煤田火区温室气体通量测量方法研究进展

王海燕教授

(中国矿业大学(北京)，北京 100083)

0 引言

煤火是煤田露头和浅部区域因煤层自燃和其他外部因素引发产生的一种自然灾害。煤火多发生在中国、印度、美国、澳大利亚、印度尼西亚、委内瑞拉、南非、俄罗斯、克罗地亚等国家。煤火的发生主要由自燃和人为因素引起，大多数的地下煤火是由于不规范采煤造成的。由于采矿不规范，造成地表发生破坏，空气通过裂缝进入煤层与煤长期接触发生反应并释放热量。随着热量的集聚，当温度超过80°C，煤层开始发生自燃。煤田自燃通过孔裂隙、导气孔向空气中排放数量可观的CO、CO、CH、NO、HS等物质，加剧火区所在地的大气污染。由于地下煤损失导致地面沉降，植被退化，对当地土壤环境、生态环境与人类健康也造成极大危害。CO为煤火烟气主要成分，大概占煤火烟气质量分数的26%。在中国，大约3%的CO来自地下煤火，在内蒙乌海火区，大概每年因地下煤火消耗200 000t煤，等同于释放600 000t CO。温室气体浓度的增加造成全球变暖已成为全世界关注的焦点。

煤田火区温室气体的排放受很多因素影响，如当地煤质、地质条件、气候条件、地表介质特点、昼夜温差、风速等，造成排放通量测量难度较大。国内外学者采用不同方法对煤田火区温室气体的排放进行测量估计，煤燃烧量、能量释放量、温室气体排放量是3个主要检测参数。检测气体排放量的方法可分为直接检测法和间接检测法。由于受当地条件、设备精度的限制，测量结果有很大的不确定性，而大多研究受研究条件的限制只着眼于其中1种或2种检测方法，其结果存在很多差异。而科学有效的检测结果将会对气体排放对环境的影响评估、排放规律研究、排放清单和减排措施制定等产生重大影响。

因此，笔者对近几年地下煤火温室气体排放的检测方法进行归纳整理，对比分析不同检测方法的原理、优缺点和适用情况，以期为科学选择煤田火区温室气体排放检测方法提供依据。

1 直接检测法

直接检测法适用于小范围且可控的火区，是现场直接测量或者根据经验公式估算火区内的气体浓度、流速，进而得出某一点或者某一区域的气体排放通量。具体包括流速检测法，土壤浓度廓线法、箱室法、空气动力学法。

1.1 流速检测法

煤火产生的气体排放主要通过2种方式：裂缝以及导气孔处的平流；通过土壤和上覆岩石的扩散和对流。其中，通过裂缝以及导气孔的排放是主要方式。裂缝以及导气孔处被检测气体的排放量计算公式为：

E

=

C

Av

(1)

式中：

v

—气体的流速，m·s；

A

—裂缝或者导气孔的面积，m；

C

—检测气体的浓度，kg·s。其中

v

的确定是一个难点，因为裂缝处的气体速度比较小，且容易受地表风速影响，因此对设备的精度要求比较高。一般检测方法有如下几种：

1.1.1 S-型皮托管检测

煤火区域裂缝以及导气孔上方的流速一般采用S-型皮托管检测。测头上有2个方向相反的开口，2个开口截面互相平行，测量时正对气流来向的开口称为全压孔，背向气流来向的开口称为静压孔，如图1。测得的全压和静压分别由2根引出导管送至微压计，通过微压计测得差压值。

图1 S-型皮托管示意图Fig.1 Schematic diagram of the S-type Pitot tube

根据伯努利方程，S-型皮托管的速度测量公式：

(2)

式中：

u

—S-型皮托管测点处的速度，m·s；

α

—校准系数，修正流体滞止过程中能量损失造成的差异；1-

φ

—压缩影响系数，用于修正测量可压缩流体压缩性带来的影响；

ρ

—气体的密度，kg·m；

P

、

P

—全压和静压，Pa。

Hower等采用S-型皮托管测得Truman Shepherd火区导气孔的流速在一定时间范围内的流速在0.48～2.58m·s之间。

1.1.2 VOC视频法

Ide和Orr采用VOC视频相机记录煤火气体的运动轨迹，图2中横线距离为0.305m，每张图片的时间间隔为0.033s，根据图片间隔时长以及箭头的移动距离计算出气体的垂向流速为1.66m·s。最后根据烟气的温度变化范围，计算出烟气密度，最后得出导气孔的排放通量为每年8 125t。但是在流速较小的区域，依然比较难确定羽流的运动轨迹。

