热处理对异种钢搅拌摩擦焊接头组织及性能的影响

唐文珅，杨新岐，李胜利，李会军

（天津大学材料科学与工程学院，天津 300354）

低活化铁素体/马氏体 （Reduced activation ferritic/martensitic，RAFM）钢具有良好的热物理、热机械性能和优异的低活化特性以及完备的工业化生产基础，被普遍认为是未来聚变示范堆和动力堆的首要候选结构材料[1]，而奥氏体不锈钢是制备聚变堆真空容器和回路冷却管道的重要结构材料，因此核聚变结构制造中必然会遇到RAFM钢与奥氏体不锈钢等各种异种钢连接问题[2]。目前传统熔焊工艺如非熔化极惰性气体保护焊（Tungsten inert gas welding, TIG）[3]和电子束焊（Electron beam welding,EBW）[4–6]等，已广泛应用于RAFM/奥氏体异种钢焊接接头，但已有试验表明在高温服役环境下，异种钢熔焊接头仍存在第Ⅳ类裂纹缺陷并导致其抗蠕变性能明显退化[6]。探索核聚变结构异种钢的有效焊接方法具有重要的工业应用意义。

搅拌摩擦焊（Friction stir welding, FSW）作为一种新型固相连接技术，由于焊接热输入低、焊缝区不经历熔化和凝固过程等诸多优点在获得优良焊缝组织及性能方面具有明显优势。随着耐高温耐磨损搅拌工具材料的开发，该项技术已实现不锈钢、钛合金及耐热钢等高熔点金属的焊接，并且在使用传统熔焊工艺存在较多局限性或难以焊接的高熔点材料方面具有较大优势，在核聚变工业领域获得普遍关注。目前国内外对RAFM/奥氏体不锈钢异种钢FSW的研究已有报道[7–11]，主要集中在焊接参数（搅拌头转速、母材固定位置、搅拌针偏移量等）优化、界面组织演变及常规力学性能评价等方面。选用的母材有F82H/304不锈钢、F82H/316不锈钢、中国低活化马氏体钢 （China low activation martensitic，CLAM）/316L不锈钢等，其接头形式主要为对接和搭接接头。试验表明上述异种钢FSW接头组织不均匀，淬硬倾向较大，这将显著降低接头的服役性能。

焊后热处理 （Post-weld heat treatment, PWHT）是一种工业领域普遍采用的组织性能调控方法，其可有效改善钢材焊缝微观组织，消除焊接残余应力，提高接头的塑性，断裂韧性及抗应力腐蚀的能力，改善接头疲劳强度及蠕变性能等。目前对于RAFM/奥氏体不锈钢熔焊接头PWHT工艺的研究较为成熟，研究结果已证实合适的热处理工艺可使熔焊接头韧性提高、残余应力降低[3–5]。同种RAFM钢FSW接头PWHT工艺研究也充分证明PWHT可改善接头的综合性能[12]。但对于异种钢FSW接头PWHT工艺的研究还未见公开报道。

本文在对CLAM/316L钢FSW工艺参数进行优化的基础上，探讨PWHT对CLAM/316L钢FSW焊缝组织及性能的影响规律，为改善和提高核聚变结构异种钢焊接接头的综合力学性能提供重要试验依据。

试验方法

试验母材分别为CLAM钢和316L奥氏体不锈钢板材。CLAM钢母材由轧制态经正火 （加热至980℃，保温45min, 随后空冷至室温）和回火（加热至760℃，保温2h）工艺得到。试验钢材的化学成分见表1所示。

表1 CLAM及316L不锈钢化学成分（质量分数）Table 1 Chemical composition of CLAM steel and 316L steel (mass fraction) %

焊接试板的尺寸为200mm×100mm×3.5mm，对接接头形式采用北京赛福斯特FSW–RL31–010型搅拌摩擦焊设备，焊接转速为200r/min,焊接速度为60mm/min。搅拌工具为钨铼合金（W–25%Re），轴肩直径为15mm，搅拌针根部和尖端直径分别为7.2mm和6mm，长度为3.2mm，工具倾角为2.5°。

焊后热处理试验采用马弗炉（SX–G12123）完成。选择720℃、740℃、760℃、780℃、800℃5个加热温度，保温时间均为2h。为表征异种接头焊缝组织，沿垂直于焊缝方向制备尺寸为25mm×10mm的金相试样，经打磨、抛光后进行腐蚀处理。316L钢一侧采用王水溶液（HNO3：HCl=1∶3）进行腐蚀，时间60s；CLAM钢一侧采用FeCl3溶液（5g FeCl3+20mL HCl+10mL H2O）进行腐蚀，时间为30s。采用光学显微镜 （OLYMPUS GX51）和扫描电镜（JSM–7800F）进行焊缝组织特征观察。采用电子背散射衍射仪 （Electron backscattered diffraction，EBSD）和透射电镜 （Tecnai G2F30）对焊缝界面组织进行进一步分析。

