苗儿山中段向阳坪铀矿床沥青铀矿U-Th-Pb化学定年及其地质意义

陈 琪， 谭 双， 万建军， 高 翔， 吴昆明

(1.核工业二三〇研究所，湖南 长沙 410007；2.东华理工大学 核资源与环境国家重点实验室，江西 南昌 330013)

苗儿山地区作为国家具有重要意义的铀矿产区，分布有诸多热液型铀矿床。其中，向阳坪铀矿床作为重点突破研究区，具有重大的成矿潜力和找矿前景。前人对苗儿山地区成矿成岩年代学、同位素源区示踪、流体来源、成矿机制等方面，有了较多的研究成果(黄宏业等，2009；石少华等，2011；李妩巍等，2010；陈琪等，2013)。其中，铀成矿年代学方面的研究集中于沙子江矿床，而向阳坪铀矿床年代学研究工作相对较少。前人研究表明，沙子江矿床存在有多期成矿年龄，包括～120 Ma、～100 Ma、～70 Ma、～60 Ma、～50 Ma，年龄跨度较大，数据准确性存在争议(石少华等，2010；胡欢等，2013；Zhao et al., 2014, 2016；Luo et al., 2015；胡瑞忠等，2007；郭春影等，2020；陈佑纬等，2019；李杰等，2021)。本次研究采用电子探针测试方法可以真正实现对样品无损伤测年，并具有高精度以及高分辨率的优势，借助背散射图像，精确地选择U-Th-Pb封闭的区域进行测试，在一定程度上弥补激光剥蚀LA-ICP-MS的不足。因此，为进一步约束向阳坪矿床成矿年龄，笔者以向阳坪矿床钻孔中揭露的呈脉状和团块状产出的沥青铀矿为研究对象，在光学显微镜下和扫描电镜背散射图像观察的基础上，开展电子探针微区原位分析，探讨矿床的成矿时代。

1 区域地质背景

向阳坪铀矿床地处苗儿山复式岩体中豆乍山岩体的西南缘，属江南地块南缘(Hu et al., 2013；王正庆，2018；陈琪等，2020；谭双等，2021)。区内出露香草坪和豆乍山两种岩体，两岩体均为富铀岩体，岩性分别为中粗粒黑云母花岗岩和中细粒二云母花岗岩。前人年代学研究获得香草坪岩体和豆乍山岩体年龄分别为(211±2)Ma和(228±11)Ma，豆乍山花岗岩中白云母40Ar-39Ar年龄为(206±1)Ma(李妩巍等，2010；谢晓华等，2008；柏道远等，2014)。

研究区内构造活动强烈，自东向西发育F1～F13等一系列NNE向断裂带，其周边分布有较多数量的铀矿床和铀矿点，其中，F7～F10号断裂带与向阳坪矿床密切相关(图1)。野外宏观蚀变分带和蚀变矿物学研究显示，研究区成矿主要与黄铁矿化、方解石化、硅化及赤铁矿化等蚀变有关，铀矿物以原生沥青铀矿为主，另可见铀石及次生硅钙铀矿。

图1 苗儿山大地构造位置图(a)、苗儿山岩体(b)及苗儿山中段铀成矿区(c)地质简图

2 样品采集及分析方法

本次研究依据野外观察、岩芯编录以及岩相学相关工作，选取研究区典型的铀矿石为研究对象。矿石类型主要为花岗碎裂岩，可见较为明显的赤铁矿化和黄铁矿化，矿石矿物主要为团块状、细脉状沥青铀矿，肉眼观察多呈黑色，具沥青光泽(图 2a,b)。光学显微镜反射光下可以看到沥青铀矿呈不规则团块状生长于绿泥石、钾长石等矿物中，另可见与黄铁矿密切共生以细脉状分布于矿石裂隙中(图2c,d)。