图2 使用VOC摄像机拍摄的裂缝处烟气的静止图片Fig.2 Still frames from footage of the exhaust gas plume recorded at a fissure using a VOC camera

1.1.3 公式近似法

外界气体通过上覆岩石破碎带进入燃烧区域，由于内外温差产生的火风压致使气体从裂缝中排出，其简化的自然对流烟囱模型，如图3。

图3 简化的自然对流烟囱Fig.3 Simplified natural convection chimney

环境温度为

T

、压力为

P

、密度为

ρ

的空气在火风压的作用下，沿岩石破碎带进入距离裂缝(烟囱)为

L

的燃烧区域，空气与煤反应产生的烟气，经高度为

H

、孔径为

d

并有许多类似肘节的烟囱排出。假设煤火烟气与烟囱没有热交换，始终保持温度

T

，并由此计算烟气的密度

ρ

。外界空气途经岩石破碎带以及燃烧区域受到的阻力相比火风压比较小，可忽略不计。因此，总阻力为烟气从燃烧区域逸出经过裂缝排出所受的阻力，假设烟囱中的火风压与总阻力平衡，即得到出气孔的烟气流速。

(3)

式中：

λ

—Darcy-Weisbach摩擦常数；

d

—裂缝水力直径，m；

n

—裂缝区域中的弯头数；

ρ

—烟气密度，kg·m；

ρ

—空气密度，kg·m；

H

—烟囱高度，m；

L

—燃烧区域距离烟囱的长度，m;

g

—重力加速度，取值9.8m·s。

通过现场粗略估算式(3)中的变量，可以估算出裂缝处的烟气风速。Ide和Orr给定参数的取值范围，得出气体流速的平均值为1.64m·s，标准偏差为0.28m·s。从而得出CO排放量的平均值为1 616t·yr，标准偏差为350t·yr。该方法比较难获得测量式(3)中各个参数，如燃烧区域距离裂缝处的距离。此外，因只假设了一条向上的裂缝(烟囱)，而实际火区有许多条通气孔，因而导致检测得到的数据偏差比较大。

Zeng等估算钻孔处煤火尾气的流速(如图4)，其计算原理与式(3)相似。根据气体的温度

t

以及外界气体的变化，可以估算煤火气体的流速。由于温度差异产生的压差为：

图4 大泉湖煤火区钻孔气体排放通量的检测Fig. 4 Measuring gas emissions from a borehole in the Daquanhu coal fire zone

(4)

在气流为湍流时，煤火尾气的压力损失为：

(5)

假设温差引起的压力与所受的阻力相等，可得:

(6)

式中：

t

—烟气的温度，℃；

t

—外界空气的温度，℃；

S

—钻孔的面积，m；Δ

Z

—钻孔的长度，m；

U

—钻孔的周长，m;

a

—阻力系数，N·s·m。

由式(6)可以看出气体的流速随着外界温度的变化而变化，Zeng等检测到钻孔处的温度变化范围为-8～6℃，烟气流量的变化范围为：0.001 4～0.001 5m·s。

1.2 土壤浓度廓线法

土壤浓度廓线法假定土壤水平方向浓度均一，测试土壤不同深度的温室气体浓度，通过两点间的浓度变化估算近地表某一时间点的气体排放通量，其相应的公式为：

(7)

D

的确定是一个难点，因地表气体容易受大气压力、温度以及风速的影响。在风速均匀的条件下，可以采用如下经验公式确定土壤中的扩散系数：

(8)

式中：

D

—检测气体在土壤中的扩散系数，m·s；

φ

—上覆介质的孔隙度；

μ

、

ν

—经验常数。通过实验拟合得出

μ

=0.05以及ν=1.4。在地表存在风速的条件下，受地表压力波动的影响，地表气体的弥散效应会增加，气体的扩散系数随之增加，地表气体扩散系数与地表摩擦风速成线性变化，但是土壤内部扩散系数与近地表摩擦风速的关系比较难确定。因为需要在地表以下布置探头或者管线，因此会对地表环境造成一定破坏，而且当气体排放量较小时，对传感器的精度要求较高。该方法不适用于地表温度较高的区域。