为评价异种接头力学性能，分别对焊接接头进行硬度测试、常温及高温（550℃）拉伸试验。采用HVS–1000型数显显微硬度计对焊缝区显微硬度进行测试，载荷为4.9N，加载时间为15s。拉伸试样尺寸如图1所示。使用CSS–44100电子万能试验机进行室温拉伸试验，拉伸速率为3mm/min。使用CSS–44300电子万能试验机进行高温拉伸试验，试验按照GB/T 228.2—2015标准执行。

图1 拉伸试样尺寸（mm）Fig.1 Tensile specimen size

试验结果与讨论

1 异种钢接头焊态宏观组织

CLAM/316L钢FSW接头宏观形貌如图2所示。根据焊接过程经历的热循环和塑性变形程度不同，接头可分为母材 （Base metal, BM）、搅拌区 （Stir zone, SZ）和过渡区。过渡区可分为热力影响区（Thermo–mechanically affected zone，TMAZ）和热影响区（Heat affected zone，HAZ）。

图2 CLAM/316L异种钢FSW接头宏观组织形貌Fig.2 Macrostructure morphology of CLAM/316L dissimilar steel friction stir welded joint

图3为异种钢接头316L钢侧金相组织照片。316L钢BM （图3（a））组织为奥氏体基体上分布有少量蠕虫状δ铁素体 （图3（a）箭头所示），晶粒平均尺寸约为12.5μm。SZ由于发生动态再结晶，组织得到一定程度细化，奥氏体晶粒呈近似等轴状，尺寸约为4.9μm（图3（b））。TMAZ由于受到热作用和塑性变形，组织由大小不一的变形奥氏体晶粒组成。在靠近SZ的TMAZ中，可看到在大晶粒晶界处分布着许多细小的晶粒（图3（c）），可能是这一区域发生了几何动态再结晶所致[13]。

图3 焊态异种钢接头316L钢侧金相组织Fig.3 Optical microscope images at 316L steel side of dissimilar steel welded joint

图4为CLAM钢BM呈现典型的回火马氏体形态。在原奥氏体晶界处及马氏体板条间分布有富含元素Cr、W的M23C6型碳化物，而在马氏体板条上主要析出富含元素Ta、V的MX型碳化物。

图4 CLAM钢母材微观组织Fig.4 Microstructure of as-received CLAM steel

图5为CLAM钢侧焊缝组织的SEM照片。可以看出，大部分碳化物发生了聚集长大，可推断出HAZ经历的峰值温度应高于BM的回火温度，析出相粗化后强化效果将会减弱，导致这一区域组织发生软化。TMAZ的最终组织由淬火马氏体和少量未转变的铁素体 （图5（b）红色虚线框所示）组成，可推断出这一区域经历的温度应介于Ac1和Ac3临界温度之间，马氏体板条间和原奥氏体晶界上仍然分布着少量未溶解的碳化物。SZ的回火马氏体在焊接过程中完全奥氏体化，最终组织为板条状马氏体 （图5（c））和少量分布在马氏体板条间的残余奥氏体（图5（d）红色箭头所示），碳化物几乎全部溶入基体中，可推断出这一区域经历的峰值温度应高于Ac3。

图5 焊态异种钢接头CLAM侧微观组织Fig.5 Microstructure at CLAM steel side of dissimilar steel welded joint in as-welded state

图6为焊态下异种钢接头连接界面处组织特征。CLAM钢与316L不锈钢物化性能差异较大，高温塑化程度不同，焊接过程中受到搅拌头的摩擦挤压剪切作用，软化的异种材料呈条带状在界面处交织在一起，最终形成如图6（a）所示的组织形态。界面处元素发生了互扩散，扩散层宽度约为3μm，如图6（b）所示，说明接头已实现冶金连接。EBSD表征结果表明，接头处为马氏体和奥氏体混合组织，没有发现其他金属间化合物。

图6 焊态连接界面微观组织Fig.6 Microstructure of interface in as-welded state

2 异种钢接头热处理组织

图7为焊态及焊后热处理态316L–SZ的晶粒尺寸的统计结果。图8为其质量和晶界图。图8中蓝色线条表示取向差大于15°的大角度晶界，红色线条和绿色线条分别表示取向差为2°～5°和5°～15°的小角度晶界（Low angle grain boundaries,LABs）。

图7 焊态及PWHT态316L–SZ晶粒尺寸Fig.7 Grain size of 316L–SZ in as-welded and post weld heat treated states

图8 焊态及PWHT态316L–SZ质量及晶界图Fig.8 Maps of image quality and grain boundaries of 316L–SZ in as-welded and post-weld heat treated states

