总中子法在钚溶液系统浓度测量中的应用研究

赵子凡，梁庆雷，杨海峰，霍小东，刘国荣，李井怀

总中子法在钚溶液系统浓度测量中的应用研究

赵子凡1，梁庆雷2，杨海峰1，霍小东1，刘国荣2，李井怀2

（1. 中国核电工程有限公司，北京 100840；2. 中国原子能科学研究院，北京 102413）

目前被动中子法在国外钚浓度在线监测中应用较多，我国对于此项技术在钚溶液系统浓度测量中的研究则相对较少。钚溶液中的自发裂变中子和（α，n）中子，部分在慢化过程中直接被吸收，部分经慢化、吸收、裂变释放出诱发裂变中子，部分逃脱吸收最终泄漏出溶液系统，在中子探测器中形成计数，原则上可由“点模型”方程推算出溶液中的钚浓度。本文以钚溶液系统为对象，开展了总中子计数法推算钚浓度的研究，深入探讨了钚同位素组成比例和钚溶液中（α，n）中子的影响，实现了钚浓度计算程序。设计并搭建了验证实验，使用3He探测器和涂硼探测器实测了7个不同浓度的钚溶液样品的总中子计数率，钚浓度计算程序给出的钚浓度值与化学标定值符合良好。结果表明，考虑了钚溶液中（α，n）中子和钚同位素组成比例的影响后，利用基于“点模型”方程的总中子法进行钚浓度分析具有很好的精度，为后续进一步将中子法应用于钚浓度在线监测打下了良好的基础。

总中子法；溶液系统；钚浓度分析；点模型方程

对钚含量进行无源在线测量的方法包括量热法、特征γ射线法以及被动中子法等。其中，量热法通过测量核素放射性衰变产生的热功率，结合样品的同位素组成，来推算样品中核材料质量[1][2]；特征γ射线法利用如高纯锗、CZT等核辐射探测器来测量238Pu、239Pu、240Pu和241Pu发射的特征γ射线信息推算出钚含量[3]；被动中子法利用中子探测器（3He、硼探测器等）测量的中子计数率，结合同位素组成比例，推算出系统中的钚含量。量热法通常需要将钚样品放入到量热计的测量室内进行测量，特征γ射线法需要刻度标定以确定钚的绝对含量，同时需要排除裂变产物等干扰核素的影响。因此，在非实验室的现场环境中对钚溶液进行测量时，被动中子法是一个相对较好的选择。

目前国内外在钚样品的非破坏性中子法方面已有很多研究，主要集中在核保障领域，如核部件核查技术[4]、放射性废物检测[5]等，研究对象大多为钚的氧化物、金属钚、钚-铍源、MOX燃料等[6-9]。钚浓度在线监测领域的研究相对较少，周成龙等[10]基于中试厂现有的工艺设备搭建了试验平台，主要通过试验进行刻度标定，基于总中子法确定了草酸钚滤饼中总钚量，开展了过滤筒钚含量非破坏性分析的探索研究。本文针对目前国内研究较少的溶液系统，开展了总中子计数法计算钚浓度的研究，完成了两个方面的探索：（1）238Pu、239Pu、240Pu、241Pu、242Pu等主要同位素组成比例对总中子法中关键参数的影响，以实现在迭代计算过程中秒量级内快速确定参数值；（2）研究（α，n）中子对总中子计数的贡献，解决了非实验室的现场环境中只能使用总中子法、无法通过符合中子法去除（α，n）中子影响的问题。

首先研究了基于“点模型”（假设所有中子都由样品中的某一点发射）方程[11]的钚浓度分析算法，深入探究了（α，n）中子和钚同位素组成比例的影响，给出了总中子计数法公式中探测效率、（α，n）中子数与自发裂变中子数比值公式、以及中子增殖泄漏因数的确定方法。然后设计了钚溶液样品的测量实验，制备了7个不同浓度的钚溶液样品，使用3He探测器和多芯硼探测器实测了总中子计数率。最后，由总中子计数率实测值计算得到钚浓度值，与化学标定值符合良好。结果表明，考虑了钚溶液中（α，n）中子和钚同位素组成比例的影响后，基于“点模型”方程的总中子法进行钚浓度分析具有很好的精度。

1　钚浓度分析算法研究

“点模型”方程组[11]中总中子计数率公式如下：

式中：——总中子计数率（cps）；

——探测效率；

ν1——240Pu自发裂变中子复度分布一阶矩（2.156）；

g240——240Pu的自发裂变率（475.276 fission/ g·s）；

240——240Pu有效质量；

——中子增殖泄漏因数；

——（α，n）中子数与自发裂变中子数的比值。

240Pu等效质量240与钚的总质量关系为：

式中：238、240和242表示钚同位素质量百分比，因此求得240后可根据钚同位素组成比例求得钚总质量，结合溶液体积即可求得钚浓度。因此，通过总中子法分析钚浓度，需要确定公式（1）中参数、和的值。

