洲际传输对我国对流层臭氧影响的数值模拟

吕 鑫,侯雪伟,2*,卢 文,2 (.南京信息工程大学,气象灾害预报预警与评估协同创新中心,气象灾害教育部重点实验室,气候与环境变化国际合作联合实验室,江苏 南京 20044；2.中国气象局气溶胶与云降水重点开放实验室,江苏 南京 20044)

对流层臭氧(O3)是一种典型的二次污染物,具有强氧化性和强的化学活性,能影响大气自由基和其他大气成分的浓度和寿命.此外,它还是重要的温室气体,其浓度水平主要受平流层高浓度O3向下传输、一氧化碳(CO)和可挥发性有机物(VOCs)在氮氧化物(NOx)存在的条件下发生的光化学产生、光解清除以及地表沉降等过程控制[1].O3在对流层内的寿命约为一个月,具有在区域至半球尺度内输送的潜力.目前已经有大量研究表明,在自由对流层内西风带的传输作用下,O3可从东亚输送到北美洲西部[2-6]以及从北美洲输送到欧洲[7-11].Wild 等[8]发现相对于欧洲和北美,东亚地区有效的垂直传输作用对对流层O3的潜在影响最大.Newell 等[12]通过后向轨迹分析,指出25%源于欧洲的气流能够到达东亚,其中4%源于欧洲边界层,轨迹数目在冬季最多,夏季最少.东西伯利亚Mondy 高山站的O3及CO 观测[13]表明,在欧洲气团影响下CO 和O3浓度的体积分数比在西伯利亚气团影响下分别高6×10-9～20×10-9和1×10-9～3×10-9.Zhu 等[14]指出欧洲污染物的输送对中国高原本底站瓦里关的夏季高值有一定贡献.此外,模拟结果亦表明欧洲人为源的贡献使得中国东北部春夏季O3的体积分数增加2×10-9～6×10-9[15]. Wild 等[8]使用后向轨迹法,得出了欧洲污染物如何影响东亚的指标,并得出欧洲源对100°E 的O3贡献量随纬度增加而增加的结论.Sudo 等[16]使用耦合模型CHASER 将全球对流层分区,分别得出各个区域内O3的分布特征及传输路径.Zhu 等[17]采用HYSPLIT 和CEOS-chem 模式对北美O3进行标记示踪,发现北美O3的传输路径是向东延伸经过欧洲到达东亚,这种传输方式在东亚高纬度地区更为突出.此外,夏季北美地表O3浓度最高,但是此时对东亚地区的影响却最小.

已有的研究多使用轨迹模拟方法对气团进行追踪,主要针对污染物在欧亚大陆以及东亚地区和北美大陆两两之间的传输,而对欧洲大陆和北美大陆污染向中国地区传输的对比特别是青藏高原的高海拔对污染洲际传输影响的研究还比较缺乏.欧洲位于北美O3向中国传输的重要路径上,秋冬季存在的西伯利亚高压会严重影响中国地区,欧洲大陆的影响往往会覆盖北美源区的贡献.中国是世界上人口最稠密的地区之一,同时临近欧洲大陆和太平洋,气候环境受多种因素的共同影响,东亚夏季风的存在也会影响欧洲、北美源区对中国地区的O3贡献.因此探究O3在不同大陆之间的传输方式,分离出欧洲、北美单个源区对中国O3的贡献对于污染治理和推动环境外交有重要意义.本文基于轨迹模型HYSPLIT 及大气化学模式MOZART-4,并引入在线的O3源追踪方法,分别标记欧洲、北美源区的O3,以区分不同源区对我国的O3贡献.

