环境污染事故放射性气溶胶扩散的应急控制及消除方法

王天运，王世琦，高 缨

（1.洛阳市琦安科技有限公司，洛阳 471000；2.洛阳理工学院材料科学与工程学院，洛阳 471000；3.河南科技大学电气工程学院，洛阳 471000；4.火箭军研究院，北京 100085）

核爆炸、化学爆炸引起的核泄漏以及核电站放射性泄漏事故一旦发生，放射性物质会因高温熔化、气化、感生、泄漏等因素，以烟状和雾状释放到大气中，形成放射性气溶胶，在大气中弥散、沉降，使事故或事件引起的放射性危害范围扩大，其中放射性烟羽的浸没照射和吸入内照射对人员的伤害占比巨大[1]。针对放射性气溶胶的这一特点，核应急响应的主要任务是阻止泄漏源的大气释放和控制放射性气溶胶的弥散。本文总结概括了放射性气溶胶形成的三种源项及其形成机制，根据放射性气溶胶的理化性质，提出了应急状态可用的新方法——吸附沉降法，并阐述了该方法的基本原理及其应用。

1 事故释放形成的放射性气溶胶的源项

核爆炸、核恐怖爆炸、核设施意外化学爆炸、核泄漏、溅落等事故的严重程度虽有不同，但都会或多或少地向大气中释放放射性物质。我们针对应急响应状态下放射性气溶胶或粉尘的消除，通常将释放的源项分为泄漏式、爆炸式和溅落式三类[2]。

1.1 泄漏式源项

泄漏式源项主要是指核设施发生事故后向环境释放的源项。泄漏式源项的表达需要多种参量，如核素种类及其数量、释放时间（开始释放时间或释放的持续时间等）、释放率及其随时间的变化、释放的几何特征（高度、安全壳破口尺寸等）和释放载带热量等。从安全壳破口释放的放射性核素主要为裂变产物、錒系元素（238U中子形成的超铀元素）和活化产物。

1.2 爆炸式源项

爆炸式源项主要是指核弹或“脏弹”爆炸时，在爆炸中心点释放出的放射性物质。核爆炸后的裂变产物、剩余的裂变物质和结构材料在高温火球中气化，形成具有很强放射性的气溶胶颗粒物。

贫铀弹爆炸使弹体高温汽化，形成的细微颗粒随风扩散，溅落、沉积在地面。

“脏弹”爆炸使其中含混的放射性物质，通过巨大的爆炸力弥散在空气中，随后扩散、沉积到地面，形成灾难性的辐射生态破坏。

1.3 溅落式源项

溅落式源项是指放射性核素在提炼、生产和运输过程中，有意或因操作不当掉落或溅落在非防护区而形成的辐射源。

2 放射性气溶胶的形成机制

2.1 泄漏释放

泄漏释放是指存放放射性核素的容器破损，气化的放射性核素从破口逸出进入大气中形成了的放射性气溶胶。因泄漏而形成的放射性气溶胶可分为以下几类[3]：

（1）类似放射性碘的气态裂变产物，其形成的放射性气溶胶有三种机制：分子碘与空气中的气溶胶相互吸附；碘与空气中成核成分之反应；碘与空气核的凝结。

（2）裂变产物汽化扩散，子体产物形成气溶胶。

（3）因压力释放使固体裂变产物外泄。

（4）空气中悬浮的杂质受放射性照射而被活化。

（5）反应堆燃料的氧化物和其他氧化物。

2.2 爆炸释放

（1）化学爆炸

由化学爆炸引起的核泄漏释放放射性气溶胶的形成机制为：爆炸后Pu、U等裂变材料、金属氧化物、裂变产物（如I、Sr、Cs等）及其他放射性物质（如3H）被大气中的悬浮物吸附，在空气中悬浮，从而形成放射性气溶胶。

（2）核爆炸

核弹爆炸时，核爆瞬间释放巨大能量，形成高温高压火球，裂变产物、未裂变的核装料、弹体物质和附近的环境物质（泥土、碎石等）气化，核爆炸引起的强烈辐射，致使气化的、抛入空中的微颗粒等成为放射性气溶胶或放射性微粉尘。核爆时，通过均质成核、冷凝和凝并机理共同作用，再加上空气中其他气溶胶的吸附作用，形成放射性气溶胶或悬浮在空气中的放射性微粉尘。

