ENSO循环对福建省近地层臭氧浓度变化的影响

王宏，郑秋萍，温珍治，黄艳艳

(1.福建省灾害天气重点实验室，福建 福州350001；2.福建省气象科学研究所，福建 福州350001；3.海峡气象开放实验室，福建 厦门361012；4.福建省气候中心，福建 福州350001；5.福建省环境监测中心站，福建 福州350003)

1 引 言

ENSO(厄尔尼诺-南方涛动El Niño-Southern Oscillation)是热带太平洋上年际尺度最显著的海气耦合信号，作为热带太平洋地区海气系统中典型的大尺度环流异常演变特征，ENSO不仅影响热带太平洋地区气候异常，还通过大气遥相关响应对热带乃至全球的气候异常产生重要的影响[1-4]，它的发生往往给全球许多地方造成严重洪涝、干旱及其他灾害，因此受到世界各国的普遍关注[5-7]。对于中国而言，ENSO事件带来的直接而显著的影响是打乱了季风活动规律，导致出现南涝北旱、暖冬凉夏、台风减少等异常气候现象[8-11]。有研究[12-15]表明：El Niño对中国气候的影响依赖于其位相，El Niño发展年夏季华南和华北降水偏少，而江淮流域降水偏多；El Niño年冬季，中国东南部出现正降水距平，El Niño衰减年的春末夏初，从中国华南到东北出现正的异常降水。ENSO循环一般具有2～7 a的周期，还具有10～16 a的年代际变化，暖事件(El Niño)比冷事件(La Niña)的发生比例高[16]，但并不是每次El Niño事件都遵循上述典型天气气候特征[17-18]。在福建省，蔡学湛等[19]利用1951—2000年北太平洋海温和副热带高压特征量资料，探讨了夏半年副高与北太平洋前期海温的关系，发现影响副高活动的海温关键区赤道东太平洋前期信息最明显，进而得出赤道东太平洋海温及ENSO信息对福建汛期旱涝与降水分布趋势有着重大影响；许金镜等[20]利用1961—2000年7月的降水和北太平洋海温月平均资料，标定了福建省典型的旱涝年，并对比分析了典型旱涝年海温场特征，指出ENSO冷(暖)事件影响年时福建伏旱期易旱(涝)。

在全球气温达到最暖观测记录的气候背景下，2014年9月—2016年5月发生了一次超强El Niño事件，其最强海温峰值达到2.9℃，并且持续了21个月，在全球各地造成了重大的自然灾害[21]。在众多的自然灾害中，气候异常对大气环境造成的灾害事件也属其中，当前气候变化与大气环境的相互作用是地球环境科学研究的热点，气候变化可以通过对气象条件，如温度、降水、湿度、云量、边界层高度、对流活动等的改变，直接对近地层ρ(O3)及空气质量产生影响[22-25]。气候系统影响O3的传输与分布，同时对流层O3的增加对气候响应的反馈为地表和低层大气的升温[26-28]。汪明圣等[29]分析得出ENSO循环对东亚地区平流层O3分布有明显影响，在平流层30 hPa和70 hPa尤为显著，且滞后8个月时二者相关达到最大；同时探讨了ENSO不同相位对O3的强迫影响程度，得出当El Niño发生8个月后中纬度地区平流层30 hPa的O3有所减少，而高纬度O3增加，70 hPa则与之相反，同时在低纬度地区70 hPa O3减少等重要结论。相关研究[30-31]指出东亚太平洋地区夏季风爆发的时间和强度以及季风环流型的年际差异是导致该地区春、夏季O3年际变化的主要原因，而季风降水和云带位置以及平流层-对流层交换是造成O3年际变化的其他原因。