1 数据及方法

1.1 全球大气化学模式MOZART-4

本研究使用MOZART-4(Model for Ozone and Related chemical Tracers, version 4)模式对全球O3及相关微量成分进行模拟,是适用于对流层研究的离线全球化学模式,该模式以 MATCH (Model of Atmospheric Transport and Chemistry)[18]框架为基础,包括物种平流和对流输送、垂直扩散以及干湿沉降过程的参数化计算,是适用于对流层研究的离线全球化学模式.对流质量通量的计算采用Hack 等[19]的浅对流和中对流方案以及Zhang等[20]的深对流方案;垂直扩散采用Holtslag 等[21]的参数方案;平流输送采用Lin 等[22]带有压力修正通量形式的半拉格朗日平流方案.MOZART-4 包含多种化学反应,标准的MOZART-4 化学机制包括85 种气相物种、12 种气溶胶物种、39 种光解反应和157 个气相化学反应0.MOZART-4 使用的化学预处理方式可以容易地修改化学机制,这有利于更好地更新反应进程、添加反应物种和简化化学机制[23].MOZART-4 模型经过四代改进,已经成为一种较为成熟的大气化学模式,广泛应用于大气化学各研究领域.

MOZART-4 模拟采用的排放清单中,主要的人为排放来自POET(Precursors of Ozone and their Effects in the Troposphere)2000 年的数据库,该数据库包含基于EDGAR-3(化石燃料和生物燃烧)的人为排放清单.人为排放的黑碳和有机碳为1996 年的数值,人为排放的SO2和NH3分别源于EDGARFT2000 和EDGAR-2 数据库.对于亚洲地区,模拟中使用的各年的排放清单被REAS(Regional Emission inventory for Asia)取代.1997～2007 年逐年的月平均生物质燃烧排放数据来自全球火点排放资料库(GFED-V2),生物排放的异戊二烯和单萜以及闪电排放的NO均采用MEGAN在线计算方式,二甲基硫(DMS)的排放来自海洋生物地球化学模式HAMOCC5 的月平均值,火山喷发释放的SO2来自GEIA-v1 清单.

本研究中MOZART-4 模式由分辨率为6h 的MERRA 气象场数据驱动,垂直层数为56 层,模式顶高为2hPa,采用σ-P 混合坐标,水平分辨率约为1.9°×2.5°,模拟的时间步长为900s.模拟时段为2010 年1月至2014 年12 月,其中2010 年为spin-up,主要分析2011～2014 年的模拟结果.

1.2 源追踪方法

O3具有相对复杂的化学产生和损耗过程,并且不能通过直接排放进入大气,因此O3的追踪需要比较复杂的程序.本研究在MOZART-4 中引入在线O3源追踪方法,与标准模拟同时进行.该追踪方法最早由Wang 等[24-25]提出,后来被Sudo 等[16]引入到CHASER 模式中以研究不同源区对流层O3的长距离输送,该方法是将某区域内的各物种视为单独的物种存在,分别计算其输送、化学损失和地表沉降,其公式表述为:

式中:Qi为标记区域i 内的污染物浓度,对于O3来说就是O3的体积混合比,β为化学损失率常数().Pi为标记区域i 内某污染物(本研究中为O3)的化学产生量,计算方法见式(2),其中P 为O3的化学产生量.本研究重点标记了欧洲(35°～70°N, 15°W～50°E)、北美(20°～55°N, 50°～110°W)地区,高度范围为近地层到对流层顶.

1.3 前向轨迹模拟

传输路径的模拟使用HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Model)模式,该模式由NOAA 和澳大利亚气象局联合开发,在预测气团轨迹和模拟污染物浓度方面具有广泛应用.本文使用的开源软件 TrajStat 可以在HYSPLIT 轨迹计算模块的基础上结合长期气团轨迹和站点观测数据,实现气团轨迹的批量化计算和大气成分源区的分析.本研究分别选取了北美站点Niwot(40.0°N, 105.5°W)和欧洲站点Athens(38.0°N,23.7°E)进行前向轨迹模拟.Niwot 位于北美中部,这里污染物季节变化显著,是研究O3东向输送的理想站点.Athens 位于欧洲西部沿海地区,具有典型的地中海气候特征,因此这两个站点的轨迹有一定代表性.模拟时间为2011～2014 年,每条轨迹运行7d,每12h 存储1 次结果.

