基于MCNPX的HFETR典型裂变产物逃脱率系数分析

赖立斯，夏星汉，韩良文，高业栋，李 冲，马小春，李松发

（中国核动力研究设计院，成都 610041）

反应堆在功率运行期间会产生大量的裂变产物，如135Xe、131I、135I、91Sr、95Nb、138Cs等。燃料元件包壳是防止这些裂变产物释放到一回路冷却剂中的重要屏障。当燃料元件包壳存在缺陷时，［1］裂变产物可能会通过缺陷部位释放到一回路冷却剂当中。工程设计中通常使用逃脱率系数法来计算一回路的裂变产物源项。某种裂变产物核素在单位时间内，从燃料元件包壳释放到主冷却剂中的份额叫做该核素的逃脱率系数，例如：［2］AP-1000型反应堆就是采用逃脱率系数法计算一回路冷却剂中的活度浓度，使用的裂变产物逃脱率系数是美国早期测定的结果。而国产华龙一号反应堆也是采用逃脱率系数法计算一回路源项的，参考的是NB/T 20194—2012《核电厂辐射屏蔽设计准则》的裂变产物逃脱率系数（见表1），并以此计算结果作为辐射屏蔽设计的基础。

表1 包壳破损的燃料元件的裂变碎片逃脱率系数Table 1 Escape rate coefficients of fission fragments of fuel elements with damaged cladding

高通量工程试验堆（HFETR）是一个以考验燃料组件和辐照堆用材料为主要功能，并兼顾同位素生产的低温低压水冷型研究堆，采用T6061铝合金作为燃料元件包壳材料。目前，世界上大多数研究堆（如美国的ATR、日本的JRR-3M、JMTR等堆型）都采用铝合金作为燃料元件包壳材料。实际上，核电厂燃料元件包壳主要以锆合金材料为主。锆合金包壳与铝合金包壳对裂变产物的包容性能有很大的不同。因此，计算HFETR的逃脱率系数，并与核电厂设计标准中的逃脱率系数进行比较分析，对同类型研究堆的辐射屏蔽设计具有重要的意义。

1 计算方法

1.1 理论分析

反应堆运行期间，燃料芯体产生的裂变产物约几百种。根据HFETR实际运行中核素活度浓度监测结果，［3］并考虑裂变产物的半衰期、产额、向冷却剂中的释放速度，HFETR典型裂变产物被确定为135Xe、131I、135I三种。

随着反应堆的运行，HFETR典型裂变产物135Xe、131I、135I不断从燃料元件包壳释放到冷却剂当中。HFETR燃料元件中与冷却剂中典型裂变产物的变化情况可以分别用以下两个方程进行描述：

式中：Nf——HFETR燃料元件中典型裂变产物的核子数；

NL——HFETR燃料元件冷却剂中典型裂变产物的核子数；

F——裂变率；

y——裂变产额；

λ——衰变常数，s-1；

Kd——高通量堆净化系统的净化效率；

γ——HFETR逃脱率系数，s-1。

当系统达到平衡时，γ＜λ，则可以由平衡时和得：

根据A=λNL，A为放射性活度，可以得出HFETR的逃脱率系数为：

式中：q——比活度，Bq·L-1；

Vf——燃料元件体积，cm3；

nf——裂变产物核子密度，cm-3；

VL——一回路冷却剂体积装量，L。

1.2 燃料元件内核子密度计算

因为燃料元件内裂变产物的累积量无法通过直接监测得到，所以本文运用MCNPX程序对堆芯布置进行建模，计算出了某一个运行炉段（运行时间为30天）不同时刻燃料元件芯体内典型裂变产物的含量。