经焊后回火处理，316L–SZ的组织较为稳定，没有发生晶粒异常长大。与焊态相比，焊后热处理态SZ的LABs增加了6.2%～9.0%。

由此可见经焊后热处理，316L–SZ主要经历了动态回复过程。当热处理温度升高至720℃及以上时，奥氏体晶粒的形态没有发生明显的变化，焊态下高密度位错经历一定程度的滑移、攀移及重排后生成亚晶结构，因此可以看出不同热处理温度下SZ的LABs均有一定程度的增加。值得注意的是，经800℃热处理后，SZ的LABs≤780℃，这可能是800℃下，SZ局部发生部分再结晶所致。

与316L不锈钢一侧焊核组织不同，焊后热处理过程使得CLAM钢焊核区组织变化更为复杂(图9)。如图9 （a）所示，CLAM–SZ的焊态组织为处于含碳过饱和状态的淬火马氏体和处于过冷状态的残余奥氏体，室温下都处于亚稳定状态，都具有向铁素体加碳化物的稳定状态转化的趋势。

图9 焊态及PWHT态CLAM–SZ SEM照片Fig.9 SEM images of CLAM–SZ in as-welded and post weld heat treated states

在经历不同温度热处理后，焊核区马氏体板条间及晶界处，碳化物重新析出。当PWHT温度为720℃时，SZ弥散析出的碳化物比较细小。当PWHT温度为740℃和760℃时，碳化物数量和体积明显增加，760℃时，少数碳化物发生聚集长大。当PWHT温度高于760℃时，SZ发生Ostwald熟化，细颗粒碳化物逐渐溶解，粗颗粒碳化物在晶界处聚集长大，800℃时这一现象最为明显。

图10为焊态及焊后热处理态CLAM–SZ的晶粒尺寸统计结果。可以看出，经历PWHT后，SZ晶粒发生了不同程度的长大。PWHT实际是高温回火过程，随着碳化物从过饱和α固溶体中析出，马氏体逐渐分解，残余奥氏体完成转变，α相发生回复再结晶及晶粒长大，α相仍然保持着原马氏体取向。当PWHT温度为800℃时，SZ组织长大最为显著。

图10 焊态及PWHT态CLAM–SZ晶粒尺寸Fig.10 Grain size of CLAM–SZ in as-welded and post weld heat treated states

CLAM钢一侧TMAZ的组织变化与SZ相似，在此不再赘述。接头HAZ经历PWHT后，实际是二次回火过程，碳化物发生明显的粗化长大现象，这会造成这一区域严重软化，将在后文进行讨论。

3 异种钢接头连接界面组织

图11为焊态及PWHT态异种钢接头连接界面金相组织。当PWHT温度为720℃和740℃时，界面组织无明显变化。当热处理温度升高到760℃及以上时，可明显发现界面靠近316L钢一侧开始有析出相生成。析出相宽度范围为61～67μm。对800℃热处理温度下生成的析出相 （图11（f）红色矩形）进行扫描分析，如图12所示。可以看出，沿奥氏体晶界析出的条状或链状析出相为富铬碳化物，奥氏体晶内的碳、铬元素含量明显低于晶界析出相。

图11 焊态及PWHT态异种钢接头连接界面金相照片Fig.11 Optical microscope images of interface in as-welded and post-weld heat treated states

图12 近界面316L钢一侧析出相形貌及能谱分析（800℃）Fig.12 SEM image of precipitates and EDS results of points at 316L steel side near interface (800℃)

异种钢连接界面经历热处理后组织变化较为复杂。如图13（a）所示，根据组织形貌差异，将800℃热处理温度下的接头界面组织分为5个区域。区域1为CLAM一侧的SZ，硬度约为185HV，由低碳α相（马氏体）和碳化物组成；区域2为脱碳层，硬度约为149HV，宽度约为53～60μm；区域3为连接界面，硬度约为305～334HV，由细化的低碳α相（马氏体）和奥氏体双相组织及大量析出的碳化物组成；区域4奥氏体晶界处形成了富铬碳化物；区域5为316L一侧的SZ，硬度约为222HV，为单相奥氏体组织。

CLAM钢碳含量较高，C元素的扩散能力远高于其他元素，其在α–Fe中的扩散系数高于γ–Fe, 但在γ–Fe中的溶解度高于α–Fe，而316L钢含有高组分的碳化物形成元素Cr、Mo等，碳的化学势低。热处理过程中，近界面处CLAM钢一侧发生马氏体分解，同时上述条件会促使C元素从CLAM钢一侧扩散至界面及316L钢一侧，有助于界面处弥散析出碳化物，同时也使得近界面处316L钢一侧容易形成富铬碳化物。随着C元素的迁移及这一区域马氏体中C元素的析出，近界面处CLAM钢一侧会形成具有一定宽度的脱碳层，马氏体逐渐转变成铁素体。显然，碳元素扩散的程度与热处理温度呈正相关。当热处理温度为760℃，近界面316L–SZ形成了富铬碳化物，而CLAM钢一侧并没有形成脱碳层 （图11（d））。当热处理温度升高至780℃及以上时，接头连接界面附近出现了脱碳层和富铬碳化物 （图11（e）和（f））。富铬碳化物的形成将会导致焊接接头晶间腐蚀倾向增大。界面处细小的双相组织及弥散析出的碳化物使得这一区域的硬度显著升高（图13（d））。