1.4 数据介绍

本文使用的全球对流层O3总量观测资料是NASA 航天局发布的2011～2014 年OMI/MLS 卫星数 据 (https://acd-ext.gsfc.nasa.gov/Data_services/cloud_slice/),纬度范围为59.5°N～59.5°S,水平分辨率为1.25°×1°.近地层O3的站点观测资料选用的是东亚酸沉降网(https://monitoring.eanet.asia/document/public/index)、WDCRG (http://ebas.nilu.no/Default.aspx)以及中华人民共和国生态环境部(http://106.37.208.233:20035/)和中国空气质量在线监测分析平台(https://www.aqistudy.cn/)的数据.东亚酸沉降网包含干沉降、湿沉降、土壤和植被等五个项目的监测,共有来自中国、韩国、日本等国的62 个站点参与数据共享; WDCRG 成立于2016 年1 月1 日,接管了WDCGG(世界温室气体数据中心)部分业务,负责监测的物种包括SO2、对流层臭氧、VOCs 等;中国空气质量在线监测分析平台收录了全国367 个城市的空气及天气信息数据,所有数据每隔1h 自动更新一次.一共选取了15 个观测站点,包括北美的Summit、Niwot、Ragged Point 站点,欧洲的Jungfraujoch、Rigi、Cape Verde 站点以及东亚的Ochiishi、Shanghai、Kanghwa、Ogasawara、Harbin、Yonaguni、Ryori、Hedo、Minamitorishima 等站点.轨迹模拟采用的气象资料为美国国家环境预报中心(NCEP)提供的2011～2014 年全球资料同化系统(GDAS)数据,数据分辨率为1°×1°,包括水平和垂直风速、气温、气压等多种气象要素.

2 模式评估

2.1 全球对流层O3 分布

图1对比了不同季节59.5°N～59.5°S 之间对流层O3总量的观测与模拟的结果,由此可知,冬季北半球多数地区的对流层O3柱浓度较低,这主要是因为低温不利于O3的光化学反应生成.夏季较高的温度能增加O3的化学生成速率,因此亚欧大陆和北美大陆均形成了O3的高值区.东亚地区的O3浓度呈带状分布,从低纬度到中纬度地区O3浓度逐渐上升,这是由于在副热带高压影响下,夏季太平洋盛行的偏南风能将清洁空气带到中低纬地区.春季,北半球大部分地区的O3浓度介于冬季和夏季O3浓度之间,呈现出过渡时期的特征.而秋季相较于春季,东亚O3浓度略微减小,这可能是因为秋季东亚干燥的气候不利于O3通过闪电作用的生成[26].模拟结果均能较好地体现以上变化特征,仅在青藏高原一带观测值与模拟值差异略大,这可能是MLS 臭氧产品在对流层的中、上层有较大误差导致的[27],此外全球模式较粗的分辨率对模拟结果的精度也有一定的影响.整体来说,模式能够较好地模拟出对流层O3总量的空间分布及季节变化特征.

图1 不同季节60°N～60°S 范围内对流层O3 柱浓度观测与模拟对比Fig.1 Distribution of tropospheric O3 column in 60°N～60°S in different seasons