在全球气候变暖、人类活动增加的背景下，我国的O3已呈现大规模、区域性污染态势，对比京津冀、长江三角洲和珠江三角洲，福建省ρ(O3)不算高，但在大区域背景下，近5年福建省ρ(O3)在波动中不断上升，O3污染天数呈现跳跃式增加，以沿海地区6个城市为例，2015年该区域O3污染总天数(标况)合计17天，2016年只有9天，2017年突增为98天，2018年继续增加，达到136天，2019年120天，2017—2019年与2015—2016年相比，该区域ρ(O3)明显升高，超标天数明显增多。与福建省相邻的长江三角洲和珠江三角洲大城市群区域2015—2019年ρ(O3)以及O3污染天数年际变化也呈现显著的上升趋势[32]。福建省东面临海、西面环山，与台湾岛一水之隔，地理位置特殊且重要，天气气候背景非常复杂，是冬季风南下、夏季风北上O3输送的必经通道，O3已是大气中最主要的污染物，也是当下空气质量改善面临的最突出的问题。

近地层O3是一种重要的大气污染物，是城市光化学烟雾污染的主要成分之一，是一种强氧化剂，高浓度O3会对人体健康、农作物生长、生态环境、城市建设等均会造成极大危害[33-34]。导致O3增加的原因一方面与植物、农作物、工业排放、汽车尾气排放的臭氧前体物氮氧化物NOx、可挥发性有机物VOCS和CO有关，另一方面与气候变化、气象条件的改变、区域输送等有着密切关系[35-36]，简式表达为：

根据《福建统计年鉴-2020》，近5年福建省NOx的排放量呈现减少的趋势，所以在O3前体物排放量减少的背景下，福建省ρ(O3)年际分布及O3超标天数明显上升应与气候变化有着密切关系，有研究发现在相对清洁的地区，在大气环境容量允许的范围内，气象条件对空气质量影响的贡献率在80%～90%，空气质量变化主要取决于气象条件的变化。张人禾等[37]分析了2013年我国中东部地区发生的一次严重的空气污染事件，指出气象因子可以解释超过2/3的污染天气逐日变化的方差，方差贡献率达到0.68。

本文利用2015—2019年福建省9个设区城市ρ(O3)资料，首先对比分析了内陆城市和沿海城市ρ(O3)年际分布和空间差异，再经数理统计、标准化处理和加权平均形成不同城市O3Z指数，以滞后相关为切入点，找到福建O3Z指数与Niño Z海温距平指数相关性最大的月份，尝试探明ENSO循环与福建省ρ(O3)变化的关联，研究气候变化对ρ(O3)长期趋势变化造成的可能影响，以期在ENSO预测的基础上，为开展同时段ρ(O3)趋势预测提供科学依据。由于在福建全省地级市有高质量、连续的近地层臭氧观测是从2015年才开始，2013—2014年福建省只有福州和厦门2个城市有较规范的臭氧观测资料，臭氧资料时间序列短、空间稀是本研究存在的局限，因此本文重点参考了周德荣[38]《大气环流对华南沿海对流层臭氧影响研究》思路，为讨论ENSO循环对地面ρ(O3)变化的影响结果的代表性、可靠性提供前人研究成果佐证。

2 资料与方法

2.1 Niño海温距平指数

Niño 1～4不同区域海温距平指数来源于NOAA提供的ONI(Oceanic Niño Index)指数资料。

2.2 Niño Z海温距平指数

表1是2014—2019年Niño综合指数三个月滑动平均值Niño Z海温距平指数。Niño Z海温距平指数(Niño Z SSTA Index)：为Niño 1+2、Niño 3和Niño 4区海表温度距平指数的面积加权平均值。

表1 2014—2019年Niño综合指数三个月滑动平均值 单位：℃。

2.3 厄尔尼诺(El Niño)、拉尼娜(La Niña)事件的定义标准

目前中国气象局国家气候中心在业务上主要以Niño Z海温距平指数作为判定El Niño、La Niña事件的依据，具体指标如下：Niño Z海温距平指数持续6个月以上≥0.5℃(过程中间可有单个月份未达指标)为一次El Niño事件；若该区指数持续5个月≥0.5℃，且5个月的指数之和≥4.0℃，也定义为一次El Niño事件。Niño Z海温距平指数至少持续6个月≤-0.5℃(过程中间可有单个月份未达指标)为一次La Niña事件；若该区指数持续5个月≤-0.5℃，且5个月的指数之和≤-4.0℃时，也定义为一次La Niña事件。

