今后我国堆后铀再利用探究

翟会兵

中核龙安有限公司 浙江台州 317700

天然铀中仅含有234U、235U和238U同位素，而堆后铀除了含有上述3种同位素外，还新增了232U、233U、236U和237U这4种同位素，因此，堆后铀与天然铀在铀同位素组成方面有一定的差别。堆后铀中的232U对热中子反应堆芯的反应性没有影响，但是其子体产物是强γ发射体，对操作人员和环境有一定的影响；234U和236U是中子吸收体，对热中子反应堆芯的反应性有着不利影响。若在热中子堆中使用堆后铀，需要与天然铀燃料不同的处理和操作措施以及选择装料方式，以保证反应堆的效率和安全[1-2]。早在上世纪，国际上许多国家就成功将堆后铀再循环使用，如法国、俄罗斯和比利时等国家。然而，堆后铀再循环应用受经济性和政策性等诸多因素的影响，未能大量应用。我国核能采用闭式核燃料循环路线，又是铀资源比较匮乏的国家，堆后铀的应用前景备受关注。目前国内的核电堆型以压水堆为主，未来重点发展快堆。国内在建和新建乏燃料后处理厂都是以压水堆乏燃料为主，经后处理得到的堆后铀，235U富集度约0.9%，未来每年产生上千吨的堆后铀，因此堆后铀再循环应用研究十分也有必要。

1 堆后铀的技术特性

乏燃料后处理本身不会改变辐照燃料中铀同位素的组成或数量，但是随着堆后铀储存时间的增加，其放射性会增大。浓缩天然铀与浓缩堆后铀经压水堆辐照后铀的同位素组成差异很大，见表1。

表1 已冷却5 年的压水堆乏燃料中的铀同位素组成

由表1可以看出，天然铀燃料进堆辐照后新增了四种（232U、233U、236U和237U）人造铀同位素。由于堆后铀中存在着中子吸收体234U和236U，因此，为了达到与浓缩天然铀燃料相同的能量当量和燃耗深度，在浓缩堆后铀燃料时，其铀235U浓缩度需要比浓缩天然铀更高，以补偿燃料在反应堆中辐照期间的中子损耗。同时232U产生强γ子体和234U发出较强的α粒子，在加工制造燃料过程中需要适当的辐射防护与防止污染措施。法国COGEMA/AREVA-NC-RepU资料显示，浓缩度为4.02%235U的堆后铀与浓缩度为3.7%235U的天然铀相当，浓缩度为5%235U的堆后铀与浓缩度为4.5%235U的浓缩天然铀相当。IAEA报告示出的235U含量为5.0%（质量百分数）的再浓缩堆后铀的同位素组成见表2。

表2 235U 含量为5.0%（质量百分数）的再浓缩堆后铀的同位素组成

对比表1、表2可以看出，堆后铀中的235U被浓缩到5%后，232U和234U几乎全部随着235U一起被浓缩，其中232U含量增加约3倍，234U含量增加约6倍；大部分236U随235U一起被浓缩，含量增加约2.7倍。一般从压水堆获得的堆后铀,235U的含量～1%，要高于天然铀，236U含量约是235U含量的1/2，因此，堆后铀具有很大利用价值，可以加工成燃料后返回反应堆使用；从浓缩堆后铀压水堆乏燃料中提取的堆后铀，236U含量约是235U含量的10倍，利用现有的气体扩散法或是离心法进行同位素分离，大多数236U将随着235U一起被浓缩，因此目前不能在反应堆中使用，即利用现有铀同位素分离技术，堆后铀只能在反应堆中使用1次[3-4]。

2 世界各国堆后铀的再循环状况

在上世纪末和本世纪初，堆后铀的再循环利用研究在各国开始兴起，世界拥有核电的国家相继研究和制造了少量的堆后铀燃料，用于现役反应堆中进行辐照试验，已获得堆后铀燃料的在堆运行经验。而堆后铀的使用形成了一定的规模只有比利时、法国、德国、俄罗斯等少数国家。虽然堆后铀与天然铀在品质及放射性水平方面存在一定的差异，但是数十年的堆后铀加工及循环经验表明，与天然铀燃料相比，堆后铀燃料的使用在技术和安全性方面是不存在问题的，但需要专门的生产线并做必要的辐射防护。2003年年底，IAEA统计了成员国从商业轻水堆乏燃料中总计得到约22250吨堆后铀，其中约31%堆后铀进入核电机组再循环，另有41%的堆后铀仍处于再循环状态。

3 堆后铀的再循环途径

3.1 直接再循环

堆后铀的直接再循环这种方式不需要浓缩堆后铀，有利于燃料中232U和234U保持在较低的水平。可采用的直接再循环方式有以下几种：

在重水反应堆中用于通量展平③。重水反应堆在使用天然铀燃料时，通常在堆芯区域装载贫化铀燃料，已达到理想通量展平。基于使用天然铀的重水堆乏燃料进行后处理获得的堆后铀，其235U含量低于0.712%（天然铀的丰度），可以用于重水堆堆芯区域的燃料。这种装料方式在印度高压重水反应堆（PHWR）中的初始堆芯一直在大规模的使用。