2.2 站点评估

本研究进一步将模式模拟结果与亚洲、欧洲、北美等15 个监测站获得的数据进行比较,以验证模拟结果的可信度,选取的站点多为大气背景站点,如图2 所示.以往研究[28]对MOZART-4 在我国瓦里关及临安两个本底站近地面O3浓度的模拟能力进行了评估,其结果表明该模式在我国的模拟结果是可信的.本研究还采用了中国空气质量在线监测分析平台公布的O3观测数据对模式进行评估,选取了上海(Shanghai)及哈尔滨(Harbin)两个具有明显南北差异的城市,评估前对数据进行了质量控制及单位转化.该观测数据的时间区间为2014～2017年,尽管观测数据与模拟结果的时间不完全匹配,但从O3的季节变化趋势以及浓度量级来看,模式能较好地反映我国城市地区的O3水平.Harbin 站呈现明显的夏季高、冬季低的季节变化特征;Shanghai 站观测的O3的变化幅度较大,导致7 月Shanghai 的模拟平均值低于观测平均值,这可能与模式分辨率偏低、O3前体物排放清单偏低等有关.此外,本研究还使用WDCRG 和东亚酸沉降网的观测数据对其他13 个站点进行了评估.格陵兰岛的Summit 站全年O3值变化不大,体积分数始终维持在45×10-9左右,这可能是由于Summit 位于北极圈内,较低的温度使得O3前体物的化学活性减弱而降低其反应速率.韩国Kanghwa 站的O3呈现明显的双峰型分布,即春季O3达最大值(62×10-9),秋季峰值略低于春季峰值,夏季O3浓度介于春、秋季之间,只有38×10-9.这是由于Kanghwa 站地处亚热带季风区,夏季盛行偏南风,一方面海洋上的清洁气团会传输到该区域从而降低O3浓度,另外韩国地区夏季多阴雨的天气也会减少O3的光化学生成.瑞士的Jungfraujoch、Rigi 的O3浓度呈现出春、夏季高值,冬季低值分布的原因是瑞士常年受西风带的影响,全年湿润,特别是冬季在暖流的作用下降雨丰沛,因而O3的光化学生成速率较小.Niwot站O3呈现春夏季高值的特征,最大值接近60×10-9.这是由于Niwot 位于美国西部经济发达地区,相对多的人口会增加污染排放,另一方面西部高海拔也是该地区O3浓度较高的原因之一.尽管模式得到的Yonaguni 站的O3值高于观测值,但是能较好地反映O3的变化趋势.日本Ryori、Ochiishi 站点的O3浓度均在春季出现高值,这主要是净的光化学作用导致的0.不同于前面两个日本站点, Ogasawara、Hedo 站点位于日本南部,更容易受东南信风的影响,尤其是夏季太平洋清洁气团会强烈影响这些地区,因而这些地区在夏季出现O3低值.位于大西洋的两个海洋站点Ragged Point、Cape Verde 也呈现出夏季低值的特征,由图2 可以看出模式可以较好地反映这些海洋站点的O3季节变化特征,模拟值和观测值之间的相关系数均超过0.85.

图2 各站点近地层O3 月均值的模拟和观测对比Fig.2 Comparison of simulated and observed values of surface O3 at 15stations

总体来说,模式的评估结果较为理想,但模式仍存在一些不确定性.一方面,本研究中采用的气象场的水平分辨率为1.9°×2.5°,对于全球大气化学模式,该分辨率已经相对较高,但对于城市或站点来说,该分辨率仍然不够.特别是对于地形起伏较大、气象条件变化剧烈的地区,如青藏高原东侧,这类地区的模拟结果可能存在较大的不确定性.另一方面,人为源排放清单基准年为2000 年,相对于当前国际经济快速发展的状况,该排放源略显陈旧,可能导致结果中近地面O3的模拟值偏低,进而低估欧洲、北美等地区对我国O3的贡献量.此外,在线源追踪方法仅追踪源区产生的O3对全球范围的贡献量,没有考虑源区O3前体物经输送等作用后在源区外产生的O3,即二次产生的贡献,这也可能导致对源区贡献量的低估.模式中存在的以上不确定性在分析时应特别注意.

3 结果与分析

3.1 北美源区对中国O3 的影响

图3 2011～2014 年1、4、7、10 月30°～50°N 范围内北美对流层源区O3 随经度及高度分布的模拟结果Fig.3 Simulated distribution of O3 with longitude and height in the troposphere of North America at range 30°～50°N in January,April, July, October during 2011～2014