图2 花岗碎裂岩矿石样品和显微镜下照片

沥青铀矿微区超显微观察和元素分析在东华理工大学核资源与环境国家重点实验室完成，仪器分别为JXA-8230型电子探针(日本电子株式会社)和FEI-Nova NanoSEM40型电镜(美国FEI公司)。电子探针工作电压和电流分别为15.0 kV和2.0×10-8A，束斑为1 μm。Y、U-Th-Pb、Si、Ca、Fe、Ce-Nd等元素分别选择钇石榴石、沥青铀矿、石英、磷灰石、磁铁矿、独居石为标样。峰位计数时间上，U-Th元素为200 s，Pb元素为300 s，其他元素为40 s；背景计数时间上，U-Th为100 s，Pb元素为150 s，其他元素为20 s。沥青铀矿U-Th-Pb化学年龄计算使用软件参考郭国林等(2012)，计算过程使用Bowles(1990)多次迭代法，具体计算公式为ω(UO2*)=ω(UO2)+138.88ω(ThO2)M(UO2)[exp(λ232t)-1]/M(ThO2)[exp(λ235t)+137.88 exp(λ238t)-138.88]。计算所得单个点表观年龄后，再次利用Isoplot(1)Ludwig K R，1991.Isotopic: A plotting and regression program for radiogenic-isotope data[R].U.S Geological Survey Open-file Report.计算加权平均值及误差值。

3 矿石特征

矿石为碎裂结构，块状构造。显微镜下见硅化作用较强烈，石英大多呈破碎状(图2e)。黄铁矿多呈自形-半自形的近方形和六边形颗粒状分布于岩矿石中(图2f)。矿石中铀矿物主要为沥青铀矿，脉石矿物主要为石英、长石、黄铁矿以及赤铁矿。

沥青铀矿颜色多呈黑色，表面可见次生膜或壳，在反射光下一般呈亮灰色至暗灰色，整体不透明，中高硬度，粒径大小为0.01～0.45 mm，相对密度为5.30～7.73 g/cm3。本次研究的沥青铀矿主要分为两组：第一组以团块状形式产出，沥青铀矿呈团块状或不规则球状分布在黄铁矿、石英及绿泥石等周围，此种沥青铀矿表面裂隙少环境封闭，为本次研究的第一组沥青铀矿(图3a,b,c)；第二组以脉状、网脉状形式产出，沥青铀矿呈细脉状穿插在绿泥石和石英中形成脉状构造(图3d，e)，沥青铀矿呈条纹状细脉与绿泥石共生(图3f)。

4 沥青铀矿年龄

本次沥青铀矿元素分析结果见表1。数据显示：沥青铀矿UO2含量为77.84%～92.19%，均值为87.35%；PbO含量为0.35%～0.77%，均值为0.63%。依据 UO2、ThO2和 PbO含量，可获得单点U-Th-Pb电子探针化学年龄，年龄结果大致可归为2组，第1组沥青铀矿37个分析点的表观年龄范围为50.40～67.03 Ma，加权平均年龄为(56.0±1.3)Ma(MSWD=2.28，置信度95%)，如图4所示，其形态多呈自形-半自形浸染状分布在钾长石、石英等周围(图3a，b，c)；第2组沥青铀矿10个分析点的表观年龄范围为33.56～48.48 Ma，加权平均年龄为(41.1±4.1)Ma(MSWD=3.37，置信度95%)，如图4所示，其形态多呈不规则粒状或细脉状分布于绿泥石、黄铁矿等裂隙中的沥青铀矿(图3c，d，e)。

图4 向阳坪铀矿床沥青铀矿U-Th-Pb加权平均年龄

表1 向阳坪铀矿床沥青铀矿电子探针数据和U-Th-Pb年龄

图3 向阳坪铀矿床矿石结构电子探针背散射图像

5 讨论

5.1 数据有效性判定

前人研究显示，沥青铀矿U-Th-Pb年龄计算有两个条件：①沥青铀矿相对稳定，体系封闭，U、Th、Pb未受到后期热液作用影响；②沥青铀矿形成时普通铅的含量极低，且沥青铀矿中U、Th含量很高，在相同的年龄条件下，由U、Th衰变形成的Pb含量相对较多，以保证年龄的准确性(Kotzer，1993)。

