金刚石氮-空位色心惯性测量技术发展与展望

范鹏程，李铭心，卞国栋，刘禹辰，袁 珩,2，王 卓,2，杨功流

(1.北京航空航天大学仪器科学与光电工程学院，北京 100191；2.北京航空航天大学前沿科学技术研究院，北京 100191)

0 引言

惯性测量的核心目标是实现载体相对于惯性空间转动的高精度测量。高精度惯性测量不仅在传统的导航、姿态测量与控制等工程实践中有着重要应用[1-2]，在广义相对论和粒子物理等前沿科学方面也具有极大的应用前景[3-4]。基于量子效应的原子自旋惯性测量技术是惯性测量领域近年来重要的发展方向之一。目前发展的原子自旋惯性测量技术主要包括面向超高精度战略型应用的无自旋交换弛豫(Spin Exchange Relaxation Free，SERF)原子自旋陀螺仪[5-7],以及面向中高精度战术型应用的核磁共振陀螺仪(Nuclear Magnetic Resonance Gyroscope, NMRG)[8-9]，这两类陀螺仪的敏感源均为气室中的碱金属气体原子，在集成与小型化方面存在一定困难。金刚石内嵌负电荷的氮-空位(NV-)色心体系，因固体自旋密度高、基态与激发态能级结构稳定[10]、可实现可见光波段极化检测[11]、常压室温下自旋弛豫时间长(可达ms量级)[12]、可被微波与射频信号操控等特点[13]，被广泛应用于量子计算和量子传感等研究领域。基于金刚石NV-固体原子自旋惯性测量技术[14-16]，为面向微小型低成本应用量子陀螺仪的实现提供了新的可能。

金刚石NV-色心惯性测量方案于2012年首次提出，分别包括基于几何相位[14，16]和动力学相位[15]的测量方案。随后又有研究聚焦于转动产生的磁赝势导致金刚石内13C核子自旋拉莫尔进动频率改变[17]等相关内容，其中基于几何相位的惯性测量方案逐渐成为研究热点。本文首先简要介绍了金刚石NV-色心的基本性质和几何相位的基本概念，并以NV--14N核自旋体系为例，介绍了金刚石NV-色心几何相位惯性测量的基本原理及系统构成。然后分别介绍了基于几何相位和动力学相位的惯性测量方案以及其他相关内容的国内外研究现状与进展。最后对金刚石NV-色心惯性测量技术进行了总结与展望。

1 金刚石内嵌NV-色心结构及性质

NV-色心的原子模型及电子能级如图1所示，N原子外层电子轨道经sp3杂化后，与周围C原子配对形成σ共价键，和空位(V)一起捕获一个外界电子形成具有C3v对称性的NV-结构。其基态3A2为三重态，在零磁场下，ms=±1态简并，与ms=0之间的能级差为2.87GHz，称为零场分裂能。其激发态3E也是三重态，零场分裂能为1.42GHz[18]。

(a) 金刚石NV-色心晶格结构

(b) NV-色心精细能级图1 NV-色心晶格结构和精细能级Fig.1 Lattice structure and fine structure of NV- center

基态3A2和激发态3E之间的跃迁谱线为637nm[18]，由于声子边带(Phonon Sideband，PSB)的影响，当用波长小于637nm的光照射色心时，电子自旋从基态经声子边带激发到激发态，自发辐射回基态时放出600～800nm的荧光[19]。处于激发态3E的电子亦可由亚稳态1E与1A1返回基态，此过程中放出1042nm的红外光，被称作系统间交叉(Intersystem Crossing， ISC)过程[20-21]。电子处于激发态3E的ms=±1态比ms=0态有更大概率经亚稳态1E与1A1返回至基态，因此在极化光照射下,自旋会最终被极化至ms=0态，利用这一性质可以实现色心电子的极化[22]。实验中一般采用532nm的激光进行色心电子的极化，通过检测色心电子自发辐射的600～800nm荧光进行信号检测。

由于NV-色心距离最近的14N的核自旋I=1，这会引入约2.2MHz的超精细能级分裂。NV-色心基态的超精细能级如图2所示。

图2 NV-色心基态超精细能级结构Fig.2 Hyperfine structure of NV- center ground state

金刚石NV-色心14N体系的哈密顿量如下

H=DS2+γeB·S+QI2+γnB·I+AS·I

(1)