HFETR是一座大型的压力容器式轻水堆，采用轻水作冷却剂和慢化剂，设计功率为125 MW，运行功率为80 MW。其堆芯包含313个栅元，由80盒元件、18根控制棒组件，以及若干六边形铍块、铝块、不锈钢块和靶件、辐照孔道填充。燃料元件类型为U3Si2-Al弥散型8层薄壁套管型（6层燃料套管、2层内外套管）。控制棒组件主要由控制棒导管、吸收体、跟随体、齿条轴组成。靶件主要包括占据一个栅元的大钴靶和占据元件中心孔的氮化铝靶。在堆芯的铍反射层设有两个单晶硅辐照孔道。堆芯外有一层围筒和4层不锈钢屏蔽层，在围筒与第一层屏蔽间设有7个内层电离室孔道，外部是压力容器。

针对HFETR的结构，笔者采用MCNPX程序建模，用MCNP输入卡把堆芯的燃料组件、辐照靶件、填充块、控制棒组件描述为一个个栅元，再根据计算需求将压力容器、反射层、围筒描述成相应的栅元。在输入卡描述完成之后，使用MC⁃NPX程序的Universe、LIKE…BUT、TRCL、LAT、FILL卡完成重复的结构和堆芯装载建模。

本文在建立的MCNPX模型中采用KCODE临界源卡计算Keff，临界源卡设置为：KCODE 10000 1 10 5000。

MCNPX程序采用常功率模型进行燃耗计算。计算接口功能卡为Burn卡。Burn卡描述见表2。

表2 Burn卡输入描述Table 2 Burn in card input description

MXNPX程序是通过内嵌的Cinder90燃耗算法进行燃耗计算的。MCNPX是在点源的基础上计算反应率，Cinder90需要一个总的反应率和各燃耗区的反应率来计算系统燃耗和各燃耗区燃耗。为了计算一个总的反应率，MCNP输运计算过程包括：

式中：Qrec——平均可利用裂变能，J；

C——通量乘数；

P——系统热功率，MW；

keff——有效增殖系数；

v——单次裂变产生平均中子数；

Φ（F4）——MCNP归一化通量计数；

φ——中子注量率水平，n/（cm2·s）。

燃耗方程高度依赖核素总反应率R，R计算公式如下。

MCNPX通过模拟反应堆内大量中子及γ粒子行为实现堆芯的临界计算并统计系统的特征值、裂变能及能谱反应率等，向CINDER90传递相应核素的相关总反应率进行燃耗计算。若MC⁃NPX不包含相应核素，则向CINDER90传递63群中子通量计算相关总反应率。

建模过程中考虑了以下因素：

（1）单盒元件轴向分布采用平均值描述；（2）考虑辐照靶件。

1.3 一回路冷却剂中典型裂变产物放射性活度浓度采集

一回路冷却剂中的典型裂变产物放射性活度浓度是在反应堆带功率运行期间进行一回路冷却剂水质取样，再通过一回路水核素分析得到的。

通过取样得到的核素有20种，分为两种类型，一类为腐蚀活化产物（24Na、41Ar），一类为裂变产物［4］（如135Xe、131I、135I、88Kr等）。取样结果中的腐蚀活化产物24Na是由元件、靶件包壳材料中的Al活化产生的，取样结果中的腐蚀活化产物41Ar是管道材料不锈钢活化产生的。它们都不是堆芯内产生的裂变产物，因此它们对计算出的典型裂变产物活度浓度没有影响。

通过计算得到的核素有143种（只计算出了截断值内裂变核素），都属于裂变产物（如131Xe、135Xe、131I、135I等），远远多于取样结果中的类型。这是由于水质取样只对其中能量阈值较高的核素进行了测量，其中典型裂变产物135Xe、131I、135I都是一样的，所以对典型裂变产物活度浓度没有影响。

2 计算结果与分析

本文主要通过MCNPX建模得到了HFETR典型裂变产物在燃料元件内的核子密度，再通过水质监测得到了HFETR典型裂变产物在一回路冷却剂中的放射性活度浓度，从而计算出HFETR的逃脱率系数，并进行了研究分析。

2.1 HFETR的核燃料燃耗深度

通过MCNPX2.6建模得到高通量工程试验堆某一运行炉段的燃耗分布［5］，如图1所示。从图1我们可以看出：随着反应堆的运行，燃耗不断加深，符合反应堆运行的实际情况。