在钚溶液系统中，针对典型压水堆乏燃料的钚同位素组成，（α，n）中子主要贡献核素是238Pu、239Pu和240Pu，241Pu和242Pu亦有小部分贡献；自发裂变中子的主要贡献核素是238Pu、240Pu和242Pu，239Pu和241Pu的贡献可以忽略。因此可表示为：

式中Y表示相应核素的（α，n）中子产额，Y表示自发裂变中子产额，i表示质量百分比。其中，自发裂变产额是核素的固有属性，与其所处环境无关。经研究，溶液系统中钚同位素的（α，n）中子产额与溶液中主要贡献核素和轻核素的相对含量有关，因此需要通过源项计算程序来确定，不能借用氧化钚、氟化钚和钚-铍源等样品的（α，n）中子计算公式。因此，基于多种初始富集度、燃耗深度、冷却时间，多种堆型辐照历史等典型压水堆乏燃料组件统计的800多组钚同位素组成比例，结合钚浓度的变化范围，研究源项程序的计算结果，确定计算公式，并用源项程序的计算值校准。由计算公式，结合钚同位素组成比例，即可在迭代过程中快速求得值。

表示钚溶液中一个源中子经过慢化、散射、吸收和增殖等作用最后泄漏出样品的中子数，可由蒙卡程序统计泄漏出设备表面的中子数除以源中子数得到。经过对溶液系统中的铀浓度、钚浓度、铀同位素组成比例、钚同位素组成比例、硝酸浓度、有机相和水相比例等众多参数的敏感性研究可知，的敏感性参数主要是钚浓度和钚同位素组成比例，铀浓度和铀同位素组成比例。探测效率定义为探测器记录的中子数与泄漏出设备表面中子数的比值，由蒙卡程序计算得到。对于确定的探测模型，主要受中子的能谱影响，因此也主要对钚浓度和钚同位素组成比例，铀浓度和铀同位素组成比例敏感。将耗时的蒙卡程序嵌入到迭代过程以获得每一步的、值，在计算效率上是不可接受的，因此提出了和的多维网格插值法。

对于钚同位素组成比例维度，考虑到有五种主要的钚同位素，238Pu、239Pu、240Pu、241Pu和242Pu，且其含量相互关联，为此将钚同位素组成比例对的影响归结为一个集总的参数，即239Pu的等效比例：

其中i为各核素的质量比例，k为核素含量变化对的影响系数（=238，239，240，241，242）。事先通过蒙卡程序准备、的多维插值网格，在迭代过程中直接插值计算，解决了计算效率的问题。

综上，利用总中子法进行钚浓度分析的算法流程如图1所示。

图1　钚浓度分析算法流程图

2　实验

为了验证溶液系统的钚浓度分析算法，设计了钚溶液样品测量实验，示意图如图2所示。钚溶液盛放在小型的、细长的不锈钢样品罐内，置于手套箱中部，紧贴不锈钢壁面。中子探测器和慢化体布置在手套箱外部，紧贴手套箱壁并正对样品罐。手套箱外还有信号采集、处理系统等。

图2　测量实验示意图

配置了7个不同浓度的钚溶液样品，选取了两种典型的热中子探测器，多芯硼和3He。为了获得高的探测效率，对聚乙烯慢化体的形状以及尺寸、位置等进行优化设计。利用蒙卡程序研究了慢化体内中子通量分布，统计了探测器处于慢化体内不同位置的反应率，结果如图3所示，反应率峰值位于正对样品罐、距离手套箱壁面2 cm处，该位置即中子探测器最佳位置。因此慢化体实际形状选取为半径10 cm、高度10 cm的半圆柱，探测器位于半圆面2 cm处，如图4所示。探测器的布置综合考虑了影响探测效率的两个主要因素中子能谱和距离，既有足够的慢化，又足够近。

图3　聚乙烯慢化体内部（n，p）反应率分布

图4　聚乙烯慢化体最佳设置

实验时，首先在不放置钚溶液样品罐时对实验室本底进行了多次重复测量。对钚溶液样品进行测量时，为了减小统计误差，当样品中钚浓度较低时，测量时间为7 200 s，当样品中钚浓度较高时，测量时间为600～900 s。被测样品单位体积的净计数率可以用公式（5）表示。

净计数率=（样品平均总计数/样品测量时间-本底平均总计数/本底测量时间）/样品体积（5）

3　实验结果分析

根据实验中钚溶液样品钚浓度的范围，计算公式中的系数分段给出，如表1所示。由公式（3）结合钚同位素组成比例可求得各个样品中的值。

图5　样品的钚浓度估算值与标定值的偏差

表1　不同钚浓度范围下钚同位素的（α，n）中子产额

首先分析由多芯硼探测器测量值估算得到的钚浓度值。前两个样品的钚浓度估算值相对偏差较大，主要是由于钚浓度本身比较低、中子计数率低引起的。后面五个样品的钚浓度估算值偏差较小，最大偏差不大于6%。由3He探测器测量值估算得到的钚浓度值偏差较小，均小于4%。以上结果说明，利用基于总中子法的钚浓度分析算法对溶液样品进行钚浓度估算具有很好的精度。