其中,D=2.87GHz是零场分裂项;Q=-4.95MHz是核四极矩；γe=2.8MHz/G和γn=0.307kHz/G分别是电子和核子的旋磁比;A≈2.2MHz是14N超精细耦合系数。金刚石NV-色心基态电子自旋态可以被微波场操控[23]，而核子自旋态可以进一步被射频场操控。NV-色心的14N核自旋可以通过激发态能级反交叉[24]或者电子核子双共振[25]等方法进行极化，同时核自旋态可以通过电子自旋态读出。

2 基于几何相位的NV-色心惯性测量原理

不同于SERF和NMR，原子陀螺仪凭借自旋在惯性空间中的定轴性和进动特性来实现惯性测量[2,9]，金刚石NV-色心惯性测量技术凭借的是惯性转动过程中色心自旋态累积的几何相位。本节将阐述量子体系几何相的基本原理、NV-色心几何相的惯性测量方案以及其系统构成。

2.1 量子体系的几何相位

对于一个量子系统，其量子态波函数包含两部分，一部分是决定了量子系统所处的状态几率的概率幅；另一部分是包含了量子系统的相干性信息演化过程的相位。1984年，物理学家M.V.Berry提出了在一个周期性绝热过程中，量子系统的波函数将会积累一个包含了系统哈密顿量在空间中转动信息的相位，这个相位被称为几何相(亦称Berry相)[26]。

假设，初始t0时刻体系处于瞬时本征态|ψ(0)〉=|m(0)〉，演化过程中的瞬时本征态为|m(t)〉，则体系的瞬时态|ψ(t)〉满足含时薛定谔方程，其解为

|ψ(t)〉=ei[α(t)+γ(t)]|ψ(0)〉

(2)

其中，α(t)为动力学相，仅和瞬时本征值E(t)相关，满足

(3)

绝热相γ(t)满足

(4)

假设一个绝热量子系统的哈密顿量包含一个含时参量R(t)，并且按照路径C演化。通过增加一个含时相位因子eiγ(C)，使得由式(2)所描述的瞬时量子态满足含时薛定谔方程。在一个周期内，若R(T)=R(0)，即路径C是一个闭合曲线，则在t=T时刻，虽然哈密顿量与t=0时刻相同，但是绝热相γ(T)≠γ(0)。γ(t)不依赖于量子体系的演化路径C，只依赖于由C围成的闭合曲面的空间角的大小，因而又被称为几何相。通过式(4)可以计算出绝热量子体系演化过程中积累的几何相位的大小。

在Berry理论的基础上，对于任何一个周期性变化的系统，Y.Aharonov和J.Anandan将几何相的概念推广到了非绝热条件下的情况[27]。对于任何一个瞬时量子态|ψ(t)〉满足

|ψ(t)〉=eiφ|ψ(0)〉

(5)

此时，体系是一个周期性量子系统。对γ(t)做变换

|ψ(t)〉=eif(t)|ξ(t)〉

(6)

将γ(t)中的含时相分离，|ξ(t)〉为量子系统在演化过程中的瞬时态，无需满足含时薛定谔方程，而|ψ(t)〉满足，可以得到

=α(τ)+γ(τ)

(7)

因此，在利用自旋量子体系进行角速度测量的过程中，量子体系的旋转必将引入量子几何相位。通过检测几何相位可以反推出体系相对于惯性空间的变化。

2.2 金刚石NV-色心惯性测量原理

金刚石NV-色心惯性测量原理如图3(a)所示。通过沿着N-V轴向的磁场B||引入Zeeman分裂，以区分电子自旋与核自旋的能级。再通过引入一个小的横向磁场B⊥，使得该横向磁场的转动引起核自旋几何相位的积累。测量过程基于Ramsey时序，如图3(b)所示。

(a) 基于氮原子核自旋惯性测量原理示意图

(b) 核自旋操控时序示意图图3 基于氮原子核自旋的惯性测量过程与核自旋操控时序Fig.3 Inertial measurement process and manipulation sequence based on nitrogen nuclear spin