沥青铀矿中初始铅含量极低，而在后期地质作用中，硅和钙元素会进入沥青铀矿晶格，进而造成铅丢失。所以，硅、钙和铁元素常常可以作为判别沥青铀矿U-Th-Pb是否处于封闭体系的有效工具，即沥青铀矿的硅、钙和铁含量较低时，说明沥青铀矿较为稳定，未遭受后期作用影响，亦未发生放射性铅丢失(Kempe，2003)。研究表明(张龙等，2016；黄卉等，2020)，铅丢失与否，还可以通过ω(SiO2+CaO+FeO)值与ω(UO2+PbO)值、ω(PbO)及年龄之间的相关性进行判断。本次研究的沥青铀矿中，ω(SiO2+CaO+FeO)值为5.34%～9.50%，均值为7.48%，且ω(SiO2+CaO+FeO)与ω(UO2+PbO)、ω(PbO)及沥青铀矿年龄之间都没有明显的相关性(图5a，b，c)，认为本次研究的沥青铀矿U-Th-Pb体系稳定，计算所得年龄可信。

图5 向阳坪铀矿床沥青铀矿ω(SiO2+CaO+FeO)与ω(UO2+PbO)、ω(PbO)和年龄关系图

5.2 向阳坪铀矿床成矿时代

石少华等(2010)采用单颗粒沥青铀矿U-Pb等时线法，查明了沙子江矿床早晚两期铀成矿年龄为104.4 Ma和53.0 Ma；Luo等(2015)通过沥青铀矿电子探针化学测年，获得了沙子江矿床早晚两期铀成矿年龄(97.5 Ma和70.2 Ma)；王正庆(2018)对石少华等(2010)所得沙子江矿床沥青铀矿U-Pb同位素数据进行重新计算，得到71 Ma和60 Ma两期年龄，并且利用沥青铀矿原位LA-ICP-MS U-Pb法，得到182.6 Ma、124.4 Ma和61.7 Ma三期年龄；李杰等(2021)对向阳坪铀矿床沥青铀矿微区原位LA-ICP-MS U-Pb年龄研究显示具有51.59 Ma和41.10 Ma两个成矿年代；郭春影等(2018)通过电子探针U-Th-Pb化学法和LA-ICP-MS U-Pb同位素方法对张家脉状沥青铀矿测试获得了铀成矿年龄为(94.1±3.0)Ma及(69.4±4.9)Ma。总体来看，苗儿山地区经历了多期次成矿作用(～182 Ma、～124 Ma、～104 Ma、～94 Ma、～70 Ma、～60 Ma、～53 Ma、～41 Ma)。本次通过对向阳坪铀矿床沥青铀矿U-Th-Pb化学定年法获得的2组年龄((56.0±1.3)Ma和(41.10±4.1)Ma)与前人在苗儿山地区取得的年代学研究成果相一致。

前人研究显示，对于中国东部花岗岩型铀矿床，不同程度地都存在岩矿时差，但在矿床定位上，大量铀矿床均处于由挤压逐渐转为拉张的大地构造背景下形成的断陷盆地周边(张祖还等，1991；舒良树等，2002；Hu et al., 2008)。该类铀矿床成矿时代主要集中在白垩纪至第三纪这一阶段(<145.5 Ma)(胡瑞忠等，2004；张万良等，2013；钟福军等，2019；骆金诚等，2019)。本次研究结果指示了在白垩—第三纪间华南苗儿山地区重要的成矿事件，为区内成矿时代格架提供有力支撑。

6 结论

(1)向阳坪铀矿床沥青铀矿主要以团块状和脉状产于石英、钾长石及绿泥石周围及裂隙中，沥青铀矿与黄铁矿密切共生，主要成分为UO2，含量为77.84%～92.19%，均值为87.35%。

(2)利用电子探针U-Th-Pb化学定年方法对向阳坪铀矿床沥青铀矿进行了微区定年工作，获得了2组年龄。第一组沥青铀矿加权平均年龄为(56.0±1.3)Ma，第二组沥青铀矿加权平均年龄(41.10±4.1)Ma。

(3)结合区域铀成矿年龄分析，本文测定的56 Ma和41 Ma两组成矿年龄与苗儿山地区铀成矿时代相吻合，共同指示了在华南铀成矿集中期(白垩纪—第三纪)苗儿山地区重要的铀成矿作用。