1.3 箱室法

煤层自燃释放的气体产物在压力、浮力等作用下经煤层及上覆岩土介质的断层、节理、裂隙、孔隙、微裂隙和微细管等多重途径排放或渗透至土壤。虽然地表没有明显特征，但气体依然通过上覆岩层中存在的微裂缝渗流到地表，并通过扩散的方式释放到大气中。气体在土壤中的扩散速度非常小，难以通过设备直接检测得到。目前，对煤火区域地表没有明显裂缝的区域主要采用箱室法进行检测。箱室法检测分为动态箱室法和静态箱室法。静态箱室法是每隔一段时间从一个密闭容器中抽取一定样本，估算单位时间内气体浓度变化，以此来计算通量，计算公式如下。

(9)

式中：

V

—密闭气室的体积，m；

s

—气室的底面积，m。气室内的气体需混合均匀，直到∂

C

/∂

t

呈线性增加。该方法的优点是准确度相对较高，对传感器测定精度要求低，且可以同时分析CO、CO和CH等多种气体。缺点：土—气交接处因密封不严容易受外界大气压、温度以及风速变化的影响；不能连续观测，而且往往需配合气相色谱使用。

动态箱室法是一个两端与大气相通的开放式气室，用合适的流量平稳的通过气室，进出口流速保持一致，根据进出口的浓度差计算被测土壤的气体排放通量，如图5。计算公式为：

图5 开放式动态箱室法测量模型Fig.5 Measurement model of the dynamic open flux chamber

(10)

式中：

Q

—箱室内气体的流速，m·s；

C

o()—出口处的浓度，kg·m；

C

i()—进口处的浓度，kg·m。

该方法可以保持检测点处于自然状态，适用于长期连续监测，也比较适用于地下煤火剧烈、温室气体排放量较大的区域，但对于温室气体释放排放较小的区域，传感器精度要求较高。气室内气体的流量控制也非常关键，当流量较小时，通量容易被低估；当流量较大时，土壤中的气体受地表气压变化被“吸”出来，造成通量偏高。Carras通过将检测的地表区域分为地表区域破坏严重区域、地表破坏比较小但发生自燃的区域和复垦区域，得到各个区域的CO排放量范围分别为33～936、0～17.5和0～2.4 mg·s·m。Mohalik检测到地表温度在63～133℃之间，并将检测地表区域分为中温区域(130℃左右)和低温区域(60℃)，得到区域的CO和CH的排放量分别为75.02～286.03g·s·m和40.39～41.49 g·s·m。

1.4 微气象学方法

微气象学法是通过测量近地层风速、温度、湿度等湍流参数和被测气体浓度来计算气体的交换通量的微型化气象测定方法。该方法要求气垫面均一，即测量地平坦，没有大的障碍物。测量温室气体通量的微气象学方法主要有空气动力学法、涡度相关法、质量平衡法、能量平衡法、逆扩散技术等。

1.4.1 空气动力学方法

该方法用于裂缝以及火源点上方气体通量的检测。其基本假设为：大气水平浓度相等，在近地层中能量或物质的输送与其物理属性的梯度成正比，其比例系数(即湍流扩散系数)受大气层结条件、气流垂直切变等湍流外因参数的影响。向上输送的通气量计算公式为：

(11)

θ

=

T

(1000/

P

)(/)

式中：

F

—被观测气体向上输送的通量密度，

kg·m·s；

ρ

—观测高度处空气的密度，kg·m；

k

—观测气体在观测高度处的湍流扩散系数；

c

—被观测气体的质量浓度，kg·m；

C

—空气比热，取值为1 005 J·kg·K；

Φ

—大气稳定度调整系数；

U

—摩擦风速，m·s;

Z

—地面粗糙度长，m;

Z

—观测高度，m;

θ

—绝对温度、大气压、空气比热相关的函数；

R

—空气气体常数，取值为287.06 J·kg·K；

T

—绝对温度，K；

P

—大气压强，Pa。

采用通量估算模型，采集不同高度的温度、气压、水平风速和CO浓度数据，可以粗略估计某一高度流经的气体通量。该方法对传感器的精度要求较高，根据风速垂直梯度变化推算被测气体通量，计算结果偏差较大。陈晓坤等测得神府矿区活鸡兔火区地表1.5m处CO和CH排放通量的变化范围分别为3.88～30.46、0.12～1.36mg·m·s。刘生根等以内蒙古自治区乌海市乌达区为例，对地表以上3.5m处检测CO的排放通量，其通量变化范围为4～14 mg·m·s。

1.4.2 涡度相关法

涡度相关法是微气象学家和生态学家公认的确定植被—大气间CO通量交换的经典方法，但尚未应用在煤田火区温室气体通量的检测。其基本假设为：下垫面和仪器之间没有任何的汇和源，下垫面水平均质并且有足够的风浪区。计算公式为：

(12)