2.4 O3资料来源

O3资料为全省2015—2019年9个设区城市环境监测国控点(排除清洁对照点)ρ(O3)逐时连续监测资料。ρ(O3)小时均值、ρ(O3)日均值(01—24时平均值)、ρ(O3)最大8 h滑动平均值(ρ(O3-8 h)等资料的处理及其超标限值，参照GB 3095—2012《环境空气质量标准》和HJ 633-2012《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》。

2.5 福建O3 Z指数

将福建省9个设区城市2015—2019年ρ(O3)月平均值经标准化处理，得到的不同城市O3Z指数，将该指数分别与Niño Z海温距平指数在滞后0个月、1～6个月，7种情况下求相关系数，并对内陆3个城市和沿海6个城市进行1：2加权平均，最后得到城市O3Z指数与Niño Z海温距平指数在滞后若干月后二者相关达到最大，该最大相关系数(绝对值)出现的城市O3Z指数被定义为福建O3Z指数。

3 结果与分析

3.1 福建省ρ(O3)时空分布概况

在福建省，因地形地貌、植被分布、经济发展水平、人口密度、汽车保有量等诸多因素影响，导致内陆地区与沿海地区(图1)之间年平均ρ(O3)、年平均ρ(O3-8 h)以及O3年超标天数等值差异很大。研究[39-41]表明，福建省沿海地区的年平均ρ(O3)和年超标天数均明显高于内陆地区，从季节分布看，春季和秋季是福建省ρ(O3)较高的季节，冬季ρ(O3)最低，夏季次低，且4—5月和9—10月是1年中ρ(O3)最高和次高的月份，O3超标天数也是1年中最多和次多的月份，主要原因是对流层低层ρ(O3)与东亚季风从季节变化尺度到年际变化都有显著关联，特别是在东亚夏、冬季风转换的春、秋季节相关性更明显[42-43]，也就是可以推测导致福建省ρ(O3)4—5月和9—10月高，超标天数多的可能原因是气团的传输，气团的传输对于ρ(O3)升高的贡献比本地光化学作用的贡献更大。

图1 福建省内陆3个城市和沿海6个城市分布示意图

图2是2015—2019年福建省9个设区城市ρ(O3)年平均值对比图，2017—2019年福建省9个设区城市年平均ρ(O3)明显高于2015—2016年，且内陆城市年平均ρ(O3)均低于同年份沿海城市ρ(O3)，其中内陆3个城市中三明ρ(O3)最低，沿海6个城市中莆田ρ(O3)最高，泉州次之，这2个城市O3污染会比省会城市福州和计划单列市厦门更高，因为福建省沿海较大型的污染源在莆田和泉州附近(图略)。

图2 2015—2019年福建省9个设区城市ρ(O3)年平均值对比图

图3是2015—2019年内陆和沿海各城市年平均ρ对比和O3年超标总天数对比图，2015—2019年内陆和沿海地区年平均ρ均呈现上升趋势，但沿海地区2017—2019年平均ρ(O3-8 h)明显比内陆地区高，且2017—2019年福建省O3年超标天数较2015—2016年突增，增加量几乎全部集中在沿海地区，2017—2019年内陆3个城市O3超标天数合计只有5～8天，而沿海6个城市合计达到98～136天，沿海城市O3超标天数远多于内陆城市。

图3 2015—2019年内陆和沿海地区年平均ρ对比和O3年超标总天数对比图

3.2 福建O3 Z指数

分别对9个城市2015—2019年ρ(O3)月平均值经标准化处理，得到的不同城市O3Z指数，再将该指数分别与Niño Z海温距平指数在滞后0个月、1～6个月，7种情况下求相关系数，发现内陆地区的O3Z指数与Niño Z海温距平指数的相关系数(绝对值)比沿海地区的明显偏小，且滞后性也不同(表2)，前者均在滞后1个月后相关系数(绝对值)达到最大值，平均相关系数-0.404 8(ɑ=0.01)，后者在滞后3个月时相关系数(绝对值)达到最大值，平均相关系数-0.548 7(ɑ=0.001)；根据3.1节的分析结论，沿海地区是福建省O3的高值区和集中的高污染区，因此对内陆3个城市和沿海6个城市的相关系数进行1：2加权平均，可得全省在滞后3个月时O3Z指数与Niño Z海温距平指数的相关系数(绝对值)达到最大值(表2)，相关系数为-0.510 2(ɑ=0.001)。