2.3 溅落释放

核燃料在装配、运输和生产等过程中可能因意外事件而导致核燃料溅落。因溅落释放而形成的放射性气溶胶主要有以下几种分类：（1）因溅落撞击形成的微小粉尘悬浮在空气中；（2）放射性核素因凝结作用或气相反应而形成气溶胶粒子；（3）放射性核素与非放射性气溶胶的吸附与凝结；（4）非放射性气溶胶粒子吸收放射性气体；（5）溅落放射性污染物的再悬浮。

以上形成的放射性气溶胶既有α放射性的，又有β、γ放射性的。

3 放射性气溶胶的性质

放射性气溶胶除与其他气溶胶具有相同的一般性质外，还具有独特的理化性质和特殊性质，其中有些性质对消除方法和效果影响较大[4]。

（1）放射性气溶胶粒子具有分布不均匀、变化复杂和范围不可准确预测的特点。

（2）放射性气溶胶在大气中不稳定，其密度和粒子特征随时间而变化。外界力量可以引起这些变化，如较大粒子通过重力沉降而损失或通过物理和化学作用引起粒子大小和成分的变化。

（3）放射性气溶胶具有凝结作用。

（4）固体粒子的成核作用。

（5）凝聚作用。放射性气溶胶粒子间或与非放射性气溶胶间的相互碰撞使其凝聚。凝聚过程主要有由布朗运动造成的热凝聚和因外力作用引起的动力凝聚两种。粒子间的大量碰撞可导致粒度增大、气溶胶数量浓度降低。

（6）吸附性能。表面粗糙且具有微孔结构的放射性气溶胶粒子与空气中的大分子摩擦带电，吸附周围的气体或液滴，使气溶胶粒子体积不断增大。

吸附是气体分子从固体或液体粒子周围空气中转移到固体表面。发生在固体粒子表面的吸附类型有两种，即物理吸附和化学吸附。

物理吸附是气体通过范德华力将微细液态或固态气溶胶粒子吸着在较大气溶胶粒子表面。当气态的临界温度高于固体粒子周围的空气温度时，会发生物理吸附，这是一个快速稳定的吸附过程，所以气体分子到达固体粒子表面的扩散速度通常受到限制。如果饱和度小于0.05，物理吸附通常不显著，当饱和度等于或大于0.8时，可以形成相当于几个分子粒径厚度的吸附层。如果粒子处于吸附平衡状态，减小蒸气压将导致吸附的蒸气分子从粒子表面向气体转移。

化学吸附与物理吸附大致相同。所不同的是，化学吸附是利用化学键将气体分子结合在粒子表面。气体的临界温度高于或低于固体粒子周围的空气温度时，都能发生化学吸附。在化学吸附中，只形成一个单层。不同于物理吸附，化学吸附是不可逆过程，因为化学键比范德华力强得多。气相扩散速率或反应速率都能控制化学吸附的速度。随着完整单薄层的形成，吸附速度会变慢。在一些情况下，首先通过物理吸附将分子吸到固体表面，然后通过缓慢反应进行化学吸附。

（7）粒子的比表面积。比表面积表示气溶胶粒子群总体的粒度，它会影响气溶胶粒子的润湿性、吸附性和粘附性，可用于研究粒子层的流体阻力及化学反应、传质、传热等现象。气溶胶粒子的粒径越小，呈现的比表面积越大，其物理和化学活性越显著。比表面积是气溶胶粒子的重要特征。

（8）电学性质。放射性气溶胶因碰撞、摩擦、辐照、电晕放电及接触带电体等作用，使其带有大量的电荷。放射性气溶胶表面的电荷存在，改变了其凝聚性、附着性及在气体中的稳定性等物理性质，影响其凝聚速率、沉降速度和大气的导电性。我们通常用放射性气溶胶的表观电阻率来表征气溶胶微粒的导电性能。

（9）黏附性。放射性气溶胶粒子附着在固体表面上或它们之间相互凝聚的可能性称为放射性气溶胶粒子的黏附性。从微观上看，气溶胶之间产生的各种黏附力主要有范德华引力、毛细管作用力和库仑力。通常颗粒细小、表面粗糙且形状不规则、含水量高且润湿性好、浓度高和荷电量大的气溶胶尘粒，其黏附性能会增大。此外，气溶胶尘粒的黏附性还与固体表面的粗糙度、周围介质的性质及气溶胶的流动状况有关，在光滑、无可溶性物质和黏性物质的固体表面上的粒子及低速气流中运动的粒子不易被黏附。气体中的粒子黏附要比液体中容易得多。气溶胶粒子由于黏性力的作用，在相互碰撞中会导致粒度的凝聚变大，有助于气溶胶粒子的沉降和捕集。