式中：

w

'—温室气体垂向风速脉动，m·s；

c

'—温室气体的浓度脉动，kg·m；

该方法与空气动力学方法比较，所需理论假设少，不需要经验参数，所需数据全部基于实际测量。该方法也存在一定缺陷，如该方法要求气垫面平坦，但是煤田火区一般位于山区地带，地形复杂；晚上风速比较小，大气湍流效果较弱，影响观测效果；数据处理比较复杂等。

2 间接检测法

直接检测法虽然可以比较准确计算某一火区的温室气体排放量，但测量耗费大量的人力、物力，且难以实现对整个煤火燃烧比较剧烈区域的测量。间接检测法是比较经济的方法，根据当地煤质估算煤的燃烧量，进而计算得出煤燃烧释放出的温室气体量。间接检测法主要有机载热成像法、遥感测试法、地面沉降法及数据调查法。

2.1 机载热成像法

机载热成像法可以方便检测煤田火区的燃烧程度和范围，适用于人员不能靠近的区域。使用搭载红外成像仪的无人机对火区地面红外进行拍照，获取高分辨率热红外遥感图像，如图6。通过使用Stefan-Boltzmann定律得到近地表平均热通量：

图6 美国韦尔奇火区TIR相片Fig.6 FLIR TIR image of the Welch Ranch coal fire

(13)

式中：

M

—辐射通量密度，W·m；

ε

—发射率；

σ

—Stefan-Boltzmann常数，为5.669 7×10W·m·K；

T

—红外遥感图像的温度，K；

T

—平均背景温度，K。

假设只有一半热量可以检测到，另一半热量消耗在地表以下。辐射通量值乘系数2估算总的热通量值。根据当地煤的燃烧热值得出每天燃烧煤的总量。已知煤的碳含量为54%，及燃烧产物中CO、CH、CO的比值大概为225:2:1。据此可以估算每天燃烧产生的CO、CH以及CO量。Engle等采用该方法得出美国韦尔奇火区CO和CH释放量分别为3.5～4.1 t·d和11～13 kg·d。

2.2 热遥感测试法

基于在热卫星传感器上观测到的光谱辐射和热量释放的线性关系，可以得到火区地表热量释放总量，如图7。该关系通过分析多个温度小于600K且面积超过1 000m的火灾场景中的能量释放和光谱辐射拟合得出，最后基于煤火辐射能量估算煤的燃烧量。实例研究表明，汝旗沟煤田和乌达煤田的燃煤量分别约为117 000t和51 000t。由于地下煤火处于动态变化中，气体排放受外界风速、温度以及裂缝变化等因素的影响。此外，地下煤火的深度也会影响地表的温度分布，至于地表裂缝不明显的区域，其热量很难通过热传导到达地面，因此通过遥感测试法估算得到的温室气体排放量往往偏低。

图7 乌达火区热异常分布图Fig.7 Thermal anomaly maps in Wuda coal fire

2.3 地面沉降法

假设地面上覆介质受自身重量的影响，可以发生弹性形变。在一段时间内对火区地表的形变量进行测量，并进行插值计算得出地表形变等高线图。对等高线图划分网格区域，计算每个网格区域的形变体积，最后计算出整个地表的形变体积。假设形变体积恰恰是某一时期内煤燃烧的体积量，根据煤的密度计算得出煤的质量。根据简化的煤燃烧方程式得出某一时间段内释放的CO量。Ide等测量了San Juan Basin火区7个月的地表下沉深度，并通过数据插值得到地表形变等高线图(如图8)，计算得到每年因燃烧损失的煤量为249t，并根据简化的化学方程式得到每年释放的CO量为849t。该方法会低估检测区域产生的CO量，因为地表总会存在空隙以供给地下煤火需用的O，而不是完全严实的状态。其次，因为燃烧可能经历很长的时间，地表才可能发生下沉，在一段时间内发生测得的沉降值可能会偏高。

图8 San Juan Basin火区7个月的地表形变等高线图Fig.8 A contour map of the surface deformation that occurred over a 7-month period in San Juan Basin coal fire

2 CH+2.45 (O+3.76 N)→2 CO+0.9 HO (gas)+9.212 N

2.4 数据调查法

该方法基于以下几个主要原则：尽可能广泛咨询当地技术人员火区每年或者每月的煤损失量；钻孔取样确定地下煤火是否处于燃烧状态；检查地表映射的煤火范围是否与地表热异常模式一致；燃煤电厂中的煤在均匀条件下完全燃烧，会释放多少温室气体；根据燃烧程度的校正系数对调查得到的数据进行校正，燃烧程度与通风状况以及上覆岩层的裂缝分布状况有关；利用热遥感数据分析得到的煤燃烧量与调查结果做比较。