表2 福建省内陆与沿海地区的O3 Z指数与Niño Z海温指数在不同滞后月的相关系数及加权平均值

最后，将最大相关系数(绝对值)出现的城市(莆田)O3Z指数定义为福建O3Z指数，二者相关系数-0.646 3(ɑ=0.001)，绘制福建O3Z指数(滞后3个月)与Niño Z海温距平指数的拟合图(图4)。

图4 2015—2019年福建O3 Z指数(滞后3个月)与Niño Z海温距平指数拟合图

3.3 福建省ρ(O3)的年际变化与ENSO的年际变化的关系

结合2015—2019年ENSO不同相位(El Niño、La Niña)、福建省气候评价指标与ρ(O3)年际变化等，重点针对沿海地区的各项要素指标展开分析，尝试探讨ENSO不同相位对ρ(O3)产生强迫的程度及其滞后效应。

(1)2014年9月—2016年5月全球发生了一次超强El Niño事件，持续了21个月，Niño Z海温距平指数最高达到2.6℃，出现在2015年12月(表1)。

(2)2015年1月—2016年5月Niño Z海温距平指数均为正值，且持续≥0.5，持续17个月，代表海表温度较常年异常偏高，为典型的极强El Niño年。

(3)这一典型的El Niño年在发展阶段(2014年9月—2015年4月)到最强盛(2015年5月—2016年4月)和El Niño衰弱阶段(2016年5—12月)，其中包含短暂的La Niña增强阶段(2016年8—12月，由于持续时间只有5个月，且5个月的指数之和＞-4.0℃，因此不算La Niña事件)，而后又是正常年份，对应福建省沿海地区的天气气候特征是：降水偏多，日照异常偏少[44-45]，同时段沿海地区ρ(O3)2015年1—4月较常年属于正常水平，2015年5月—2016年12月ρ(O3)迅速下降，且处于近5年的相对低值区(图3)，相对于2017—2019年ρ(O3)明显偏低。

(4)2017年1月开始Niño Z海温距平指数持续9个月在-0.4～0.4℃之间，进入正常年份，2017年10月Niño Z海温距平指数出现负距平，即出现海表温度较常年异常偏低的状态，且一直持续到2018年3月，持续时间正好6个月，可定义为La Niña增强阶段。

(5)2018年4—9月Niño Z海温距平指数持续6个月在-0.4～0.4℃之间，又进入正常年份，La Niña未真正发展起来就结束，2018年10—12月Niño Z海温距平指数出现正距平，但指数均略高于0.5℃。期间沿海地区出现降水异常偏少，气温异常偏高，日照时数异常偏多的情况[46-47]，同时段ρ(O3)上升明显，O3超标天数呈现跳跃式增加，并持续到2019年(图3)。

(6)2018年10月—2019年6月，Niño Z海温距平指数持续9个月出现≥0.5℃，代表海表温度较常年异常偏高，但强度不强，正距平值在0.9℃以下，对比2015—2016年极强El Niño年该值最高可达2.6℃。2019年7月—2020年3月Niño Z海温距平指数处于正常～正距平(都只有0.5℃)之间，Niño Z海温距平指数不高，到2020年4月弱El Niño事件结束，赤道中东太平洋海温转为中性偏冷状态。