首先对电子自旋与核自旋进行初始化，自旋态|ms,mI〉被初始化为|0, 0〉态。再施加一个长度为π/2的射频RF脉冲，从而将自旋态制备至

(8)

此时，系统哈密顿量的核自旋部分为

(9)

(10)

E±=Q±γB||

(11)

(12)

对应的瞬时本征态为

(13)

(14)

(15)

当ω≪Q+γB||时，系统满足绝热近似条件，从而可根据式(4)计算几何相

(16)

(17)

(18)

当γB||≪Q时，可得

(19)

这里不妨假设系统做匀速转动(否则使用式(19)中的积分项)，当经历了t时刻的自由演化过程后，系统的自旋态将变成

(20)

其中，φd为动力学相，取决于外磁场的大小。至此，系统的转动ω将反映在自旋态|0,1〉与|0,-1〉的相位之中，通过检测该相位的变化，即可获得系统的转动参数。

不妨选择将|0,1〉态的相位转移到电子自旋为1的态上进行检测，得到

(21)

再经过一个π/2脉冲作用，将电子自旋的相位转为电子自旋的布居数。根据电子自旋的荧光检测过程，获得的荧光强度为

F=ηN[1-Rcos(φd+ωt)]

(22)

2.3 金刚石NV-色心惯性测量系统构成

基于金刚石NV-色心的惯性测量装置系统包括光学系统、三维静磁场系统、自旋操控系统、时序脉冲系统和数据采集与处理系统。光学系统主要包括可控制脉冲的激发激光(532nm)和高效荧光信号收集的检测部件(600～800nm)。三维静磁场系统由三维亥姆霍兹线圈及其电流源组成，为金刚石NV-色心固体原子自旋的操控提供任意方向偏置磁场B。自旋操控系统包括高精度微波及射频部件，能够实现固体内原子自旋的共振与操控。时序脉冲系统对光学系统和操控系统进行精确同步与组合，用于实现固体原子自旋的高效激发与精准操控。数据采集与处理系统主要用于实现测试数据的快速高效采集，并对数据进行相关处理。装置的系统框图如图 4所示。

图4 金刚石NV-色心惯性测量装置系统框图Fig.4 System diagram of diamond NV- center inertial measurement device

3 金刚石NV-色心惯性测量的研究现状

尽管金刚石NV-色心已经被广泛应用于磁场[28]、电场[29]和温度[30]等物理量的精密测量中，但是金刚石NV-色心惯性测量技术相关的研究工作还处于起步阶段，主要集中在以下几个方面。

3.1 基于几何相位的惯性测量

1984年，M.V.Berry的研究工作揭示了量子体系的相位除了受动力学因素影响外，还受空间因素的影响，具有几何性，进而提出了几何相位的概念[26]。

几何相位的理论已经在许多物理体系中得到了证实[31-33]。2012年，澳大利亚墨尔本大学的L. C.L.Hollenberg 团队首次提出了在NV-色心量子体系中可以观测到几何相位，并分析了其与宏观转动的关系。研究表明，在金刚石进行宏观转动时，若单个NV-色心电子自旋处在叠加态，则叠加的量子态之间会产生相应的几何相位变化[16]。该团队提出了两种测量NV-色心电子自旋累积的几何相位的方案，一种基于Ramsey微波脉冲操控序列，另一种基于Spin echo微波脉冲操控序列，并表示后者可以延长NV-色心的相干时间，使体系可以累积更显著的几何相位变化。同时指出，结合NV-色心体系中的核子自旋，可以进一步提高测量能力。该理论工作首次揭示了金刚石NV-色心作为一种性质优异的固态量子体系，具备进行惯性测量的潜力。

2014年，L.C.L.Hollenberg 团队发现当NV-色心累积的几何相位是非阿贝尔几何相时，对外界磁场和演化路径的波动是鲁棒的，相应的惯性测量灵敏度与累积阿贝尔几何相的方案相比，在理论上能提升1个数量级[34]。

目前为止，国内外的研究团队相继提出了基于金刚石NV-色心体系中电子自旋，以及15N、14N和13C核子自旋的几何相位惯性测量方案和理论模型，并报告了部分初步实验结果。

