图4 2007—2010年太湖站不同季节(a)和不同AOD范围(b)气溶胶体积谱

3.4 吸收性光学特征

根据AAOD和AAE可对气溶胶进行分类[33](图5a)：第1类：0.00.2，AAE<1.0，代表了大气消光性的气溶胶粒子可能以外部具有涂层的黑碳气溶胶为主。太湖站以混合型气溶胶所为主，AAOD均值为0.08，AAE均值为1.51。AAE值越大时，说明此地区的吸收性气溶胶主要由有机物燃烧产生。AAE接近1，表明此地区的吸收性气溶胶主要是黑碳气溶胶[34]。从图5b中可以看出，B 区和C 区的数量分布较多，太湖站气溶胶以城市及工业排放的气溶胶和生活物质燃烧产生的气溶胶居多，以混合型气溶胶为主。A 区有少量的分布，说明沙尘气溶胶在太湖站不占主导，随季节变化出现。D 区中也是有较少的数量分布，说明粒径较大的吸收性较差的气溶胶粒子有时会出现，这部分具有沙尘和有机碳等粗粒子的涂层包裹的黑碳气溶胶不占主导。太湖站气溶胶粒子是以混合型气溶胶为主，与Giles等对北京及香河的研究结果相似[35]。

图5 根据AAOD和AAE(a)与AE和AAE(b)对气溶胶分类

3.5 基于马氏聚类的气溶胶分类

通过聚类得到了5类气溶胶之间的5维马氏距离(表5)。可以看出，海洋类与生物质燃烧类气溶胶之间的马氏距离最大，其次是海洋类与混合类；海洋类与沙尘类之间的马氏距离最小，其次是混合类与城市工业类。粗细粒子之间差异很大，但粗细粒子内部之间差异较小，不易区分。在计算各组数据到参考质心的马氏距离时，我们发现有很多组数据到城市工业和混合类的马氏距离相差很小，说明这两类气溶胶的区分非常困难。由于马氏距离排除了各参数之间相关性的干扰，因此得到的结果是较为合理的[13]。

表5 集群在参考集群之间的五维马氏距离

根据聚类结果,太湖地区各类气溶胶的占比如图6a所示，混合类气溶胶占比最多(54.08%),其次是城市工业类气溶胶(18.95%)，海洋类占比最少(0.23%)。太湖地区吸收性气溶胶占比较大[36]，北方输送过来的污染物中含黑碳等吸收性强的颗粒物也不容忽视[37]，加上旅游旺季人为因素以及太湖水体污染的影响，使得混合类气溶胶占比最多。而长江三角洲工业区对于太湖影响很大，导致城市工业类气溶胶占据一定的比重。随季节变化太湖地区会受到海洋性气团输送的影响，导致出现少量的海洋类气溶胶。

5类气溶胶占比率的季节性差异较明显(图6b)。根据王书肖和张楚莹[38]的研究，我国生物质燃烧以秸秆燃烧为主，南方10月的秸秆燃烧导致秋季生物质燃烧气溶胶占比最高。而秋季混合类气溶胶也明显比其他季节占比高，因太湖地区秋冬季相对夏季干燥，黑碳季节变化明显，秋冬季高于夏季[39-40]，使得太湖地区在秋季受到混合类气溶胶的影响更为显著。根据聚类结果，各个季节均出现了海洋类气溶胶，从5月下旬开始由于西南季风的影响，孟加拉湾和印度洋的水汽会被输送到我国华南甚至华东地区，而冬季海洋占比达到了最大，因Patrick Hamill等[13]给出的海洋类气溶胶为推导量，在定义海洋类气溶胶的参考质心时使用了Sayer等[41]给出的标准：AOD<0.2,且AE介于0.1～1.0之间。冬季气溶胶AE介于0.1～1.0占比最高为20%，且冬季AOD为最小值，加上12年间江苏地区曾在冬季受到过雨雪冻害的影响[42]，有海洋上空的水汽输送，使得聚类时冬季海洋类气溶胶占比超过了其他3个季节。

图6 5类气溶胶成分的总(a)和各季节(b)占比

4 结论

(1) 太湖站AOD夏季达到峰值(1.29)，AE在秋季达到峰值(1.31)，SSA年总平均值为0.90。气溶胶粒子谱分布呈双峰对数正态结构。RI的实部在春季和冬季的平均值要高于其他的两个季节。RI的虚部的值在夏季比其他几个季节的值要高，峰值为0.013。

(2) AAOD均值为0.08，AAE均值为1.51，该地区气溶胶粒子包含了典型的黑碳气溶胶，以混合型气溶胶为主。夏季湿度增加会影响部分吸湿性气溶胶粒子AOD增加。

(3) 太湖地区混合类气溶胶占比最多(54.08%),其次是城市工业类气溶胶(18.95%)。 5类气溶胶占比率的季节性差异较明显，秋季混合类型气溶胶占比最大(65.30%)，城市工业类型在夏季占比最高(32.07%)，春季由于北方沙尘气溶胶粒子的输送，占比(21.01%)均大于其他3个季节。

致谢：对于AERONET网站所提供的观测数据、WEATHER UNDERGROUND提供的气象数据，在此一并致谢