基于RSM-BBD的煤泥水沉降条件优化

张 鹏，王志强

(中国煤炭科工集团 南京设计研究院有限公司，江苏 南京 210031)

在选煤厂实际生产中，洗选1t原煤产生3～5m3煤泥水[1]。煤泥水体系的物质组成十分复杂，包括极细颗粒的煤、黏土类矿物以及浮选使用的浮选药剂残余物等[2-4]。目前，关于煤泥水沉降条件的研究大多数仅仅采用单因素试验法，确定不同影响因素的最佳取值。

王全武等[5]考察了不同煤泥水浓度条件下煤泥水的澄清效果，结果得出煤泥水浓度较高时易出现药剂用量大、上清液浊度高等问题，不利于煤泥水澄清。王成勇等[6]通过考察药剂用量和pH进行煤泥水沉降试验，建立各因素的回归模型。Lin等[7]通过试验得出高岭石和蒙脱石等黏土矿物不利于煤泥水沉降，其含量与沉降难度呈正相关。张涛等[8]研究得出碱性条件有利于煤泥水沉降，增大pH可以提高絮凝剂的活性，从而改善煤泥水沉降效果。针对条件优化，多数研究所采用的优化方法较为单一，其中正交实验法应用较多。沈宁等[9]采用正交试验法优化沉降条件，分析各因素与结果的影响效应关系，确定主要影响因素，但存在适用性和可视化性较差的问题。马椽栋[10]等借助响应面法优化SDBS对低阶煤泥浮选的作用，通过模拟与试验结果对比，得出响应面法用于优化药剂制度具有可行性。郝成亮[11]等采用响应面法对长焰煤浮选工艺进行优化，通过建立模型以及因子作用分析，得出具有规律性的回归方程，可以直接用于预测相关试验结果，提高研究结果的通用性。因此，本文首先采用单因素试验法进行煤泥水沉降试验，其次借助响应面法优化沉降条件，建立响应面优化模型，得出回归方程，并分析变量因素以及交互作用与响应值的主效应关系，得出最佳沉降条件，为相关的煤泥水沉降研究提供参考。

1 煤泥水沉降试验

1.1 样品分析

试验选用内蒙古转龙湾选煤厂浮选尾煤，参照国家标准GB/T 30732—2014对煤泥样品进行工业分析，结果见表1。采用激光粒度分析仪和X射线衍射光谱分析仪对煤泥样品进行粒度组成和XRD分析，结果如图1和图2所示。

表1 煤泥样品工业分析 %

图1 煤泥样品粒度分析

图2 煤泥样品XRD分析

综上可知，煤泥样品的灰分为59.46%，颗粒粒度小于26.85μm的占90%，其主要物质组成为石英、高岭石和蒙脱石。由于黏土矿物自身的结构和性质，当煤泥水中含有此类矿物时，在煤泥水沉降处理过程中会出现泥化现象，从而降低煤泥水的沉降效果[12]。

1.2 试验方法

采用XL-1马弗炉、BYP-070GX-7D电热恒温鼓风干燥箱、BSA224S电子天平进行煤样工业分析，采用Bettersize2600激光粒度分析仪和Bruker D8X射线衍射光谱分析仪进行煤样粒度和XRD分析。配制不同浓度煤泥水至500mL，其次将相应质量的阴离子型聚丙烯酰胺(质量比0.1%，相对分子质量为800万)倒入60℃的定量蒸馏水中，通过JB-1加热磁力搅拌器进行搅拌，待溶液中无固体颗粒时视为配制完成。通过加入盐酸(分析纯)和氢氧化钠(分析纯)调节煤泥水pH，用2100/3CPro型pH计进行测定。自制煤泥水沉降装置，将刻度标注(最小单位为1mm)的标准坐标纸竖直粘贴在量筒(500mL)外壁，500mL刻度处对应0cm。以沉降速度、上清液浊度、压实层高度为评价指标，考察煤泥水浓度、pH和NPAM用量对煤泥水沉降效果的影响，借助SK2009显微镜观察不同pH条件下的煤泥絮团，得出各因素的最佳取值范围。在此基础上，采用响应面法对煤泥水沉降条件进行优化，建立响应面回归模型，研究变量因素与评价指标主效应关系以及交互作用影响，并得出二阶回归方程。最后在优化后条件下进行试验，验证该响应面优化模型的可行性。

