煤系烃源岩油气生成、排出与滞留特征

杨 恒，龚文平，郑伦举

(1.长江大学，武汉 430100；2.中国石化 石油勘探开发研究院 无锡石油地质研究所，江苏 无锡 214126)

中国多数含油气盆地都发现了大中型气藏，这些气藏中的天然气主要以烃类气体为主，干燥系数大，非烃含量少。虽然天然气成因多种多样，如煤型气、油型气、生物气和无机气等，但是天然气资源以煤系地层为主，特别是已探明的千亿立方米的大型气田，如鄂尔多斯盆地苏里格、大牛地气田，四川盆地新场气田，东海春晓油气田等，均是与煤系地层烃源岩有关的油气田[1-6]。

煤系地层烃源岩有机质丰度(TOC)较高，一般指包括煤[ω(TOC)>35%]、碳质页岩[5%<ω(TOC)<35%]和灰—黑色泥岩和粉砂质泥岩等[0.5%<ω(TOC)<5%]在内的一套富有机质细粒沉积地层[7]。这类烃源岩干酪根类型以Ⅱ型和Ⅲ型为主，是重要的天然气与轻质—凝析油气藏的源岩。尽管对其生烃潜力评价与生烃演化特征已做过大量研究，但对于其生成、排出与滞留油气能力研究并不多[8-10]。实际上决定煤系地层烃源岩是否能作为煤层气开采或成为常规油气藏形成的有效烃源岩，除了其生烃转化率或产率之外，与其在不同演化阶段排出、滞留油气量的关系更加密切。本文采用成岩作用下的高温高压半开放—半封闭体系模拟实验技术，对比研究了不同类型煤系地层烃源岩生排滞留油气演化特征，并建立了相应的演化模式，探讨了煤及煤系烃源岩作为油源岩的有效性、低阶煤层气能否满足商业化开采以及与煤系地层常规—非常规油气勘探的有关问题。

1 实验样品与方法

为了更清楚地厘清煤系地层不同类型烃源岩在不同演化阶段油气生成、排出以及滞留量演化特征，本文选取了4件上古生界石炭系—二叠系至新生界古近系典型未熟—低成熟煤及煤夹层中的碳质泥岩和泥岩样品。包括采自内蒙古黑岱沟煤矿的褐煤(样品号HDG-15，后文简称H煤)及其夹层碳质泥岩(样品号准6-泥，后文简称Z碳泥)，干酪根类型均为Ⅲ型；另外两件样品为采自山东五图煤矿古近系褐煤(样品号WT-6，后文简称W煤)及其夹层黑色粉砂质泥岩(样品号ZJT-12，后文简称Z粉泥)，干酪根类型均为Ⅱ2型。所有样品均处于未熟—低成熟演化阶段，适合于开展全演化阶段生排油气模拟实验，其详细地球化学参数见表1。

采用文献[11]所述的仪器设备，对典型煤系地层烃源岩进行了全岩生排滞留油气模拟实验。样品采用钻取的小岩心柱，尽可能地保留烃源岩样品的原始矿物组成及层理结构，可更合理地模拟地下油气的排出与滞留过程。依据鄂尔多斯南缘富探1井C-P埋藏史，设置上覆静岩压力与地层流体压力，并结合所用仪器模拟实验温度、时间与镜质体反射率之间的匹配关系，拟定了相应的烃源岩生排烃模拟实验研究方案[12]。详细实验边界条件见表2，有关生排烃模拟实验流程及产物收集方法等参照文献[13-15]。

