植物修复石油污染土壤的研究进展

徐佰青　李平平　王山榕　王永剑

摘      要：土壤作为不可再生资源，是人类不可或缺的重要自然资源，然而随着人为活动的干扰，土壤的石油污染问题已成为世界性的环境问题，严重影响食品安全和生态环境。植物修复技术具有成本低、无二次污染、自然美观等优点，应用前景广阔。综述了石油污染危害、土壤植物修复发展现状，详细介绍了污染物的物化性质、植物的种类和部位、土壤的理化特性以及土壤添加剂等因素对植物修复技术的影响，并简要描述了其影响机理。筛选超富集的高效修复植物，解析植物修复的机理，寻找能改善植物吸收性能的新技术，同时加强植物修复在真实污染场地的应用研究，是今后的主要研究方向。

关  键  词：石油污染;土壤修复;植物修复

中图分类号：X53       文献标识码： A       文章编号： 1671-0460（2020）07-1527-05

Research Progress in the Phytoremediation of Oil-Contaminated Soil

XU Bai-qing1， LI Ping-ping2， WANG Shan-rong1， WANG Yong-jian1

（1. Sinopec Dalian Research Institute of Petroleum and Petrochemicals， Dalian Liaoning 116045， China;

2. Shandong Yiwei Testing Limited Company， Zaozhuang Shandong 277100， China）

Abstract： Oil contamination of soil has become a worldwide environmental problem， which seriously affects food safety and the ecological environment. Phytoremediation technology， as a technology with great potential， has the advantages of low cost， no secondary pollution， and natural beauty. In this paper， the hazards of petroleum pollution and the status of soil phytoremediation technology were reviewed. The effect of physical and chemical properties of pollutants， plant types， and soil physical and chemical characteristics on phytoremediation technology was described in detail， and the mechanism was briefly discussed. Screening super-enriched plants， analyzing the mechanism of phytoremediation， finding new technologies that can improve the absorption performance of plants， and strengthening research on the application of phytoremediation in real polluted sites are the main research directions in the future.

Key words： Oil contamination; Soil remediation; Phytoremediation

土壤是生态环境的重要组成部分，是人类赖以生存的主要自然资源^[1]。随着全球经济的发展，石油成为人类不可或缺的能源，中国对石油以及衍生产品的利用率更是排在世界前列^[2]。目前，石油污染已成为世界性的环境问题。美国 50 多万个地下储油罐、英国 1 100 家加油站的调查结果显示约有 三分之一的储罐发生泄漏污染土壤和地下水^[3]。据统计，我国石化行业每年产生落地原油约 70 万t，其中约有 10% 会进入土壤环境^[4]，危害土壤环境生态系统。由于石油烃具有疏水性和缓慢的生物降解过程，当释放到环境中时，原油及其成分会持续地对生态和人类健康产生不利影响^[5]。因此，对石油污染土壤的修复治理技术应当引起人们的广泛重视。

1  石油污染的危害

石油是一种包含有气态、液态和固态的以烃类为主的混合物，其包含有数百种单体化学物质，其中烃类物质占比在95%以上。烃类物质可细分为烷烃、芳烃、胶质和一些沥青质^[6]。根据文献报道，石油组分中的苯系物对人体健康具有极大危害，可导致急性中毒效应，甚至会引起白血病，同时对生态环境的危害也最为严重;苯并α芘、苯并α蒽等多環芳烃（PAHs）是被公认的环境化学致癌物，同时具有致畸、致突变等毒理效应 ^[7]。进入土壤环境中的石油组分也会对土壤的理化特性造成难以逆转的影响，石油组分中的难挥发性有机物质会长期残留在土壤中，占据土壤孔隙，降低土壤的有效含水率，从而对土壤中的营养结构和微生态造成负面影响，导致土壤微生物的群落结构发生改变，最终会直接影响生物的生存^[8]。同时，如果污染土壤中的石油污染物被农作物等植物吸收富集，并通过食物链进入到人和动物体内将会给机体健康带来极大风险。基于当下污染现状和“尊重自然、顺应自然、保护自然”的生态文明理念，治理和修复污染土壤，降低其生态危害，并使其恢复一定的生态功能，是推动生态文明建设，打赢净土保卫战的重要内容。