（10）粒子的润湿性。放射性气溶胶粒子的润湿性取决于液体分子的表面张力，表面张力越小的液体对气溶胶粒子的浸润性越强。因此，各种气溶胶粒子对液体具有不同的亲和能力，当气溶胶粒子与液滴接触时，能扩大接触面、相互附着的气溶胶粒子称之为亲水性气溶胶粒子；反之，接触面缩小、不能相互附着的气溶胶粒子则称之为疏水性气溶胶粒子。

气溶胶粒子的润湿性还与气溶胶粒子的粒径大小、理化性质及所处状态等因素有关。一般来说，小于5μm尤其是1μm以下的气溶胶粒子就难以被水润湿。这是由于细的粒子的比表面积大，对气体有很强的吸附作用，表面存在着一层气膜，只有当在气溶胶粒子与水滴之间以较高的相对速度运动进而冲破气膜时，才会相互附着。此外，气溶胶粒子的润湿性还会随液体表面张力的增大而减小，随温度的降低而增大，随压力的升高而增强。

4 放射性气溶胶的消除方法与应急应用分析

空气中放射性气溶胶的物理化学性质、分布和迁移行为决定了气溶胶污染的程度和范围。而空气中放射性气溶胶的污染范围又可分为：（1）有限空间内的局部污染，限于小范围的放射性气溶胶污染，事故发生后放射性烟羽或放射性气体对建筑物室内的污染和泄漏事故对建筑物设施厂房内的放射性污染；（2）区域性污染，涉及到严重泄漏事故且进行了有效控制后，场区及周围区域大气中的放射性污染；（3）广域性污染，涉及到数平方千米或者更大区域的污染；（4）国际性污染，跨国性或多国性的污染。

空气中放射性气溶胶的消除方法主要有两大类，即自然消除法（自然扩散稀释、自然干沉降和自然湿沉降）和干预消除法[5]。

4.1 自然消除法

自然消除法是放射性气溶胶在大气弥散过程中，因大气中发生的物理作用和水凝物降落携带而使空气中放射性粒子减少的方法。

国内外学者对放射性气溶胶沉降消除的研究主要集中于大气环境污染治理、环境检测等方面，先后对不同阶段的气溶胶干湿沉降研究成果进行了总结和评述[6]。干沉降不如湿沉降那样相对集中，干沉降作用时间长、范围广，是干燥天气期间和干旱、半干旱地区放射性气溶胶的主要去除机制，大多数放射性核素的干沉降通量大于湿沉降。事故放射性气溶胶后果应急处置偏重于短时间内的集中沉降，以切断放射性气溶胶的输送途径，控制放射性气溶胶的弥散污染，因此干沉降模式在事故应急消控方面应用较少。

（1）自然干沉降法

自然干沉降法是利用大气中发生的物理作用（包括重力沉降、湍流扩散、布朗扩散及碰撞等），使空气中的放射性气溶胶粒子在与植物地表接触时发生沉降进而被去除的方法。粒径越小，干沉降的效果越小；粒径越大，效果越明显。普遍接受的观点是从全球范围来计算通过干沉降法去除的细微颗粒物占TSP（total suspended particulate，总悬浮微粒）总量的10%～20%，故自然干沉降法对空气中放射性污染物的消除效果并不明显（如图1所示）[6]。

图1 空气中气溶胶的干湿沉降率Fig.1 Wet and dry sedimentation rate of the aerosol in air

（2）自然湿沉降法

自然湿沉降法是指由于大气中的水凝物（如云、雾、雨、雪和冻雨等）降落将空气中的放射性气溶胶粒子携带至地表面上的植被、土壤和水面的过程。湿沉降是一个间歇的机制。气溶胶粒子在暖云中水分子凝结或在过冷云的冰晶生成过程中起到核的作用。接着发生碰并作用使得液滴的尺度增大，其中最大的水滴引发降雨过程。在雨水降落的过程中，水凝物携带和聚集了气溶胶微粒和一些气体，尤其是降水过程经过放射性烟羽或边界层时，这一湿消除的效果会更加明显。

4.2 干预消除法

干预消除法是核事故应急响应中普遍采用的控制空气中放射性气溶胶扩散并消除空气污染的方法。采用非自然手段干预放射性弥散途径，强制沉降空气中的放射性气溶胶粒子，进而达到空气污染治理的目的。人工降水冲刷消除法属于干预消除法的一种，就是利用人工降水，将空气中的放射性微颗粒或气溶胶粘附，使其加速沉降到地面上，减轻或消除空气中的放射性污染。降水冲刷消除法的基本原理与自然消除法中的降雨湿沉降[7]类同。

