基于人工神经网络的固体氧化物燃料电池性能预测模型开发

宋昌熙 郑春花 车硕源

1(首尔大学机械工程系 首尔 151742)

2(中国科学院深圳先进技术研究院 深圳 518055)

1 引 言

在能源与环境问题日益严峻的背景下，燃料电池作为一种效率高、污染少的新能源能量转换装置备受关注。燃料电池是一种通过氧化还原反应将燃料中储存的化学能直接转化为电能的装置，又称为电化学发电器[1]。由于燃料电池不经过燃烧，不受卡诺循环的限制，因此其能量转换效率较高。此外，燃料电池电化学反应清洁，很少产生有害物质，且燃料电池装置不含或含有很少的运动部件，运行安静[1]。与其他类型的燃料电池，如质子交换膜燃料电池(Proton-Exchange Membrane Fuel Cell)、直接甲醇燃料电池(Direct Methanol Fuel Cell)等相比，固体氧化物燃料电池(Solid-Oxide Fuel Cell，SOFC)展现出更高的能量转换效率，因此 SOFC 是燃料电池领域重要的研究方向[2-4]。

SOFC 阳极厚度、阴极厚度、电解质厚度等微观结构是影响其性能的重要因素。其中，电极的厚度与结构主要影响 SOFC 的极化电阻和浓差电阻[5]；电解质的厚度则主要影响 SOFC 的欧姆电阻[6]。因此，在同样的工作环境下，随着电极和电解质厚度的变化，SOFC 将呈现出不同的性能，故开发一种有效优化 SOFC 复杂微观结构的方法至关重要。由于 SOFC 的性能测试实验耗时长、费用高，所以先对不同微观结构的 SOFC 进行测试，然后通过分析测试结果再来优化其微观结构的方法显然不是很现实。为缩短 SOFC 的开发周期并降低开发成本，可通过搭建高可靠性的 SOFC 计算机模型来对其微观结构进行优化研究。搭建燃料电池模型方法可分为两种，即基于模型的方法和数据驱动的方法。在传统基于模型的方法中，一般根据能斯特方程(Nernst Equation)或 Butler-Volmer 方程等物理方程来搭建燃料电池模型[7-9]。该方法不需要通过大量数据来搭建燃料电池模型，对结果进行因果关系的分析也较容易，但用于体现燃料电池复杂特性的很多因子还没有被充分定义，因此，准确模拟实际燃料电池特性仍存在一定的难度。

随着大数据、机器学习及人工智能等技术的迅速发展，数据驱动的燃料电池模型也受到了很多关注。该方法主要采用基于支持向量机(Support Vector Machine)[10-12]、人工神经网络(Artificial Neural Network，ANN)等机器学习方法或人工智能方法开发燃料电池模型[13-17]。其中，ANN 方法适合挖掘输入与输出之间复杂、非线性的特性，因此适合用于搭建具有复杂非线性特性系统的模型，已在控制、信息、医学、经济、交通等领域得到广泛的应用。ANN 方法可通过实际测试数据获取燃料电池复杂、非线性特性的模型，而为了模型的可靠性，需要一定量以上的数据。已有研究主要侧重于探索电流密度、工作温度、燃料和空气流量等工作条件对 SOFC 性能的影响。例如，吴小娟等[13]与吴大中等[14]搭建了一种基于 ANN 的通过电流密度和温度来预测 SOFC 输出电压的模型；Milewski 与 Świrski[15]搭建了一种基于氢气流量来预测 SOFC 输出电压的 ANN 模型，并采用粒子群算法对 ANN 相关参数进行了优化，从而提高预测精度。Costamagna 等[16]开发了一种以电流密度、温度、燃料和空气流量等工作条件来预测 SOFC 输出电压的 ANN 模型；Wu 等[10]、Costamagna 等[11]、Zhang 等[12]与许朝雄等[17]将数据驱动的方法用于 SOFC 的故障识别与故障诊断。目前关于 SOFC 阳极厚度、阴极厚度、电解质厚度等微观结构对 SOFC 性能影响的研究仍较少。

本研究参考以往研究中阳极支撑 SOFC 微观结构变化对应的性能实验数据，开发了一种基于 ANN 的、根据微观结构特性来模拟其性能的 SOFC 计算机模型。实验中，首先采用部分实验数据对 ANN 进行训练，然后采用另一部分数据对模型进行验证。结果显示，本研究开发的 SOFC 模型能够准确地根据微观结构的变化呈现其性能变化，模型预测数据与测试实验数据的均方差(Mean Squared Error，MSE)小于 6.13×10－5，表明该模型可充分应用于 SOFC 微观结构的优化研究。