在重水反应堆中使用堆后铀以提高燃料燃耗。从轻水堆（LWR）乏燃料获得的堆后铀，其中235U含量（约0.9%左右）略高于天然铀（0.712%），在重水堆中使用这种堆后铀替代天然铀，燃料的平均燃耗约能提升一倍左右。

3.2 掺入中、高浓度的浓缩铀再循环

由于堆后铀的特点，使得其在加工处理时比起天然铀有一些特殊性。另外浓缩堆后铀对232U、234U和236U含量有限值要求及堆后铀加工处理设施的许可限值，使得人们不采用传统同位素浓缩技术，而直接向堆后铀中掺入较高235U含量的浓缩铀用于轻水堆燃料。现有的湿法和气体火焰法掺合工艺，即能达到堆后铀转化成所要求的浓缩度，又能很好的满足反应堆效率和堆物理要求。俄罗斯在处理舰艇反应堆卸出的中、高铀浓度的乏燃料回收的堆后铀时采用上述方法[5-6]。

3.3 堆后铀用作MOX 燃料的基体

轻水堆（LWR）燃料：堆后铀与天然铀或贫铀一样，可以用作制造MOX燃料的基体材料。由于堆后铀的浓缩度略高于贫铀，因此用堆后铀做MOX燃料时，钚的用量要比用贫铀做基体材料时少。用堆后铀做MOX燃料时在安全计算方面比较复杂。因此，用堆后铀制造MOX燃料基体的数量很少。

高压重水堆（PHWR）燃料：从PHWR乏燃料获得的堆后铀，其235U浓缩度已经很低，将其用作MOX燃料基体时，钚的用量较多。印度已经设计出能够在PHWR堆使用的MOX燃料（0.25%堆后铀-0.8%钚）。

快中子堆（PFBR）燃料:印度从后处理PHWR乏燃料获得的堆后铀作为快中子增殖反应堆的MOX燃料。贫化了的堆后铀与25%的钚组成MOX燃料。堆芯由181组燃料组件，其初始堆芯约含9吨MOX燃料，每年需要更换约3吨燃料[7]。

4 我国堆后铀再循环的前景

堆后铀可用在重水堆、快堆、热中子堆和高温气冷堆等多种堆型中。目前我国在役的核电站反应堆，除了秦山三期的2台重水堆，其余均为压水堆，因此我国今后建成的乏燃料后处理厂对象为压水堆卸出的乏燃料，预计会产生堆后铀几千到几万吨。后处理产生的堆后铀，大部分战略储备，少部分可以做再循环用于反应堆燃料。我国堆后铀可考虑采用以下方式在核反应堆中使用：

直接再循环方式：压水堆（PWR）的乏燃料经过后处理得到的堆后铀，经过转化、浓缩，达到需要的235U浓缩度，制成堆后铀燃料送入压水堆再循环使用。此方式只能使堆后铀循环1次，主要是236U每进堆一次就有一定产额。如堆后铀在反应堆经过第2次33000MWd/t辐照后，铀同位素中235U为1.19%，236U为1.54%；再经浓缩后235U达到4%时，同天然铀燃料相当，然而236U的量也达到了3.95%，这会给反应堆带来较大中子负效应[8]。

堆后铀燃料与天然铀燃料混合装料方式：在反应堆按照预定的装料方式，一部分使用天然铀的浓缩燃料和堆后铀浓缩燃料交替装料，以达到反应堆的持续运行要求。此种方式可替代1/3的天然铀燃料。

堆后铀燃料与MOX燃料组合用于快堆：我国实验快堆已建成并运行，示范快堆也在建设中。今后在天然铀供应紧张或钚存量供应不足时可将堆后铀燃料与MOX燃料组合装料用于快堆，减少MOX燃料中钚的用量[9]。

堆后铀直接用于CANDU堆：从轻水堆（PWR）乏燃料获得的堆后铀，其中235U含量（约0.9%左右）高于天然铀（0.712%），在重水堆中使用这种堆后铀可替代天然铀。

以上的前三种利用堆后铀的方式，均需要再浓缩来达到反应堆需要的235U丰度，而后一种用于CANDU堆中的堆后铀，则不需要再浓缩，可直接作为燃料使用。

5 结语

（1）堆后铀再循环使用在技术上是可行的，但值得注意的是：在热中子堆中使用仅1-2次，且需要较高的浓缩度来达到核反应能量当量和加工过程中适当的辐射防护、防止污染措施，同时，为了适应反应堆反应价值，需要采用适用反应堆类型的方式进行装料，以保证反应堆的效率和安全。

（2）堆后铀再循环应用在国际上已得到了一些成功经验，由于各国核反应堆类型的不同，经乏燃料后处理得到的堆后铀特性有所差异以及再循环时想要在什么堆型使用，这对堆后铀再循环过程有着不一样的途径。我国在役的核反应堆主要是以压水堆为主，在当下和未来获得的堆后铀，一部分作为战略资源进行贮存，一部分可以直接再循环或与天然铀燃料混合装料作为CANDU燃料，也可以与浓缩天然铀混合后作为压水堆燃料或与MOX燃料组合用于快堆的多种再循环方式。