3.2 基于动力学相位的惯性测量

2019年， P.Cappellaro团队再一次提出，通过金刚石NV-色心电子自旋系综敏感磁场环境波动，反馈给14N核自旋Ramsey序列的输出信号，可以大大提高输出信号的稳定性，应用于金刚石NV-色心惯性测量技术中，可以延长稳定测量的时间[38]。文献中的实验部分通过改变微波脉冲的相位，模拟了NV-色心在转动时的响应。

3.3 其他相关研究内容

L.C.L.Hollenberg团队除了在几何相位的研究中做了大量工作以外，还在2017年用快速转动的金刚石中的NV-色心系综测量了13C核子进动频率在机械转动时的变化规律。与傅科摆在地球转动时的进动类似，载体机械转动时，自旋的进动频率会发生变化，这一变化与附加了一个磁场所起的作用相同，这个等效的磁场被称为磁赝势[17]。这项工作没有直接面向惯性测量，但是揭示了转动过程中金刚石内自旋进动的变化规律。

随后，L.C.L.Hollenberg 团队又利用快速转动金刚石中的单个NV-色心研究了机械转动在单自旋层面的影响，包括几何相位的累积[40]。文献[41]显示，2020年初，该团队再次利用快速旋转金刚石体系，测量了单个NV-色心电子在200000r/min转速下自旋态的相位变化。

4 结论与展望

金刚石内嵌NV-色心结构性质稳定、常温下易激光极化与荧光检测，可作为优良的惯性敏感单元。在匀速转动过程中，金刚石NV-色心荧光信号与载体转动角速度ω直接关联，且能通过荧光信号的变化速率求解载体的转动角速率。将金刚石NV-色心体系应用于惯性测量技术有着巨大的潜力，同时也面临亟需解决的技术问题，未来技术发展还需要在以下几个方面寻求改善与突破：

1)高效核自旋操控

高效的核自旋操控包括核自旋的极化、操控以及信号读取。固体金刚石样品核自旋环境复杂(包含15N、13C、P等杂质)，目前国际上，核自旋极化常用的反交叉现象(ESLAC)极化方式和谐振场操控14N核自旋需要1000G磁场或是液氦低温条件，成本高且不利于小型化。因此亟需提出一种更高效、低成本的核自旋极化、操控，以及几何相位读出方案。

2)惯性测量灵敏度提升

惯性测量灵敏度受到自旋相干时间、参与测量色心数量、荧光信号对比度、荧光收集效率和测量时间的影响。研制杂质更少、NV-色心纯度和浓度更高的金刚石材料；将更高阶的微波和射频脉冲操控序列动态解耦技术应用到惯性测量技术中，延长NV-色心体系电子自旋系综和核自旋系综的退相干时间，使得体系在测量过程中可以累积更显著的相位变化，从而提升测量能力；采用相干平均等信号处理方式降低信号白噪声分量，提升信噪比。上述研究均能有效提高惯性测量的灵敏度。

3)系统小型集成化

NV-色心体系自旋密度高，敏感体积在mm3量级。金刚石NV-色心惯性测量所需的极化、操控、检测系统具备高度集成的潜力。对金刚石NV-色心惯性测量系统进行集成，包括极化和检测电子自旋态的激光及光电系统集成、操控电子自旋和极化核子自旋的微波与射频系统集成，以及脉冲发生与数据采集的电路系统集成。同时，系统的集成还需要考虑磁场发生装置的电磁设计与热设计，以及惯性测量的力学与对称性设计。

4)实时三轴惯性测量

NV-色心系综均匀地分布在金刚石内四个相互夹角109°28′的晶向上，且在同一转动过程中积累几何相位不同，因此，NV-色心系综自身即构成一个三轴惯性测量系统。通过解算，即可实现三轴角速度矢量测量。但由于四个轴向的信号会相互叠加和耦合，单一方向的检测很难做到信号解算。目前该方向的研究热点集中于多方向信号检测实现信号分离；联合解算角速度的大小与方向；以及单个轴向信号较弱所必需的降噪技术处理。