3.4 ENSO循环对福建省ρ(O3)变化的影响

综上分析得到，福建省ρ(O3)的年际变化和ENSO的年际变化之间存在着对应关系，并有一定的滞后性，一般滞后3个月。ENSO循环对福建省ρ(O3)变化的影响主要表现为在El Niño影响时ρ(O3)偏低，在La Niña影响时ρ(O3)偏高，2014年9月—2019年12月这个具体过程为：(1)El Niño发展前期ρ(O3)年际变化的峰值出现，对应沿海地区2014—2015上半年ρ(O3)处于相对高值区；(2)而后El Niño进入强盛期，ρ(O3)呈现下降趋势，对应沿海地区2015下半年—2016上半年ρ(O3)明显下降；(3)El Niño衰减期，La Niña发展前期，ρ(O3)年际变化浓度低入谷值，对应沿海地区2016下半年ρ(O3)低入谷值；(4)La Niña进入强盛期，ρ(O3)呈上升趋势，对应沿海地区2017年ρ(O3)为上升阶段；(5)随着La Niña衰亡期、正常年份、El Niño发展前期，ρ(O3)年际变化升入峰值区，对应沿海地区2018—2019年ρ(O3)升入峰值区，如此循环往复。概念性的结构图如图5(见下页)。

图5 ENSO循环对福建省臭氧变化影响的概念性结构图

需要说明的是：ENSO循环导致东亚季风强度、区域输送、天气气候等变化是ρ(O3)分布变化的影响因素之一，而前体物污染源的变化和复杂的大气化学反应过程是影响ρ(O3)变化的其他重要因素，文中没有就后两个因素的变化贡献进行论证，存在一定局限性。

4 总结和讨论

本文利用ONI(Oceanic Niño Index)指数与福建省ρ(O3)观测资料，首先对比分析了福建省内陆城市和沿海城市ρ(O3)、ρ(O3-8 h)以及O3超标天数的年际分布和空间差异，而后以滞后相关为切入点，开展了不同城市O3Z指数与Niño Z海温距平指数的相关性分析，归纳了ENSO循环对福建省年际ρ(O3)分布的主要影响，探讨了ENSO不同相位(El Niño、La Niña)对福建省ρ(O3)的具体影响过程及滞后效应，得到以下几点结论。

(1)2017—2019年福建省9个设区城市年平均ρ(O3)和O3年超标天数对比2015—2016年呈现明显升高趋势，且内陆城市ρ(O3)分布均低于同年份沿海城市，近5年福建省ρ(O3)时空分布差异明显，在污染源排放量减少的背景下，气候变化对ρ(O3)的影响有着不可忽视的作用。

(2)福建省沿海地区的O3Z指数与Niño Z海温距平指数的相关系数(绝对值)比内陆地区的明显偏大，且二者滞后性也不同；综合福建全省9个设区城市O3Z指数与Niño Z海温距平指数呈现明显的负相关关系，且滞后在3个月时二者相关(绝对值)达到最大，加权平均相关系数为-0.510 2(ɑ=0.001)。

(3)福建省内陆地区受ENSO循环的影响，年平均ρ(O3)、年平均ρ(O3-8 h)以及O3年超标天数的变化程度小于沿海地区，特别是在O3年超标天数方面，ENSO循环对沿海地区的影响和强迫程度特别显著。

(4)ENSO不同相位对ρ(O3)产生强迫的程度表现为在El Niño影响时ρ(O3)偏低，在La Niña影响时ρ(O3)偏高，及其滞后效应大概发生在2—4月，具体过程为：在El Niño发展阶段ρ(O3)有所下降；在El Niño进入强盛期，ρ(O3)呈现明显下降趋势；在El Niño衰减期，La Niña发展前期，ρ(O3)年际浓度变化低入谷值。在La Niña进入强盛期，ρ(O3)呈现明显的上升趋势；在La Niña衰亡期、El Niño发展前期，ρ(O3)年际变化浓度升入峰值区，如此循环往复。

(5)由于福建省有高质量、连续的ρ(O3)观测资料的只有5～7年，而一个气候态的时间是30年，因此在O3资料有限的情况下，以上ENSO循环、气候变化与ρ(O3)变化的关联分析，部分结论可能需要更长时间的检验和调整，提升结论的可靠性。

致 谢：感谢福建省环境科学研究院郑成辉博士提供的福建省近5年臭氧前体物排放量的变化以及沿海地区大型污染源排放点位等数据支持。