2 油气产物演化特征

2.1 气体产物演化特征

2.1.1 总气体与CO2演化特征

烃源岩生排烃模拟实验获得的气体产物主要由烃类气体和CO2、H2、CO、N2等无机气体组成，其中CO2与CO气体中的碳主要来源于有机质的脱含氧基团热分解[16]。为了利用碳质量平衡及其转化率建立成岩演化过程中的生排烃演化模式，需要弄清各种产物的演变特征。由不同类型煤系地层烃源岩在全演化阶段总气体与二氧化碳产率对比(图1)可知：样品的总气体产率随成熟度的增加而增大，其中煤岩比碳质泥岩及泥岩的总气体产率相对要高，主要与沉积有机质性质和元素组成及岩性组合特征有关。CO2产率演化具有如下特征：①所有样品的累计CO2产率随模拟温度的增大而增加，生油窗内是其主要生成阶段，说明其成因主要与油的生成有关，在高—过成熟阶段，则增加缓慢，维持相对稳定；②在相同演化阶段，煤岩的CO2产率一般比Ⅲ型沉积有机质的碳质泥岩或泥岩的CO2产率要大；③煤系地层烃源岩在模拟实验中，其CO2气体主要来源于沉积有机质中的有机碳和有机氧，主要受原始沉积有机质组成和成熟度的制约。煤在成岩演化过程中生成的大量CO2，在生油阶段主要溶解在油相中，从而降低了其黏度和密度，增加其可流动性[17]，因而有可能对煤岩的排油气能力产生较大的影响，应该予以特别关注。

2.1.2 烃气演化特征

由烃气的产率曲线(单位有机碳生成的烃气体积)和产量曲线(每吨烃源岩生成的烃气体积)(图2)可知，煤系地层烃源岩在成岩作用过程中，烃气的生成过程大致可以分为3个阶段：①在生油演化阶段(相当于Ro≤1.20%)，烃气生成较为缓慢，烃气产率一般不超过50 m3/t，属于油伴生气；②在快速生成烃气阶段(Ro=1.20%～2.50%)，干酪根与滞留油逐渐向烃气转化，此阶段主要是大分子的液态长链烃缩聚生成分子量相对较小的短链烃，油气产物逐渐从轻质油、凝析油气、湿气到干气转化，油气相态发生了明显的变化；③在镜质体反射率Ro≥2.50%之后，尽管煤系地层烃源岩还具备一定的生烃气能力，但趋于稳定，主要生成以甲烷为主的干气。

表1 样品基本地球化学参数Table 1 Basic geochemical parameters of samples

表2 煤系烃源岩生排烃模拟实验边界条件Table 2 Boundary conditions of simulation experiment for hydrocarbon generation and expelling of coaly source rocks

图1 煤系地层烃源岩总气体与二氧化碳产率演变特征Fig.1 Evolution characteristics of total gas and carbon dioxide production rates of source rocks in coal measures

对比不同类型的煤系地层烃源岩的烃气产率(图2a)，其大小主要受控于干酪根类型，氢指数越大、有机质类型越好，烃气产率越大。在相同演化程度下，东部古近系褐煤(W煤)氢指数最高(259 mg/g)，其最高烃气产率也最大(263 m3/t)；而鄂尔多斯黑岱沟煤矿C-P褐煤(H煤)氢指数较低(114 mg/g)，其最高烃气产率为111.12 m3/t。对比Ⅲ型碳质泥岩(Z碳泥)与Ⅱ2型泥岩(Z粉泥)，也具有相似的演化特征。油气产率的高低主要受控于原始沉积有机质的类型，这符合所有烃源岩生烃演化规律。

图2 煤系地层烃源岩烃气产率和产量曲线Fig.2 Hydrocarbon gas yields and production curves of source rocks in coaly formations