4.3 自然消除法和干预消除法的应急场景应用分析

自然消除法是依靠大自然的作用使得某空域空气中的放射性气溶胶含量减少的过程。其对空气中放射性气溶胶粒子的消除是无序且不可控的，是从一空域转移至另一空域进而达到稀释减轻危害的目的。

自然干沉降法与事故释放的源项、悬浮在空中的放射性沾染物的理化性质和大气条件等因素密切相关，危害范围的划定存在诸多不可确定的因素；自然湿沉降法除受空气中放射性气溶胶粒子的理化性质影响外，与气候条件是否降雨、降雪密切相关。总之，对于轻度泄漏事故，在环境条件与应急目标可达到的条件下，采用自然消除法清除悬浮在空气中的放射性粉尘是可行的。但是对于中度泄漏释放，尤其是重特大泄漏事故或城市环境下的泄漏事故，若仅凭大自然的力量稀释并采取自然消除法听天由命式消除空气中的放射性污染，对自然环境、居住环境乃至社会、政治和经济秩序的破坏是灾难性的，与核事故应急响应的宗旨相违背。因此，一旦发生超出本底辐射水平的核事故所造成的释放弥散类空气放射性污染，应充分利用自然消除法的基本原理，进行事故释放状态下的干预消除[8]。

人工降水冲刷法是事故状态下对空气弥散的放射性气溶胶或粉尘进行应急干预处置的方法，其采用了自然湿沉降法的基本原理和水吸附沉降消除空气中放射性气溶胶粒子的机理，有计划、有目的的控制空气中放射性污染的扩散与弥散途径，通过空域中放射性气溶胶粒子的强制性沉降使空域中放射性气溶胶粒子的含量降低，进而达到清除空气中放射性污染的目的。单从空气污染的清除效果、效率和成本看，人工降水冲刷法是应急干预消除空气中放射性污染较为理想的方法与手段。但携带着放射性核素的大量水倾盆降落在地面或流入排水管道、流入地表生活水、渗入土壤进入地下水系，会造成更难以处置的放射性水体污染，其缺陷亦是致命的。要弥补该方法的缺陷，需进行排水过滤，而地表排水过滤工程浩大，满足不了应急响应要求。

核事故发生后，空气中放射性污染的控制与消除是涉核事故辐射后果应急救援的一大技术难题。污染的无序扩散与发展并不是核事故应急响应的目的与目标。因此，对事故后果发展的控制及缩减事故污染范围并减轻事故危害才是研究空气中放射性污染工程控制与消除方法的根本目的。表1给出了空气中放射性污染工程控制与消除方法的比较，从控制与消除方法的基本原理、特点、适用性和应急响应目的相符性等方面分析，干沉降、湿沉降、人工降水冲刷、强制性吸附沉降和通风过滤等方法均可以应用于放射性污染的工程控制与消除，但是在放射性烟羽弥散未达到控制前，自然干、湿沉降法却是地面放射性污染范围扩大的根本所在，这违背了涉核事故应急响应的目的，也不符合国际相关的条约，有可能引发事故赔偿等一系列纠纷。

表1 空气中放射性污染控制与消除方法比较Table 1 Comparison of control and elimination methods for radioactive pollution in air

核应急响应的目的就是干涉事故辐射后果的发展、减轻事故危害和最大可能保护生态环境及居民的人身安全。从这个目的出发，在辐射后果应急处置中采用的方法主要是强制性的干预措施与手段，如人工降水冲刷、强制性吸附沉降法。无论从应急干预的目的，还是强制性控制目标的实现及时限性等方面均具有较大优势，只要解决了方法中所涉及的吸附沉降材料、喷射设备及战术应用等方面的技术难题，即可按照应急响应目标有方向、有步骤、有计划地控制事故后产生的放射性污染的区域。