根据数据调查获得的年燃烧煤总量、碳含量、CH的温室气体效应系数，得出当地火区每年释放的等效CO量。通过对新疆煤田火区的数据调查，计算得新疆煤田火区每年释放的等效CO量为39 000 000t。该方法可能过高估计CO的排放量，因为该方法是假设CO是完全燃烧产生的，但地下煤火大多处于通气状况不良的条件下，因而是不完全燃烧，其CO的产生量小于完全燃烧时的产生量。

3 存在问题及展望

温室气体通量测量技术已经应用于世界各地煤田火区CO排放量的估算(见下表)，虽然取得了一定进展，但在检测方法选取以及检测设备的使用还存在如下缺陷：煤田火区地表温度较高，裂缝、导气孔的地表温度甚至超过300℃，而传感器的耐受温度一般为50℃，地表温室气体通量检测受传感器使用条件的限制只能在地表温度较低的区域进行测量，而在地表温度较高的地下煤火典型区域无法进行测量；近地表区域缺乏时间连续性以及多点的检测，如裂缝、导气孔处检测温室气体通量的时间往往间隔比较短，并且缺乏夜间检测数据，不利于研究裂缝、导气孔处的“呼吸现象”，而且在地表不明显的区域没有连续性检测的研究；距离裂缝、导气孔上空0～10m区域内，主要采用微气象学方法检测，但是煤田火区多位于多山区域，而且气象复杂多变，气垫面不均匀，数据修正比较困难；地下煤火CO气体的来源共有3个，分别为地下煤燃烧，甲烷燃烧，自然形成的生物气。实际检测的气体通量为3个来源的总和，造成对地下实际煤火产生CO量的过高估计，Ide和Orr采用碳同素法估算煤田火区由于煤燃烧释放的CO量但给出的解算方程不封闭，只能给出大概的取值范围；间接检测法基本假设为煤的燃烧效率为100%，不适于地下煤以及煤堆阴燃温室气体排放量的估计。

表 不同煤火区域CO2气体排放通量/排放量估算值Tab. Carbon dioxide emission or emission flux estimation in different coal fire zones

基于此，提出以下改进方案：

(1)改进研发能使用于地下煤火地表温度高的通量检测设备，并注重与新技术的结合使用，改进响应时间较慢且精度低的缺陷。

(2)在典型的煤田火区建立多线程、连续性的检测，特别是对夜间煤田地表温室气体排放规律的探究。

(3)在使用微气象学方法检测地表以上气体排放规律时，结合多种数据处理方法对数据进行修正，如采用上界摩擦风速修正法修正强风引起的测量误差。

(4)结合稳定碳同素法以及分源法探究烟气CO以及CH的来源。

(5)建立相似性模拟实验，模拟在不同地质条件、气象条件、煤质差异等因素下CO在近地表的排放规律，以修正实际火区检测数据。

4 结论

本文系统介绍近几年煤田火区温室气体排放量的测量方法及原理，分析了现有检测方法和设备的应用缺陷和存在问题，并提出了相应的改进方案。

(1)直接检测法虽然局限在小范围火区内，但检测精度较高，易于探究地表温室气体排放规律。对于裂缝区域，大多使用S-型皮托管检测气体的流速；动态箱室法因其操作简单，可连续性检测，在煤田火区气体检测方面有着更为广泛的应用，但因气室“泵效应”和“气室效应”的影响，设计有一定的技术要求；土壤浓度廓线法操作简单，不受箱室法“泵效应”以及“气室效应”的影响，可以获得真实的测量值，可尝试应用在煤火区域地表温室气体的通量测量，但受传感器耐受温度的影响不能应用于地表温度较高的区域；微气象法受夜间因湍流交换微弱、气垫面不均的影响，需对数据做复杂处理。

(2)间接检测法适用大范围火区温室气体排放量的估算，无人机的使用可以方便获取煤田火区地表温度分布和地形状况。数据调查法可以较快的获得调查数据，但需配合其他检测方法，如热遥感法或机载热成像法。

(3)实际煤田火区温室气体通量设备的开发需考虑地表环境状态，如耐高温、响应快、精度高等。其检测原理应注重与其他学科知识的结合提高数据处理的准确度和便捷性。同位素法的应用以及通过实验模拟对检测数据的修正可以提高对温室气体排放量的合理估计。