1.3 评价指标

依据国家标准GB/T 26919—2011进行煤泥水沉降试验，以沉降速度、上清液浊度、压实层高度为评价指标。

沉降速度的计算公式如下：

式中，V为沉降速度，cm/s；Ti为某一累计时刻，s；Hi为Ti时刻澄清区高度，mm；a、b分别为直线段首端和末端顺序号；M为直线段a到b的累计数，M=b-a+1。

上清液浊度：沉降5min后用浊度计对上清液5cm处进行三次测定取平均值。压实层高度：沉降5min后用刻度尺对沉降压实层进行测量。

为了在响应面优化试验中更加直观的评价煤泥水的沉降效果，建立了综合指标[13]：

2 煤泥水沉降单因素试验结果分析

2.1 煤泥水浓度

在pH为7.6，NPAM用量1.5mL的条件下进行煤泥水沉降试验，考察煤泥水浓度对其沉降效果的影响，结果如图3所示。

图3 煤泥水浓度对煤泥水沉降效果的影响

由图3可知，随着煤泥水浓度增加，沉降速度不断减小，而上清液浊度和压实层高度呈迅速增加趋势。当煤泥水浓度为40～60g/L时，沉降效果达到较好水平。当药剂用量一定时，煤泥水浓度越高，上清液中存在的煤和黏土颗粒越多，导致浊度增大。相应地，颗粒总量增大势必会使压实层高度增加。实际生产中，当煤泥水浓度较大时，尤其是煤泥水中细颗粒含量增加会增大溶液体系的动力黏度，易导致浓缩机发生压耙事故，从而影响选煤厂正常生产。

2.2 pH值

在煤泥水浓度60g/L，NPAM用量1.5mL的条件下进行煤泥水沉降试验，考察pH对煤泥水沉降效果的影响，结果如图4所示。

图4 pH对煤泥水沉降效果的影响

由图4可知，pH值改变对煤泥水的沉降效果影响较大，pH值与煤泥水澄清界面的下降速度呈正相关性变化，与上清液浊度和压实层高度呈正相关性变化。当pH=9时，煤泥水沉降效果最佳。其原因是pH能够影响NPAM的活性，在碱性环境中NPAM发生部分水解得到阴离子型聚丙烯酰胺[14]。使用显微镜(20倍)对沉降过程的煤泥絮团(图5)进行观察，发现pH=9时的絮团体积相较于pH=7时明显增大，说明合理的碱性环境下有利于煤泥水沉降。

图5 煤泥絮团的光学显微图像(×20)

2.3 NPAM用量

在煤泥水浓度60g/L，pH为9的条件下进行煤泥水沉降试验，考察NPAM用量对煤泥水沉降效果的影响，结果如图6所示。

图6 NPAM用量对煤泥水沉降效果的影响

由图6可知，当NPAM溶液用量小于2mL时，随着用量的增加，煤泥水沉降速度和压实层高度增幅明显，上清液浊度稍有下降；继续增加NPAM用量，沉降速度有所增加，但上清液浊度和压实层高度急剧升高。当NPAM用量过大时，煤泥水的黏稠度增加，导致煤泥水沉降效果变差。综合得出：NPAM用量为2mL时最佳，此时沉降速度为0.93cm/s，上清液浊度为30.07NTU，絮团高度为2.9cm。

3 响应面优化试验

3.1 试验设计

选取煤泥水浓度α(A)、pHβ(B)、NPAM用量γ(C)为变量因素，以煤泥水沉降综合指标(η)(式2)为响应值，根据Design-Expert8.0.6软件中Box-BehnkenDesign响应面法(RSM-BBD)[15，16]设计了3因素3水平试验(共17组)。3个变量因素的水平取值见表2。