5 吸附沉降法及应用体系

5.1 吸附沉降法

基于对以上方法的分析，利用放射性气溶胶弥散迁移的特性和放射性污染膜法应急处置技术的基本原理，提出处置空气中放射性气溶胶或微尘的新方法—吸附沉降法。吸附沉降法吸收综合了空气置换法、自然扩散稀释法、自然干沉降、自然湿沉降和人工降水冲刷法的优势，加入了膜法元素，利用放射性污染扩散控制和膜法消控技术，使人工释放的液体由水变成分散性更好、吸附性更高、沉降粒核更大的共聚溶液，释放沉降到地面后，不流淌、有控制地渗透迁移且共聚成膜，既避免了水污染，又使沉降到地面的放射性污染物不再重新悬浮、二次污染空气。加入膜法元素的消控法（称之为吸附沉降干预消除法），弥补了其他方法各自的缺陷及使用的局限性，是一种控制扩散效果好、去污较彻底、可有效缩减放射性污染范围、综合效能佳的新方法[9]。

吸附沉降干预消除法是指在一定湿度、温度、静风或微风条件下，利用飞机或地面高扬程喷射装置，将具有黏性的、可加速空气中放射性气溶胶凝结成核进而沉降的化学物质（如除尘剂、润湿剂、吸附沉降液或成核剂）释放到放射性气溶胶浓度大的大气空间内及事故放射性烟云排放口，在空气中经过一系列连锁的物理吸附、碰并和化学反应等作用，使放射性气溶胶的重量大幅度增加，从而加速放射性气溶胶沉降到地面的方法，达到空气中放射性污染物减少或消除的目的。

5.2 吸附沉降法应用体系

（1）吸附沉降法应用体系的构成

吸附沉降法应用体系主要由吸附沉降功能材料、实现功能材料吸附沉降和消除及地面沉降物控制等功效的作业设备所构成（如图2所示），分高温高压放射性浓雾团的降温消压沉降控制、放射性烟羽的迁移阻断沉降和放射性气溶胶的定位沉降。沉降到地面上的放射性物质是放射性核素与沉降液的混合体（放射性共聚乳液），放射性共聚乳液在地面的流动性较差且经过一段时间的作用变成固体，便于地面放射性污染物的膜法消除。

图2 吸附沉降法应用体系构成Fig.2 Composition of application system of adsorption and sedimentation method

（2）高温高压放射性浓雾团的降温消压沉降控制

降温消压沉降控制应用体系包括：吸附沉降液、直升机机载空中吊舱和地面沉降液高程喷射作业车及作业流程（如图3所示）。即利用直升机机载空中吊舱或高程喷射作业车连续不断地从雾团上方喷射或倾泻吸附沉降液，吸附沉降液液滴与雾团中放射性颗粒碰撞或结合，形成较大比重的混合颗粒继而脱离雾团向地面沉降，液流的冲刷作用以及液流与雾团的热交换使雾团内部的温度降低、内压释放，减弱了雾团的热膨胀，便于吸附沉降液效能的发挥。连续不停地对高温高压雾团实施的喷射沉降作业，可有效地控制放射性扩散的范围，可将泄漏口释放的放射性核素危害范围控制在有限的空间和地域内，可大大减轻后续应急处置的难度。膜法的应用对单次爆炸形成的高温高压雾团的降温消压沉降代价最低，但对于持续爆炸释放形成的雾团的控制沉降作业，源头释放的持续时间越长，其代价越大。

图3 降温消压沉降控制示意图Fig.3 Schematic of cooling、depressuri-zation and sedimentation control

（3）放射性烟羽迁移阻断

烟羽迁移阻断应用体系的构成与降温消压沉降控制相同，只是作业模式存在差异。降温消压沉降控制是面状定位沉降，烟羽迁移阻断是带状定位沉降（如图4所示）。即在烟羽迁移路径上设置一条阻断带，截留迁移运动到阻断带的放射性颗粒并将其沉降到地面。阻断带的设置可有效地防止放射性物质沉降到重要的保护区。

图4 迁移阻断沉降控制示意图Fig.4 Schematic of migration、blocking and sedimentation control

（4）放射性气溶胶的定位沉降

定位沉降应用体系（如图5所示）同样由定位沉降材料（吸附沉降液）、作业装备和作业模式构成，材料与作业装备相同。但其应用体系中还应包括沉降区的划定，作业模式应为飞掠式和移动式。

图5 定点沉降控制示意图Fig.5 Schematic of fixed-point sedimentation control

6 结论

核事故应急状态下，因放射性核素的毒性和辐射危害，对释放到空气中的放射性气溶胶弥散源的控制是空气中放射性污染应急消除的根本目的。文中提出的吸附沉降法是应急状态下减少事故危害范围，保护环境不受辐射破坏，消除空气中放射性污染的一种行之有效的强制性干预消除方法，吸附性好、沉降率高、成本低、扩散控制和去污效果好的吸附沉降液是方法应用的主要材料。