2 固体氧化物燃料电池模型开发

SOFC 的性能主要由不同电流密度条件下的输出电压决定，该电压值受燃料电池中各种电阻(包括极化电阻、欧姆电阻和浓差电阻)的影响，而这些电阻又受到 SOFC 阳极厚度、阴极厚度、电解质厚度等微观结构的影响。为探索 SOFC 微观结构与输出电压之间复杂的非线性关系，本研究利用 ANN 开发了阳极支撑 SOFC 的计算机模型。

2.1 固体氧化物燃料电池模型数据

为分析阳极支撑 SOFC 微观结构与输出电压的关系，Zhao 与 Virkar[18]开展了系统性的测试实验研究，并取得了充分的实验数据。本研究在搭建基于 ANN 的 SOFC 模型时参考了该研究的部分数据。Zhao 与 Virkar[18]研究中阳极支撑 SOFC 的膜电极(Membrane Electrode Assembly，MEA)结构如下：(1)多孔 Ni＋氧化钇稳定的氧化锆(Yttria-Stabilized Zirconia，YSZ)阳极支撑体；(2)多孔 Ni＋YSZ 阳极功能层；(3)致密 YSZ 电解质；(4)多孔参杂锶的镧锰氧复合氧化物(Sr-doped LaMnO3，LSM)阴极功能层；(5)多孔 LSM 阴极，具体如图 1 所示。该研究选取电解质厚度、阳极支撑体厚度、阳极支撑体孔隙率、阴极功能层厚度 4 个参数作为阳极支撑 SOFC 微观结构的代表性设计参数，并分别测试了不同参数对 SOFC 输出电压的影响。实验中，当对任意 1 个设计参数进行测试评价时，其他 3 个参数均设为参考值。4 个设计参数的参考值如下：电解质厚度为 8 μm；阳极支撑体厚度为 1 mm；阳极支撑体孔隙率为 48%；阴极功能层厚度为 20 μm。不同设计参数的测试范围设定如下：(1)电解质厚度，4～20 μm；(2)阳极支撑体厚度，0.5～2.45 mm；(3)阳极支撑体孔隙率，32%～76%；(4)阴极功能层厚度，6～105 μm。在测试过程中，所有设计参数在测试范围中分别取 4 个级别的测试值，具体如表 1 所示。

图1 阳极支撑 SOFC 的结构图Fig. 1 Schematic diagram of anode-supported SOFC structure

表1 设计参数取值情况 Table 1 Levels of design parameters

2.2 基于人工神经网络的固体氧化物燃料电池模型开发

由于 ANN 具有很强的模拟非线性系统的能力，所以非常适合具有复杂非线性特征的燃料电池模型的开发应用。因此，本研究将 ANN 应用于 SOFC 模型的开发中。根据 2.1 小节中描述的测试实验数据，本研究搭建了如图 2 所示的 ANN 来模拟 SOFC，由此快速体现 SOFC 微观结构的变化对其性能的影响。该 ANN 包含隐含层、输入层和输出层。其中，输入层参数包括 SOFC 电流密度、温度和上述 4 个设计参数；输出层参数为 SOFC 的输出电压。每一层中的神经元与下一层各神经元之间都存在相应的权值，这些权值起初都是默认值，并在训练过程中不断得到更新。不同层之间的关系用设定的激活函数表示。本研究中采用公式(1)所示的 Hyper-tangent 函数作为激活函数。ANN 各层具体参数如表 2 所示。

表2 ANN 相关信息 Table 2 Information on ANN

ANN 的权值在反复的反向传播学习过程中，按照目标函数最小化的方向不断得以更新。本研究中采用公式(2)所示的 MSE 函数作为目标函数。

图2 SOFC 模型的 ANN 结构图Fig. 2 Schematic diagram of ANN structure for SOFC model

其中，N为学习样本数量；yi为目标电压值；x为输入层参数；θ为 ANN 的权值。

本研究中所用到的数据共 525 组[18]，其中 80% 数据用于 ANN 的训练(即训练数据)，剩余 20% 数据用于模型的验证(即验证数据)。为防止因输入层各参数取值范围不同而导致的不稳定训练，对各参数进行如公式(3)所示的归一化处理，从而使每个参数都在 0～1 取值。