图1燃耗深度变化趋势图Fig.1 Burning depth change trend graph

2.2 HFETR的有效增殖系数k eff

通过MCNPX2.6建模得到高通量工程实验堆每个燃耗步下的keff，如图2所示［6］，可以看出keff随时间的增加而不断减少（未考虑反应堆运行期间提升控制棒引入的后备反应性）。

图2 keff变化趋势图Fig.2 keff depth change trend graph

2.3 HFETR的典型裂变产物

本文通过MCNPX建模得到了HFETR运行期间3种典型裂变产物在整个堆芯内的核子密度。反应堆实际运行期间取样得到的HFETR典型裂变产物在一回路中的活度浓度如图3～图5所示。

从图3中我们可以看出，从反应堆启动到停止，燃料元件与冷却剂中的135Xe先增加后减少。一开始135Xe增加是由于反应堆运行之后235U吸收中子后发生裂变，产生135Xe，在反应堆运行一段时间后，135Xe在燃料元件与冷却剂中的含量趋于平衡，但是随着燃料元件燃耗不断加深，为了维持核功率的不变，平均中子通量不断增加，吸收中子消失的135Xe增多，导致135Xe的平衡值下降。

图3 典型裂变产物135Xe变化趋势图Fig.3 Trend chart of typical fission products135Xe

从图4～图5中我们可以看出，从反应堆启动开始，131I、135I在燃料元件与冷却剂中的含量不断上升，这时候的131I、135I主要是燃料元件中的235U吸收中子后发生裂变不断产生的。在反应堆运行一段时间后，131I、135I在燃料元件与冷却剂中的含量都在不同的时间点趋于平衡，在这个时候，产生的131I、135I与衰变消失的131I、135I，以及从燃料元件缺陷释放到一回路冷却剂中的131I、135I达到了一个相对的平衡。

图4 典型裂变产物131I变化趋势图Fig.4 Trend chart of typical fission products131I

图5 典型裂变产物135I变化趋势图Fig.5 Trend chart of typical fission products135I

典型裂变产物在一回路冷却剂中的测量结果不确定度为20%（即存在20%的误差），所以一回路冷却剂中的典型裂变产物看似一直在波动，实际上是达到平衡的。

2.4 HFETR典型裂变产物的逃脱率系数

本文通过上述数据计算出了HFETR典型裂变产物的逃脱率系数，并将其与压水堆核电厂辐射屏蔽设计准则进行对比，结果见表3。

表3 NB/T 20194—2012压水堆核电厂屏蔽设计准则Table 3 NB/T20194—2012 Shield Design Guidelines for PWR Nuclear Power Plant 单位：s-1

从表3我们可以看出，HFETR不同典型裂变产物的逃脱率系数之间存在着数量级上的差距，而且远远低于NB/T 20194—2012压水堆核电厂辐射屏蔽设计准则中相同核素的逃脱率系数。HFETR 3种典型裂变产物中，虽然135Xe的逃脱率系数是最大的，但是却只有压水堆核电厂辐射屏蔽设计准则中的1.33%。在HFETR中，131I和135I虽然是同位素，但是它们的逃脱率系数却有着一个数量级的差距。

3 结论与建议

本文运用MCNPX程序建模，得到HFETR运行期间元件芯体内135Xe、131I、135I的核子密度，结合135Xe、131I、135I运行期间监测得到的放射性活度浓度，计算出典型裂变产物135Xe、131I、135I的逃脱率系数，再与压水堆核电厂屏蔽设计准则进行比较，可以得出如下结论：

（1）本文得到的典型裂变产物在堆芯与一回路冷却剂中变化趋势一致，符合实际情况。

（2）在HFETR的同一个运行周期中，不同核素的逃脱率系数可能存在着数量级上的差距。

为了得到更准确的HFETR典型裂变产物逃脱率系数，本文建议对更多周期内的逃脱率系数进行计算，并建立相应的经验数据库。