对验证实验结果进行简单的误差分析。误差来源主要包括总中子计数率的测量误差、实验模型的误差和估算程序的输入参数误差，对以上误差的分析总结如下：

（1）对于总中子计数率的测量误差可以通过延长单次测量时间，多次重复测量等方式来降低；

（2）实验模型误差主要包括探测器、慢化体和溶液罐位置等，因实验需借助手套箱进行，且在实验过程中可能会因更换不同浓度的样品，导致溶液罐和探测装置的位置出现偏移，这些参数误差主要影响探测效率；

（3）估算程序的输入参数中对钚浓度分析影响较大的是溶液体积和钚同位素组成比例。当溶液体积误差在20%以内时，钚浓度估算仍能够收敛，误差也在20%以内，且钚浓度估算值与溶液体积乘积为定值，即估算的钚总质量几乎不变。对于钚同位素组成比例，选取了前面统计的800余组钚同位素组成比例，其他参数保持不变，计算得到各个参数值。其中和的变化范围很小。将公式（1）中各参数展开并化简，可得：

其中表示常数系数，Pu表示钚同位素的有效比例，表达式如下：

当钚同位素组成比例变化时，Pu误差对钚浓度估算值误差的影响如图6所示，即钚浓度估算值与Pu的乘积近似为一定值。所以，若判断钚同位素组成比例的误差是否会对钚浓度估算值产生较大影响，可通过乏燃料组件的辐照历史、初始富集度、燃耗深度、冷却时间等信息对钚同位素组成比例进行推算，进而判断Pu误差的大小。

图6　fPu误差对钚浓度估算值的影响

4　总结

本文对中子法在钚溶液系统浓度测量中的应用进行了研究。首先充分考虑了溶液中钚同位素组成比例和钚（α，n）中子的影响，给出了、和的确定方法，确定了利用总中子计数率进行钚浓度分析的算法，并实现了钚浓度计算程序。为了验证算法的准确性，设计了钚溶液样品的测量实验，利用蒙卡程序对实验布置进行了优化设计。使用3He探测器和多芯硼探测器实测了不同浓度的7个钚溶液样品的总中子计数率。最后，利用钚浓度分析算法结合实验测量的总中子计数率计算得到钚浓度值，与化学标定值符合良好。结果表明，考虑了钚溶液中（α，n）中子和钚同位素组成比例的影响后，利用基于“点模型”方程的总中子法进行钚浓度分析具有很好的精度，为后续进一步将中子法应用于钚浓度在线监测打下了良好的基础。

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Study on the Application of Total Neutron Counting in the Assay of Plutonium Solution Concentration

ZHAO Zifan1，LIANG Qinglei2，YANG Haifeng1，HUO Xiaodong1，LIU Guorong2，LI Jinghuai2

（1. China Nuclear Power Engineering Co.，Ltd.，Beijing 100840，China；2. China Institute of Atomic Energy，Beijing 102413，China）

At present, the passive neutron counting has been widely used abroad for the non-destructive assay of plutonium inventory, but China has little study on its application in the plutonium solution concentration assay. There are spontaneous fission neutrons and (α, n) neutrons in the solution, part of which are absorbed when moderated, part of which are moderated, absorbed, and finally fission neutrons are released, and part of which finally leak out of the solution and can be detected by the outside neutron detector, in principle the plutonium concentration can be calculated using the ’point model’ equation based on the neutron counting. In this paper, the total neutron counting is used to estimate the plutonium concentration for a plutonium solution system, the influence of plutonium isotopic composition and of (α, n) neutrons was fully studied, and finally a code was implemented for the plutonium concentration calculation. In order to verify the algorithm, an experiment was designed and carried out. The total neutron counting of 7 plutonium solution samples of different concentrations were measured by3He detector and boron-lined detector. The plutonium concentrations calculated by the code were in good agreement with the chemical assay values. The results showed that, taking into account the influence of plutonium isotopic composition and of (α, n) neutrons, the plutonium concentration from total neutron counting based on ‘point model’ equation had a good accuracy with the chemical assay value, which laid a good foundation for further application of neutron counting in the online plutonium solution concentration assay.

Total neutron counting; Plutonium solution system; Analysis of plutonium solution concentration;Point model equation

TL81

A

0258-0918（2021）06-1297-06

2021-02-11

赵子凡（1995—），河北定州人，助理工程师，硕士研究生，现主要从事反应堆物理和临界安全分析研究