武汉市臭氧时空分布及环境变量影响分析

杨喆，赵锦慧，刘玉青，邓田田，侯长平，林国成

(湖北大学资源环境学院， 湖北 武汉 430062)

0 引言

臭氧是氧气的同素异形体，地球上大部分臭氧主要集中在平流层可以保护地表免受紫外线照射.而近地面臭氧是氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)等前体物在光化学反应下产生的二次产物，由于臭氧浓度过高会对人体健康造成危害，引起有关部门和广大民众公众的重视[1-2].20世纪以来，全球臭氧浓度呈上升趋势[3].臭氧浓度不断增加将导致严重的空气污染，如上世纪在美国洛杉矶、日本东京等发生的光化学污染事件[4-5]，都造成严重后果.近年来，我国臭氧问题亦日益凸显，比如2011年深圳大运会期间[6]，2012年北京及周边地区[7]，2013年嘉兴[8]及同年夏季长江三角洲[9]均发生了不同程度的臭氧污染事件.因为臭氧具有较强的氧化性，会加快大气中二氧化氮、二氧化硫及挥发性有机物氧化，及气粒转化为颗粒的过程，进而增强颗粒污染物的形成，因而也会增加光化学烟雾发生频率[10-11].

武汉市是湖北省的省会，也是武汉城市群的核心城市，大量工厂企业集中，人口密集，机动车保有量大.随着经济快速发展和城市化不断推进，臭氧污染问题也日益严重.根据武汉市环境质量公报，2016年至2018年臭氧日最大8 h平均浓度达标率分别为90.7%、92.9%、89.0%，以臭氧为主要污染物的天数分别为34、25和40 d，臭氧已经成为武汉市污染物中仅次于PM2.5的第二大空气污染物.

臭氧浓度的时空分布特征与环境变量密切相关[12-22].为探究武汉市近地面臭氧浓度时空分布及其与环境变量的关联影响，本研究利用2016—2018年该市环境监测站臭氧数据及环境协变量数据，建立渔网坐标点，采用时空地理加权回归(GTWR)模型[23]与反距离插值法[24]，分析该区域臭氧浓度的时空变化特征及其与部分环境协变量的驱动关系，以期为武汉市臭氧防治提供科学参考.

1 材料和方法

1.1 研究区域概况武汉市位于湖北省东部、长江中游段，地理位置优越，位于北纬29°58′～31°22′，东经113°41′～115°05′，气候类型属于北亚热带季风性气候，雨量丰沛、热量充足，具有雨热同季、光热同季的特点.年日照总时数1 810～2 100 h，年总辐射104～113 kcal/cm2，年降水量1 150～1 450 mm，降雨集中在每年6月至8月，约占全年降雨量的40%左右.武汉是湖北省省会、长江经济带核心城市，中部六省唯一的副省级市和特大城市，全国重要的工业基地、科教基地和综合交通枢纽，截至2018年末，武汉市常住人口1 108.1万人.武汉市共有13个区级行政区，主城区7个(江岸区、江汉区、硚口区、汉阳区、武昌区、洪山区、青山区)，远城区6个(汉南区、蔡甸区、东西湖区、黄陂区、新洲区、江夏区).

1.2 数据来源及前期处理研究使用臭氧数据为武汉市环保局(http://hbj.wuhan.gov.cn)公布的国控点和市控点环境监测数据，研究选取时间段为2016—2018年.臭氧实时报时间周期为1 h，每一整点时刻后即可发布各监测点位的实时报，滞后时间不超过1 h.臭氧数据按照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)和《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(试行)(HJ 633—2012)的相关规定发布，为日8 h滑动平均值.截至2018年底武汉市共有监测点位21个，包括10个国家控点和11个市控点，分别位于武汉市的13个行政区，每个行政区至少有1个监测点(图1b).

图1 研究区域及点位分布图

气候气象数据来源于欧洲气象中心(https://apps.ecmwf.int),数据类型包括气温、风速、边界层高度[24]、气压、相对湿度、总降水量、总云量.社会经济数据中的人口、GDP及植被指数来源于中国科学院地理科学与资源环境数据云平台(http://www.resdc.cn)，以上数据为栅格数据.

所有环境监测点均有固定地理坐标，ArcGIS可以导入地理坐标生成图层文件，然后通过栅格提取把气象数据和社会经济数据提取到对应日期的监测点位.研究区域进行网格化(0.03°×0.03°)，将要素转面，最后转化为地理坐标点(图1c)，武汉市共生成897个坐标点，记为(ui,vi)，然后通过栅格提取将气象数据和社会经济数据提取至地理坐标控制点，按数据日期进行保存为后续做准备.