3.1.1 传输量 图3 显示了30°～50°N 范围内的平均风场以及北美地区对流层内产生的O3经化学损耗、大气传输、地表沉降等过程后随经度和高度的分布情况,即北美对流层源区的O3分布.可以发现北美O3的高值区主要分布在人口密集的北美东部地区,并且由于盛行西风的影响呈现出自西向东浓度递减的趋势.此外,O3浓度的季节差异较为明显,1 月北美O3在全球范围内的浓度最小,垂直方向在200hPa 附近便降到1×10-9以下;7 月北美O3在全球范围内的浓度最大,在垂直方向上能扩散到100hPa以上的高度.尽管1 月份北美的低温和弱光照条件不利于O3的光化学生成,此时北美对中国近地层的O3贡献却大于7 月.这是由于大气污染物的长距离传输往往要经历三个过程:源区的上升、对流层内的输送和受体区的下沉.由于青藏高原特殊的地形会影响污染物的输送,因此将中国分为青藏高原和东部地区(在图3 中分别以80°～100°E 和100°～124°E近似表示)分别量化北美源区的O3贡献.对比不同月份北美对流层O3在中国东部的分布特征可以发现:1 月北美对流层对中国东部近地层的O3贡献超过0.9×10-9,而对青藏高原近地层的O3贡献仅为0.71×10-9.这是由于1月中国东部在高压的控制下产生比青藏高原更多的下沉气流(图3(a)),在下沉气流的作用下北美源区的O3能有效下沉到中国东部地区对流层内.值得注意的是,强烈的下沉气流能起到混合作用,使得1 月北美对中国东部不同高度O3贡献的差异小于其他季节.北美对中国东部的O3贡献随着高度的上升而增加,在500hPa 附近达到峰值(3.85×10-9),而北美对青藏高原的O3贡献同样在500hPa 附近达到3.87×10-9的峰值.不同的是北美O3在青藏高原的浓度随高度变化速率略高于中国东部,这是由于在较高高度处下沉气流对O3分布的影响减弱而能反映北美O3贡献的真实水平.随着高度继续上升,北美对中国东部和青藏高原的O3贡献均开始下降并最终趋于0.尽管7 月北美边界层内存在上升气流,在上升气流的作用下北美自由对流层内的O3浓度显著升高,O3高值一直持续到平流层底,然而此时北美对中国O3的贡献却不高.这是由于夏季欧洲大西洋沿岸特别是地中海地区受副热带高压控制,边界层甚至自由对流层内都以下沉气流为主(见图3(c)),强烈的下沉气流能起到“拦截”作用而减少北美O3对中国的贡献,而且夏季较弱的西风势力同样不利于北美O3的东向传输.此外夏季强的光化学作用也可能会加速O3在传输过程中的消耗而降低北美源区对中国的贡献.7 月北美O3在青藏高原和中国东部的分布有明显的差异,北美O3在青藏高原近地层的浓度与其他月份差别不大而在中国东部地区近地层的浓度却远低于其他月份.这主要是由于夏季海陆热力性质的差异使得中国东部存在较多的上升气流,上升气流能阻挡对流层中北美O3的入侵而使得北美对青藏高原贡献O3的峰值出现在400hPa 附近而对中国东部的O3贡献在300hPa 才达到峰值.4 月和10 月北美O3在全球的分布特征类似,O3浓度的高值区均出现在400hPa 以下的高度并且在略强的西风带的作用下,北美对中国自由对流层有相对高的O3贡献.不同的是,10月中国东部在强的下沉气流的作用下O3高值出现在较低高度.

图4 2011 年～2014 年1、4、7、10 月北美Niwot 站每日前向7d 的轨迹Fig.4 7days forward trajectory of Niwot in North America in January, April, July, October during 2011～2014

3.1.2 传输路径 本节通过计算北美Niwot 站(详 细介绍见1.3 节)的前向轨迹讨论O3由北美边界层及自由对流层向中国传输可能经历的路径.Niwot站边界层(1000m)和自由对流层(5000m)两个高度上未来7d 气团的传输轨迹如图4 所示.在盛行西风的作用下绝大多数轨迹的传输路径为自西向东,几乎没有经过太平洋到达中国的轨迹.不同季节Niwot 站1000m 高度气团的东向传输受到不同程度的抑制,5000m 高度气团的东向传输强于1000m高度,相比于1000m 高度有更多到达中国的轨迹数目,这表明抬升作用能在一定程度上促进气团的长距离传输.