3 固体氧化物燃料电池模型验证

首先利用训练数据对上述 ANN 进行训练，结果如图 3 所示。其中，蓝色曲线为 ANN 的学习曲线，x轴代表训练次数，y轴代表目标函数，即公式(2)中的 MSE 函数。本研究共对 ANN 进行 200 000 次训练。图 3 显示，从 25 000次训练开始目标函数值基本趋于稳定，表明 ANN 得到了足够的训练。图 3 黄色曲线代表对验证数据的学习曲线。从图可知，黄色曲线与蓝色曲线的趋势基本一致，这验证了 ANN 的训练效果，表明该 ANN 通过训练已具备对不同数据的泛化能力。表 3 为完成训练后 ANN 的平均绝对误差(Mean Absolute Error)和均方差(MSE)。结果显示，该 ANN 不仅使训练数据表现出非常小的误差，而且对验证数据造成的误差也较小，对验证数据的平均绝对误差值只有 0.02，这进一步表明该 ANN 已具备了泛化能力。

图3 ANN 学习曲线Fig. 3 Leaning curves of ANN

表3 训练数据和验证数据的误差Table 3 Errors for training data and validation data

图 4 为不同条件下 ANN 的输出与测试实验结果，其中实线代表利用 ANN 输出获取的 SOFC 性能曲线，各数据点代表测试实验结果数据。从图 4 可知，模型输出结果与实验测试结果基本保持一致，表明本研究开发的 ANN 可以很好地模拟 SOFC 电解质厚度、阳极支撑体厚度、阳极支撑体孔隙率、阴极功能层厚度等微观结构变化对其输出电压的影响。表 4 为针对图 4 中不同微观结构变化条件下，SOFC 模型输出数据与测试实验数据的均方差。从表 4 可以看出，该 ANN 模型对阳极支撑体厚度变化(其他结构参数固定)的预测误差最小，说明在阳极支撑体厚度变化条件下预测的结果最好；而虽然在阳极支撑体孔隙率变化条件(其他结构参数固定)下预测的结果最差，但 MSE 值仍然是 6.13×10－5，表现出了很小的误差。

4 讨论与分析

图4 不同条件下 ANN 输出与测试实验结果 Fig. 4 Comparison between ANN outputs and experimental data under different conditions

表4 针对电池不同参数的训练数据和验证数据的误差Table 4 Errors between training data and validation data for different cell parameters

相比基于物理方程的 SOFC 模型中用于体现燃料电池复杂特性的很多因子还没有被充分定义的现状[7-9]，本文研究基于 ANN 的方法可通过大量数据获取燃料电池复杂、非线性特性的模型。与以往基于 ANN 的 SOFC 模型偏向于探索电流密度、工作温度、燃料和空气流量等工作条件对 SOFC 性能的影响[10-16]相比，本研究着重探索电解质厚度、阳极支撑体厚度、阳极支撑体孔隙率、阴极功能层厚度等微观结构对 SOFC 性能的影响。结果显示，本研究所开发的 SOFC 模型能够准确地预测上述各种微观结构变化对 SOFC 输出电压的影响。

由于基于 ANN 的模型相当于黑箱模型，所以较难对结果进行因果分析。因此，本研究中也很难阐明该 ANN 模型对阳极支撑体厚度变化的预测误差最小，而对阳极支撑体孔隙率变化的预测误差最大(图 4)的直接原因。

本研究中用于训练和验证 ANN 模型的数据均来自于参考文献[18]，该研究中对指定结构的阳极支撑型 SOFC(2.1 小节已作具体描述)做了大量的测试实验并记录了实验结果数据。因此，本研究所建立的模型只适合该指定结构 SOFC 的性能预测，对于其他结构类型的 SOFC 的 ANN 模型，则需通过再次进行测试实验或检索文献等方法获取相关的数据。

5 结 论

高可靠性的 SOFC 计算机模型对缩短 SOFC 开发周期和降低研发成本都具有重要的意义。本研究根据 SOFC 复杂非线性的特征，利用 ANN 搭建了 SOFC 的性能预测计算机模型，并验证了其有效性。结果显示，本研究所开发的 SOFC 模型能够准确地根据微观结构的变化呈现其性能变化，模型预测数据与测试实验数据之间的 MSE 小于 6.13×10－5，表明该模型可充分应用于 SOFC 微观结构的优化研究。