表2 因素水平与取值

3.2 结果与回归分析

响应面优化试验方案与结果见表3。根据试验结果进行回归分析，结果见表4。

表3 试验方案与结果

表4 回归分析结果

由表4可知，响应面优化模型的F值为170.46，说明该模型用于优化煤泥水沉降具有极高可信度，P值表示不同因素对响应值的影响程度，其数值越小表明其影响越显著，该模型P<0.0001<0.05，模型出现信噪比错误的概率不足0.01%，同时，失拟项的F值为5.53，证明在优化试验过程中失拟因素对结果的影响可以忽略不计。

优化试验的实际值与预测值关系如图7所示。由图7可知，实际值基本上都分布预测值直线上，说明拟合度较高，拟合结果显示其相对误差小于5%，说明响应面优化模型的预测准确可靠。

图7 预测值与实际值关系图

将响应值与变量因素进行回归拟合得出综合指标的二阶回归方程为：η=3.61-0.23α-0.043β+0.047γ+0.001αβ-0.04αγ-0.01βγ-0.13α2-0.16β2-0.32γ2，其相关性系数R2=0.954，R2越接近于1，表明响应面优化模型的预测性越准确[17]。

通过对模型进行方差分析可知，模型一次项A(P<0.0001<0.05)、B(P=0.0017<0.05)、C(P=0.003<0.05)，说明3个变量因素对综合指标的影响均显著；交互项AB(P=0.4849)，AC(P=0.0214)和BC(P=0.4849)，即AC两因素的交互作用对综合指标有较大影响，AB和BC的交互作用对综合指标的影响不显著；二次项A2、B2和C2的P值均小于0.0001，影响极显著。根据二阶回归方程的一次项系数绝对值可以判断出变量因素对综合指标的影响程度，即变量因素与综合指标的主效应关系为：煤泥水浓度(A)>NPAM用量(C)>pH(B)。

综合指标的响应曲面和等高线如图8所示，通过响应曲面边缘与中心点之间的坡度可以判断变量因素对综合指标的影响程度，且呈正相关性。等高线图中的等高曲线所围成的圆形规则程度能够反映交互作用对综合指标的影响，圆形表示影响不显著[18]。

由图8(a)分析得出，当煤泥水浓度为40～48g/L，pH为8～9.2时，综合指标达到最优范围；等高线图(图8(b))呈圆形，说明两因素的交互作用对综合指标的影响较小。由图8(c) (d)分析得出，煤泥水浓度为40～50g/L，NPAM用量为1.5～2.5mL为最佳区间；等高线图呈明显椭圆状，说明煤泥水浓度和NPAM用量两因素的交互作用对综合指标的影响极显著。由图8(e) (d)分析得出，综合指标的最优值位于响应曲线中心处，等高线图中圆形长短半径差较小，即影响不显著。综上，3个因素两两之间的交互作用对综合指标的影响程度为：AC>BC>AB。

图8 综合指标的响应曲线和等高线图

3.3 条件优化与验证试验

在响应面优化后条件下进行验证试验。煤泥水最佳沉降条件为煤泥水浓度44.7g/L，pH=8.9，NPAM用量2.18mL，该条件下进行三次试验取平均值，结果见表5。考虑到实际生产过程的便捷性，对最佳沉降条件进行修正，修正后条件及试验结果见表5。

由表5可知，修正后沉降条件为煤泥水浓度45g/L，pH为9，NPAM用量为2.2mL，此时沉降速度为1.02cm/s、上清液浊度为30.77NTU、压实层高度为2.8cm，综合指标为3.64cm/(s·NTU)，与模型预测的综合指标3.68cm/(s·NTU)非常接近。证明响应面模型用于优化煤泥水沉降条件具有可行性。

表5 优化条件下验证试验结果

4 结 论

1)煤泥水浓度、pH和NPAM用量对煤泥水的沉降效果均有明显影响。

2)3个变量因素及其两两之间的交互作用对煤泥水沉降综合指标的影响程度分别为A>C>B，AC>BC>AB。

3)优化后煤泥水沉降条件为：煤泥水浓度44.7g/L，pH=8.9，NPAM用量2.18mL，此时煤泥水沉降的综合指标为3.68cm/(s·NTU)。与修正后条件下的综合指标3.64 cm/(s·NTU)，非常接近，证明该响应面模型用于优化煤泥水沉降条件具有可行性。