对比图4(a)和图4(e)的轨迹颜色可以发现,Niwot 站1 月份1000m 高度和5000m 高度的轨迹特征存在明显差异,这是海陆热力性质差异导致的.冬季北美大陆受高压控制而使边界层内多下沉气流(见图3(a)),下沉气流会抑制气团的长距离传输,因此Niwot 站1000m 高度没有到达中国的轨迹而5000m高度到达中国的轨迹数目为13.由图4(c)和图4(g)的轨迹特征可知:尽管7 月份北美大陆存在上升气流,两个高度上气团的东向传输却受到抑制,多数轨迹分布在北美和欧洲地区,到达中国的轨迹数目为0,这与3.1.1 节中得出的“7 月份北美对中国的O3贡献较低”的结论对应.对于 4 月和10 月,在盛行西风和不太强的垂直气流的共同作用下Niwot 站5000m 高度处到达中国的轨迹数目介于1 月和7 月之间.

3.2 欧洲源区O3 对中国的影响

3.2.1 传输量 由于欧洲与东亚临近并且西伯利亚森林大火释放的大范围生物质燃烧产物可能会影响东亚北部的气团组成[30],欧亚大陆污染物的传输信号可能会被掩盖.为分离北美和欧洲两个源区的O3贡献,本节得出了欧洲对流层源区O3随经度及高度的变化,如图5 所示.可以发现,欧洲O3的高值区主要位于0°和50°E 之间,高值区O3浓度的季节变化与北美O3的季节变化类似,均为1 月低值和7 月高值.在不同月份,欧洲在全球范围内的O3总浓度均低于北美在全球范围内的O3总浓度,即欧洲对其他地区O3的贡献小于北美对其他地区O3的贡献.尽管如此,由于地理位置的原因,欧洲对中国的O3贡献值在数值上与北美对中国的O3贡献值接近,欧洲对中国的O3贡献不可忽视.

冬季中国地区多下沉气流,但1 月欧洲对中国O3的贡献却不高,这主要是欧洲冬季弱的光化学反应导致O3生成量较少的原因.夏季欧洲大陆西岸干燥少雨和充足的光照条件均有利于O3的光化学反应生成,在地中海附近的下沉气流的作用下欧洲对流层O3在30°E 的体积分数可达35×10-9以上,甚至高于同期北美源区O3的峰值浓度.值得注意的是:地中海附近的下沉气流会显著减少北美对中国O3的贡献而由于地中海位于欧洲大陆西岸,其下沉气流对欧洲整体影响较弱,此时欧洲对青藏高原和中国东部自由对流层的O3贡献均达到一年中的最大值,在400hPa 附近分别达到7.3×10-9和5.7×10-9.然而欧洲对青藏高原和中国东部近地层的O3贡献却较低,特别是对中国东部近地层的O3贡献(0.7×10-9)为一年中最低,造成这种反差的原因主要是夏季中国地表丰富的上升气流能减少欧洲对中国近地层的O3贡献.4 月和10 月,与北美O3在东亚的分布特征类似,欧洲对中国自由对流层也有相对高的O3贡献.不同于北美的是,10 月欧洲O3受中国地表下沉气流影响更显著,在中国东部对流层内相对低的高度(700hPa)出现O3极大值.

图5 2011～2014 年1、4、7、10 月30°～50°N 范围内欧洲对流层源区O3 随经度及高度分布的模拟结果Fig.5 Simulated distribution of O3 with longitude and height in the troposphere of Europe at range 30°～50°N in January, April, July,October during 2011～2014

图6 2011 ～2014 年1、4、7、10 月欧洲Athens 站每日前向7d 的轨迹Fig.6 7days forward trajectory of Athens in Europe in January, April, July, October during 2011～2014