除了以烃源岩生成油气产率高低外，还应以其生排滞留能力作为衡量其对于常规与非常规油气藏形成是否有效的标准[18]。具有较高的生烃潜力，只是相对于单位质量有机质而言具有较高生成油气能力，而其排出及滞留量还与烃源岩孔隙体积、岩石组合特征以及成岩作用强弱等地质—物理化学因素有关。为了更为合理地判识煤系地层不同类型烃源岩对常规与非常规油气成藏的有效性，采用单位质量烃源岩所能生成的油气量，即油气产量参数表征其对油气藏形成的有效性。图2b为4件样品的烃气产量演变特征曲线，从中可知：①煤系地层烃源岩烃气产量同时受沉积有机质类型、丰度、岩性、成岩作用阶段、孔隙体积等因素的影响与制约。古近系Ⅱ2型褐煤的烃气产量高于石炭系—二叠系Ⅲ型褐煤的烃气产量，煤岩的烃气产量远高于煤系地层中碳质泥岩与泥岩的烃气产量。尽管Ⅲ型碳质泥岩烃气产率低于Ⅱ2泥岩(图2a)，但由于其有机碳远高于泥岩(表1)，其烃气产量则大于泥岩。②低阶煤岩也具备煤层气开发潜力。尽管低阶煤层气在国外早已进行商业性开发，我国低煤阶煤层气资源丰富，但由于理论认识不足、缺少关键技术支撑等复杂原因，尚未取得突破[19-25]。低阶煤岩是指Ro在0.50%～0.90%范围内形成的褐煤、长焰煤和气煤，从图2b中可以看出，在低变质阶段煤岩烃气产量约为1.5～12 m3/t。依据中华人民共和国国家标准《煤层气(煤矿瓦斯)利用导则:GB/T 28754—2012》中储量计算边界，煤层气含量下限标准为：褐煤—长焰煤变质程度小于0.7%，空气干燥基含气量1 m3/t；气煤—瘦煤变质程度在0.7%～1.9%之间，空气干燥基含气量4 m3/t；贫煤—无烟煤变质程度大于1.9%，空气干燥基含气量8 m3/t。对比模拟实验结果，在低变质煤阶，煤岩的烃气产量远超过1 m3/t，即使考虑到煤岩中固体有机质的吸附作用以及已生成的油对烃气的溶解作用，长焰煤和气煤中游离的烃气产量可能也高于煤层气含量下限标准，对于厚度合适的低阶煤层，可以考虑进行煤层气开发。

2.2 生排滞留油产物演化特征

煤作为一类有机质高度富集的烃源岩,能作为常规气藏的有效气源岩，已获得学术界普遍认可，但在生油窗内其是否具有一定的排油能力，并作为有效的油源岩，则一直存在着较大的争议。有人认为煤岩的排油能力十分有限，且明显低于湖相泥岩[26-27]，而有些学者则认为煤岩可以高效排油[28-29]。出现这种争议至少有2个方面的原因：①采用的生烃模拟实验条件与地质条件差异较大，如采用封闭体系模拟实验，生成的油不能有效排出，导致排油效率严重低估，而采用完全开放体系模拟实验，只能获得总的生烃产率。或者是将人工演化的实验数据简单地等同于自然演化的结果，如未考虑高温热蒸发效应导致模拟实验排油效率与实际地质情况不符，利用粉碎样品导致油气排出通道发生了实质性改变。②仅仅基于生油产率或者排油效率评估其是否能作为有效油源岩，而未充分考虑油气生成、排出与滞留之间的动态转化过程，以及单位质量(或体积)煤系地层烃源岩所能生排滞留的绝对数量(包含了有机质含量)对其能否作为油源的影响。基于这种认识，本次研究尽可能保留烃源岩原始矿物组成结构和有机质赋存状态(钻取小岩心柱)，在与孔隙空间接近的生烃空间中完全充满高压液态水，同时考虑到与地质条件相近的上覆静岩压力压实以及与地层埋深相当的地层流体压力，进行可控压差的生排滞油气模拟实验[30]。

2.2.1 排出油产物演化特征

随着成熟度增大，排出油产率与产量均随之而增加，其主要排油期大约在Ro=0.80%～1.45%(图3)。古近系Ⅱ2型煤岩与泥岩的排油产率明显高于石炭系—二叠系Ⅲ型煤岩与碳质泥岩，其中古近系Ⅱ2型泥岩最高，Ⅲ型碳质泥岩最低，这表明煤系烃源岩排出油转化率主要受控于干酪根类型，有效排油门限的成熟度较高且延续至高成熟早期，暗示以排出轻质—凝析油为主(图3a)。然而，由于产率高低只是表征了单位质量的有机碳转化成油气的量，并不能完全反映其有效排出油气的能力。由于煤的有机碳含量远高于泥岩，就排出油产量而言，古近系Ⅱ2型煤岩的排油能力最强，且远高于Ⅲ型煤岩，Ⅱ2型泥岩排油能力高于Ⅲ型碳质泥岩(图3b)，这预示着煤系地层烃源岩的排油能力同时受控于干酪根类型与岩性[31]。