图13 800℃ PWHT后界面微观组织Fig.13 Microstructure of interface at post-weld heat treated temperature of 800℃

4 异种钢接头显微硬度

经历PWHT后，CLAM/316L钢接头组织不均匀性及淬硬倾向得到显著降低，必然对接头的力学性能产生较大影响。焊态及热处理态接头横截面硬度分布曲线如图14所示，硬度测试点距离焊缝表面1.5mm。观察得出，PWHT后，试验钢母材硬度略有降低，CLAM–BM的硬度值约为208～220HV，316L–BM始终具有最低的硬度，其值约为170HV，应为异种钢焊接接头力学性能最为薄弱的区域。

经历PWHT后，316L–SZ仅发生静态回复过程，因此这一区域的硬度变化很小，硬度值约为215HV。焊态CLAM–SZ由于生成细小的淬火马氏体，这一区域具有最高的硬度，其值可达400HV。PWHT后，随着碳化物的析出，回火马氏体碳含量逐渐降低，基体组织趋向转变为铁素体。随着热处理温度的升高，这一区域的硬度值逐渐降低。经800℃热处理后，CLAM–SZ的硬度最低。由于焊接过程中CLAM–HAZ的碳化物发生了聚集粗化，这一区域硬度降低，硬度值比CLAM–BM低约12HV。经PWHT后，CLAM–HAZ析出相的强化效果进一步减弱，这一区域的硬度值比相应热处理温度后的BM低约12～20HV。

经PWHT后，连接界面硬度峰值也进一步降低，如图14椭圆虚线框所示，可以看出，当热处理温度为740℃时，异种钢连接界面硬度峰值最低。

图14 接头显微硬度分布Fig.14 Vickers hardness curves of cross-section of welded joints

5 异种钢接头拉伸性能

观察图15，可发现异种钢焊接接头焊态及PWHT态室温拉伸试样均断裂于316L–BM处。经历PWHT后，接头屈服强度（Rp0.2）和抗拉强度（Rm）较焊态均下降 （表2），而延伸率（A）接近或高于焊态，这是316L–BM在热处理过程中发生一定变化所致。

图15 室温拉伸试样断裂位置Fig.15 Rupture locations of joints after tensile tests at room temperature

表2 焊接接头室温拉伸试验结果Table 2 Tensile test results of welded joints at room temperature

接头高温拉伸试样断裂于CLAM–BM处，经PWHT后的试样均在CLAM–HAZ处断裂 （图16箭头所示）。与焊态相比，PWHT后，接头抗拉强度降低约10～37MPa，屈服强度降低约7～16MPa，而断后延伸率基本持平 （表3）。CLAM/316L钢FSW接头经热处理后，HAZ进一步软化，使得高温力学性能薄弱区域由BM转为HAZ。一般来讲，接头蠕变寿命与其高温抗拉强度呈正相关。

表3 焊接接头550℃拉伸试验结果Table 3 Tensile test results of welded joints at 550℃

图16 高温拉伸试样断裂位置Fig.16 Macro view of rupture locations of joints after elevated temperature tensile tests

综上，CLAM/316L钢FSW接头焊后热处理温度应略低于BM回火温度。本文试验研究最佳热处理工艺规范为加热至740℃，保温2h，此时接头组织较为均匀，且保持良好的高温拉伸性能。

结论

（1）经PWHT后， CLAM–SZ重新析出碳化物，低碳α相发生再结晶及晶粒长大； 316L–SZ发生了静态回复，LABs增加 6.2%～9.0%；接头常温拉伸试样均断裂在316L–BM处，高温拉伸试样均断裂在进一步软化的CLAM–HAZ处，抗拉强度降低约10～37MPa。

（2）当PWHT温度高于760℃时，近界面CLAM钢侧由于发生碳迁移而形成软化的铁素体带。当PWHT温度为760℃及以上时，近界面316L钢侧形成富铬化合物。当PWHT温度高于780℃时，界面处细小马氏体和奥氏体组织弥散析出大量碳化物，使得此区域硬度总是高于接头其他区域。

（3）加热至740℃，保温2h时，焊缝组织较为均匀，焊接接头仍旧保持良好强韧匹配，为接头最佳PWHT工艺规范。