3.2.2 传输路径 计算得出欧洲Athens 站两个高度上未来7d 气团的前向轨迹,如图6 所示.总的来说,在不同月份,欧洲Athens 站到达东亚的轨迹数目均多于北美Niwot 站到达东亚的轨迹数目.与北美Niwot 站类似,Athens 站同样由于盛行西风的影响,不同月份轨迹的传输方向也为自西向东,且Athens站不同月份1000m 高度到达中国的轨迹数目也均少于 5000m 高度到达中国的轨迹数目.除此之外,Athens 站1000m 高度的轨迹到达东亚后主要分布在35°N 以北的区域,这表明欧洲较低高度上气团的东向传输在中高纬地区较强,这可能是青藏高原地形的阻隔作用导致的.1 月Athens 站不同高度到

达中国的轨迹数目均最多,多数轨迹能穿越整个东亚到达150°E 以东的地区.在1 月份,与风场图中欧洲、东亚地区的下沉气流和中亚地区的上升气流相对应,轨迹图中除中亚以外的多数地区的轨迹高度均较低,这表明中亚地区冬季存在的上升气流可能是促进欧洲气团东向传输的重要因素,此外冬季强的盛行西风也能促进欧洲气团的东向传输;7 月Athens 站不同高度到达中国的轨迹数目均最少,这是由于Athens 位于地中海沿岸,相比于欧洲大陆其他地区Athens 站受地中海沿岸的下沉气流影响更为显著.尽管 Athens 站气团的东向传输受到抑制,5000m 高度的轨迹到达60°E 后在中亚上升气流的作用下多数能到达中国地区.

4 结论

4.1 从卫星观测数据来看,北半球大陆地区1 月份对流层 O3柱浓度较低,7 月份对流层O3柱浓度较高,而太平洋地区则全年维持在较低的水平,卫星数据与模拟结果的对比表明模式能较好地反映全球对流层O3的时空分布特征;中国空气质量在线监测分析平台、EANET 和WDCRG 的站点数据与模拟结果的对比表明模式对少数站点存在高估,整体来说模式可以较好地反映各站点O3的季节变化特征.

4.2 冬季北美和欧洲对流层对中国近地层O3的贡献均为0.9×10-9,对中国自由对流层O3的贡献峰值分别为3.9×10-9和2.7×10-9;夏季两源区对中国不同高度O3的贡献差异较大,对中国近地层O3的贡献分别为0.3×10-9和0.6×10-9而对中国自由对流层O3的贡献峰值分别为4.7×10-9和7.3×10-9.这是由于大气污染物的长距离传输往往要经历三个过程,即源区的上升、对流层内的输送和受体区的下沉.尽管冬季较低的O3生成速率使得北美和欧洲对流层O3的整体浓度为一年中最低,但东亚下沉气流能增加两个源区对中国近地层O3的贡献.此外下沉气流还能起到混合作用而减小中国不同高度上O3浓度的差异.夏季北美和欧洲对流层内的O3生成量大幅增加,两个源区对各自地区O3的贡献峰值均超过30×10-9,欧洲对中国自由对流层O3的贡献相比于冬季有明显提升然而北美对中国自由对流层O3的贡献与冬季差别不大.这是由于夏季地中海沿岸强烈的下沉气流能减少北美对中国自由对流层O3的贡献,而地中海位于欧洲大陆西岸,其下沉气流对整体欧洲O3传输的影响较弱.此外夏季北美和欧洲对中国近地层O3的贡献较低的原因主要是中国地表上升气流的作用.

4.3 在盛行西风的作用下北美及欧洲地区不同高度上绝大多数轨迹的传输路径为自西向东,几乎没有向西经过太平洋到达中国的轨迹.抬升作用能在一定程度上促进气团的长距离传输,因此两地区5000m 高度气团的东向传输均强于1000m 高度.1 月北美的下沉气流能抑制较低高度上气团的东向传输;而此时欧洲气团的传输受东亚下沉气流的影响显著,不同高度到达中国的轨迹数目均为一年中最多.7 月在上升气流的作用下北美不同高度的轨迹均能上升到较高高度,然而轨迹多数分布在北美和欧洲地区,没有到达中国的轨迹;此时欧洲受地中海沿岸强的下沉气流的影响而使得不同高度到达中国的轨迹数目均最少.