图3 煤系地层烃源岩排出油产率与产量曲线Fig.3 Oil production rates and curves of source rocks in coaly formation

尽管采用了保留原始矿物组成与层理结构的柱状样品，但考虑到在人工演化条件下煤系地层烃源岩在模拟实验过程中存在一定的高温热蒸发作用，模拟实验所获得的排出油量大小并不能完全代表在实际地质条件下的排出油量大小。结合现有的勘探实际[32-34]，本次研究认为，具有有效排出油能力的煤系地层烃源岩，可能是干酪根类型为Ⅱ型的煤岩及有机碳丰度较高的泥岩；而Ⅲ型干酪根煤系烃源岩基本上不具备形成规模油藏的供油能力。

2.2.2 滞留油产物演化特征

煤系烃源岩滞留油产率和产量均具有随成熟度增加呈先增加再减少的特征，具有在Ro为1.0%附近达到最高值、在过成熟阶段减少至很低水平的趋势(图4)。对比滞留油产率与产量曲线(图4a和图4b)可见，不同岩性与干酪根类型的煤系地层烃源岩差异较大。古近系Ⅱ2型泥岩滞留油产率最高，其次是煤岩，Ⅲ型干酪根碳质泥岩最低。滞留油产量的演变特征(图4b)表明，其主要受控于岩性，而与干酪根类型关系不大，两件煤岩的滞留油产量远高于泥岩或碳质泥岩，这主要是由于煤对液态油具有极强的吸附作用，以及煤岩具有较高的孔隙度。对比图3排出油产物演化特征，不难看出，煤系烃源岩在生油窗所生成的液态油主要滞留在烃源岩中，排出油所占比例不大。

2.3 总油气产物演化特征

总油气产率与有机质类型和岩性密切相关(图5a)。在岩性相同时原始样品的氢指数越高，干酪根类型越好，其油气总产率越大；在干酪根类型相同时，泥岩总油气产率高于煤岩，干酪根类型的影响程度高于岩性。对于上述4个样品而言，其总油气产率的大小顺序为Ⅱ2型泥岩>Ⅱ2型煤岩>Ⅲ型煤岩>Ⅲ型碳质泥岩；而总油气产量除与干酪根类型、岩性有关外，还与有机质丰度有关，煤岩总油气产量远高于泥岩与碳质泥岩。对于煤岩而言，干酪根类型是主控因素；而对于泥岩而言，有机质丰度的影响程度更大些。

图4 煤系地层烃源岩滞留油产率与产量曲线Fig.4 Retained oil production rates and curves of source rocks in coaly formations

图5 煤系地层烃源岩总油气产率与产量曲线Fig.5 Total oil and gas production rates and curves of source rocks in coaly formations

总之，煤系地层烃源岩是否为有效的油源岩，还是仅可作为气源岩；是否能作为非常规油气资源开发，还是仅对常规油气藏的形成具有有效性，需要综合干酪根类型、岩性组合特征、成熟度以及有机质丰度等因素对其在不同演化阶段生成油气产率的影响，更应关注对其排出与滞留油气能力的影响。