1.3 时空地理加权回归模型本次研究采用地理时空加权回归(geographically and temporally weighted regression)模型，以下简称GTWR.以环境监测点臭氧数据及环境变量数据为训练样本，利用模型可以预测出渔网控制点2016—2018年臭氧浓度.

渔网控制点时空地理坐标记为(ui,vi,ti)，故GTWR模型的一般式可表示为：

(1)

其中，(ui,vi,ti)为第i个样本点的经纬度和时间坐标，β0是截距，β(ui,vi,ti)是第i个样本的第k个回归参数，xik是该点变量的值，εi是残差，y即为该点的预测值.

1.4 反距离加权插值法反距离加权(inverse distance weighted,简称IDW)插值法基于相似的原理，即当两个物体之间的距离越小时，它们的相似性越高.反之两个物体之间的距离越大时，之间的相似性越低.插值点与样本点之间的距离为权重，距离越近该点的权重越大，反之越小.反距离加权插值法的一般公式为：

(2)

(3)

(4)

2 结果与分析

2.1 臭氧的时间变化2016—2018年武汉市监测点臭氧浓度时间变化如图2所示，可以看出，武汉市臭氧在一年中的变化特征表现为夏半年(4—9月)浓度高，冬半年(10—3月)浓度低.臭氧浓度年变化呈“M”型，即在每年6、7月份存在一个明显的下降点，形成一个“波谷”.2016年夏半年臭氧平均浓度为70.76 μg/m3，冬半年为32.62 μg/m3；2017年夏半年臭氧浓度为68.98 μg/m3，冬半年为35.16 μg/m3；2018年夏半年臭氧平均浓度为74.91 μg/m3，冬半年为39.77 μg/m3.

图2 武汉市监测点臭氧变化趋势

按照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)评价，臭氧日最大8 h浓度超标率月统计如表1.站点污染物统计数据得出，2016年臭氧浓度超标(超过160 μg/m3)天数为19 d，其中超过200 μg/m3(二级超标)的天数为5 d，最高值为206 μg/m3，出现在2016年9月2日；2017年臭氧浓度超标天数为18 d,其中超过200 μg/m3的天数为1 d，最高值为207 μg/m3，出现在2017年6月20日；2018年臭氧超标天数25 d,其中超过200 μg/m3的天数为5 d，最高值为217 μg/m3，出现在2018年6月16日.2016—2018年臭氧年均值分别为51.62 μg/m3、49.81 μg/m3、57.87 μg/m3.

表1 2016至2018年臭氧日最大8 h浓度超标率月统计表

由表1可看出，武汉市臭氧浓度夏半年(4—9月)高于冬半年(10—3月)，臭氧超标几乎分布在夏半年，冬半年只在十月上旬出现.其原因与气候气象因素密切相关，武汉市位于北半球中纬度地区，夏半年平均气温高于冬半年平均气温，光化学作用加强，而且冬季不仅气温较低，而且冷空气过境容易形成大风天气易于臭氧扩散，所以武汉市臭氧平均浓度冬半年低于夏半年.臭氧浓度年变化呈双峰型，即“M”型，每年6、7月份由于梅雨季节降雨增加云层较厚，减弱光化学反应，以及降雨的沉降作用[26]，导致臭氧浓度变化出现“波谷”，在夏半年形成两个波峰.年际臭氧浓度变化起伏不定，2017年较2016年臭氧超标率、超标天数、臭氧平均值均有所下降，而2018年臭氧浓度较前两年均有所增加.

2.2 臭氧的空间分布以监测点数据为训练样本运行模型，可得出监测点臭氧预测值及模型各因变量的回归参数.通过SPASS回归分析得出实际观测值和监测点模拟值的相关系数为0.835，图3是监测值与预测值随时间的变化趋势图，由图可以看出模拟值和实际观测值的变化趋势基本一致.

图3 观测值和模拟值对比图

在模型公式代入控制点环境协变量数值及回归参数得出坐标点臭氧预测值.计算预测值加权平均结果，在ArcGIS中采用反距离权重法进行空间插值.2016—2018年插值结果如图4.

图4 臭氧浓度空间插值

由武汉市臭氧空间插值结果可以看出武汉市臭氧浓度空间分布情况：主城区浓度低，远城区浓度高.空间上总体形成了四周高中心低的趋势，臭氧超标站点统计主要出现在远城区.由监测点臭氧数据进行统计显示：2016—2018年主城区监测点位出现超标42次占比29%，远城区出现超标101次占比71%.由空间插值图可看出，中心城区臭氧浓度相对较低，远城中的蔡甸区、汉南区、东西湖区、江夏区浓度较2016年增加.

武汉市自20世纪90年代起工业区向远城区迁移和发展，东部向左岭，东北向新洲阳逻，北方向黄陂武湖，西边向东西湖吴家山，西南向蔡甸常福、汉南沙帽，南边向江夏纸坊，基本形成四周包围中心的环状工业分布[27-28].石油炼制、有机化工业产生污染物较多，包括臭氧前体污染物的挥发性有机物,前体物聚集利于近地面臭氧的生成，是导致远城区臭氧浓度总体大于主城区的原因之一.污染物具有扩散性.主城区建筑密集，下垫面多为水泥、柏油路面，相比于远城区具有更高的吸热率和更小的比热容.这使得主城区升温比远城区快，造成了同一时间主城区气温高于远城区，即形成了“城市热岛现象”[29-30].在城市热岛作用下近地面产生郊区吹向市中心的风，主城区空气上升然后扩散到郊区形成了热岛环流.主城区所产生的臭氧经由热岛环流流向远城区，远城区吹来的相对清洁的空气又稀释了主城区臭氧浓度.

2.3 驱动因素分析臭氧浓度受多种因素影响，在模型使用中根据各变量VIF值选取了其中10项影响因子作为变量，如表2中所示为臭氧与各环境协变量的皮尔森相关系数.通过SPASS线性分析，根据影响结果变量分为两类，2 m温度、边界层高度、太阳辐射、总降水、植被指数与臭氧呈正相关，风速、表面压强、总云量、GDP、人口数与臭氧呈负相关.影响力度由大到小依此为边界层高度、2 m温度、总云量、表面压强、风速、植被指数、GDP、人口、总降水、相对湿度，相关系数绝对值大于0.1的有2 m温度、边界层高度、表面压强、总云量.

表2 臭氧与环境协变量的皮尔森相关系数表

臭氧是污染物在太阳辐射下经过光化学反应生成的二次污染物，与太阳辐射强度息息相关，边界层高度关乎地表辐射强度，辐射强度左右气温高低，气温对光化学反应起促进作用.因此臭氧浓度的变化与气温和边界层高度呈明显的正相关关系.

臭氧浓度空间分布的驱动特征不同于时间分布，前体物的空间分布、气候条件及空气运动都会造成臭氧浓度的空间变化.武汉市石油炼制、有机化工产业发达，臭氧生成前体物排放量较大，工厂多处于武汉市远城区，导致武汉市远城区生成臭氧多于主城区；武汉市城市发展速度快、人口众多，会形成明显的“城市热岛效应”，导致中心城区污染物向四周扩散，也会降低中心城区臭氧浓度而增加远城区臭氧浓度.

臭氧生成受众多驱动因子影响，在参与模型预测的环境协变量中，影响力度由大到小以此为边界层高度、2 m温度、总云量、表面压强、风速、植被指数、GDP、人口、总降水、相对湿度.相关系数绝对值大于0.1的有：2 m温度、边界层高度、表面压强、总云量.气象因素在其中占主导地位，气象变化总是随季节周期性变化，因此臭氧浓度变化随时间具有周期性变化.

3 结论与展望

本研究采用时空地理加权回归模型和反距离加权插值法，对武汉市2016—2018年近地面臭氧浓度时空变化及驱动因素进行分析，得出以下结论：

1)武汉市近地面臭氧浓度夏半年高于冬半年，夏半年臭氧平均浓度均接近冬半年两倍.臭氧浓度在夏半年6月和9月出现两个峰值，年变化呈“M”型.

2)武汉市近地面臭氧浓度在空间分布上远城区浓度普遍高于主城区，臭氧超标出现次数也主要在远城区.随时间变化呈现出远城区包围主城区的环状发展.

3)对臭氧浓度影响较强的有气温、边界层高度、总云量、表面压强.

4)臭氧浓度变化具有周期性，因为影响臭氧的主要驱动因子气温、太阳辐射、降水，具有明显的季节规律和周期性.

臭氧污染在很多城市已成为空气主要污染物，越来越受到人们的重视.臭氧产生及污染形成受多种因素影响，除了文中的10项环境协变量还有其他因素，还有其他环境或人为因子，在之后的臭氧研究中将积极探索，广泛收集相关资料，以期更全面细致研究臭氧时空分布规律、污染形成原因，为大气环境治理提供有力参考证据.