3 烃源岩生排滞留烃演化模式

3.1 不同干酪根类型煤岩生排烃演化模式

有机碳转化率是指生成、排出与滞留油气中的有机碳占原始有机质中有机碳的百分比。在不同演化阶段，生排滞油气的有机碳转化率相比产率而言，更能反映其对于形成常规与非常规油气藏的有效性。综合考虑不同类型煤岩热压模拟实验结果及其生排滞留油气产率与产量随成熟度的演变特征，建立了Ⅱ2型与Ⅲ型煤岩的生排滞留油气演化模式。Ⅲ型干酪根煤岩总有机碳中转化成油气的有机碳不超过10%；Ⅱ2型煤岩总有机碳转化率不超过20%，不同煤岩变质阶段，生排滞留油气的有机碳转化率不同(图6)。煤岩从褐煤至无烟煤的成岩成烃演化阶段可以划分成4个变质阶段：①低变质阶段(Ro在0.50%～0.90%)，相当于从褐煤至气煤，是煤岩中干酪根向油气转化的主要阶段，生成的油气主要以滞留油为主，烃气转化率低于2%，几乎不排烃；②中等变质煤化阶段(Ro在0.90%～1.50%)，相当于从肥煤至焦煤变质阶段，滞留油开始降低[35]，Ⅱ2型煤岩开始排出油，排出油碳转化率低于3%，不到总有机碳转化率的30%，也就是说在能转化成油气的有效碳中，只有低于30%的有效有机碳以油的形式排出。此演化阶段是低分子液态烃及气态烃开始大量生成时期，Ⅲ型煤一般只排出烃气，煤层气含量相对较低；③高变质阶段(Ro在1.50%～2.50%)，相当于从瘦煤至贫煤变质阶段，总有机碳转化率达到最高值，绝大多数的滞留油已转化成烃气，残余油量已很低，也不再具有排出油能力，随着烃气的进一步生成，烃气的排出量与滞留量(煤层气)均很高；④过变质阶段(Ro>2.50%)，相当于无烟煤阶段，主要是残余干酪根生成烃气，生成速率明显减缓，阶段排出烃气量不高(图6)。

图6 煤岩生排滞留油气演化模式Fig.6 Models showing hydrocarbon generation, expelling and retention in coaly source rocks

达到生油高峰之后，在成熟晚期至高成熟阶段，由于烃气主要是由滞留油生成的，因此用排出油中所含有机碳除以原始有机碳含量的百分比值，比用排出油质量除以总油质量的百分比值来衡量排烃效率要更为合理。

3.2 煤系地层中泥岩与碳质泥岩生排烃演化模式

煤系地层中的泥岩及碳质泥岩与一般湖相Ⅲ型干酪根的生烃演化过程类似，其油气的生成可以分成5个油气转化阶段(图7)：即未成熟期、成熟期、成熟晚期至高成熟早期、高成熟期以及过成熟期。①未成熟演化阶段(Ro≤0.5%)，烃源岩中已含有较高的可溶有机质，滞留油碳转化率已占总油气有机碳转化率的20%左右，均以滞留油的形式赋存；②成熟演化阶段(0.5%2.0%]已具有一定排出轻质油的能力，排出油碳转化率已超过3.0%，而高丰度的Ⅲ型干酪根碳质泥岩所生油气主要滞留在烃源岩中，不具有排油气能力，不能成为有效的油源岩；③成熟晚期至高成熟早期(1.0%2.0%)，总有机碳转化只有小幅度增加，该阶段主要是湿气向干气转化，残余干酪根和滞留油生气能力已经很弱。

4 结论

(1)随成熟度增加，煤系地层烃源岩生成油气产率的高低主要受控于沉积有机质类型，而排滞油气产率与产量高低则同时受控于干酪根类型与岩性。Ⅱ2型干酪根煤岩与较高有机质丰度泥岩在生油高峰之后可排出一定量的轻质油；而Ⅲ型干酪根煤岩与碳质泥岩基本上不具有排油能力。

(2)相同干酪根类型的煤岩与泥岩具有接近的烃气产率，但煤岩在低演化阶段其烃气产量即可超过1.5 m3/t，对于厚度合适的煤层，可以进行煤层气开发。煤岩最高烃气产量都超过50 m3/t，而碳质泥岩与泥岩的总油气产量一般低于20 m3/t，在相同厚度与面积情况下，煤系地层中煤岩对于气藏形成的有效性可能大于泥岩。

(3)建立了煤系地层中煤岩、泥岩与碳质泥岩的生排滞油气有机碳转化率演化模式。生油高峰之后烃气的生成既有滞留油转化生成的烃气，也有残余干酪根直接生成的烃气；不同类型煤岩与泥岩由滞留油和残余干酪根生成烃气的比例差异较大。

图7 煤系泥岩与碳质泥岩生排滞演化模式Fig.7 Models showing hydrocarbon generation, expelling and retention in coaly mudstones and carbonaceous mudstones