2  石油污染土壤植物修复发展现状

污染场地的土壤修复技术的研究起步于 20 世纪 70 年代后期。传统的修复方法主要是通过物理手段，采取客土法等工程技术转移或置换污染土壤，或者通过化学手段，采取氧化还原等化学转化的方式在短时间内将场地污染对人体的健康风险降低至可接受水平。其中，物理修复是指采用物理的手段对受污染的土壤进行转移、置换或进行原位扰动，从而达到加快治理修复的目的，目前常用的物理修复技术主要有蒸汽抽提法、热脱附技术以及土壤淋洗技术等^[9-10]。土壤的化学修复法是利用化学物质与土壤中污染物发生化学反应，利用化修复药剂的氧化还原、沉淀络合或增溶解析等特性，使污染物被降解或毒性降低甚至去除，从而达到土壤修复的目的。根据污染物和土壤特征的不同，常用的化学修复技术主要包括化学淋洗法、溶剂浸提法以及化学氧化法等^[11]。

随着生物技术的发展和人们对环境友好修复方式的探索，生物降解作用被越来越多地应用到污染场地的修复中。由于石油组分本身也是有机物质，而大多数有机物质均可作为微生物的碳源被微生物所降解。因此，生物修复就是利用微生物、动物或者植物等生物的吸收和生物降解作用将污染物转化成无害的物质，从而使受污染的土壤环境能够恢复部分的或全部的生态功能，进而达到修复目的。研究表明在土壤环境中的土著微生物中，土著石油降解菌的生物总量占 0.13% ～ 0.5%，但当石油组分进入土壤环境时，石油降解菌的数量会升高几个数量级，其比例也会迅速升至 10%以上^[12]。Moorthy等^[13]从俄罗斯某石油污染区的土壤中分离并选培了石油降解菌，并利用制成的生物菌剂对石油污染区的土壤进行了为期 50 多天的微生物修复，结果显示石油烃的去除率达到了 20% ～ 51%。与其他传统修复技术相比，生物修复技术无须考虑添加复杂的化学药剂引起的二次污染问题，同时无须耗费开展复杂的工程手段带来的昂贵修复成本，它具有环境友好、费用低廉、安全有效以及可实现原位低扰动修复等优点。根据起修复作用的主体种类的不同，可以将土壤生物修复技术分为微生物修复、植物修复和动物修复等。

植物修复由于其操作简单、费用较低、无二次污染等优点成为近年来研究的热点，大量研究证明绿色植物可通过其根系及根际微生物的协同作用降解、吸收和稳定污染物，同时还可以通过植物自身的生物转化作用将污染物降解，植物的蒸腾作用也可以起到转移去除污染物的作用。有学者研究发现，杂草类植物如黑麦草、高羊茅、狼尾草、孔雀草、苜蓿等多种植物均可作为石油烃耐受植物吸收并富集石油烃，修复污染土壤^{[6， 14]}。植物修复过程中，植物根系和根际微生物的共生关系是植物修复体系建立的关键。糖类、醇类、酸类等植物根际分泌物可为微生物的生长提供碳源、氮源等营养元素，有效提高了微生物对石油烃等污染物的生物降解能力，同时这种降解作用又提高了污染物的生物利用度，促进了植物根系对污染物的吸收和转化，这种协同降解作用使植物修复法技术成为21世纪最环保、最具潜力的土壤修复技术^[15]。

3  植物修复技术的影响因素

3.1  污染物的物化性質

石油污染土壤的主要污染物是原油，原油是数千种石油烃（Petroleum hydrocarbon， PHC）和非烃化合物的复杂混合物。根据分子结构，可将PHC分为4大类：直链烷烃、支链烷烃、环烷烃和芳烃^[16]。目前，关于植物暴露于石油污染物后会吸收其中的哪些成分尚不明确，但研究表明PHC的物化特性是影响PHC渗透程度和渗透速率的重要因素。首先，分子直径较小的PHC分子更容易被植物吸收。这是因为植物吸收PHC时必须要穿透角质层和细胞壁。单从细胞壁而言，植物细胞壁对于PHC而言是选择性渗透，仅允许一定大小的化合物扩散。通常直径大于4 nm的颗粒很难扩散进入植物细胞壁。Baker研究发现具有较厚角质层和少量气孔的植物几乎不允许油渗透^[17]。然而，并不是所有分子直径较小的PHC分子都可以被植物吸收。黏性较小的轻质油会比重质油更快更均匀地渗透入植物组织内^[18]。研究表明沥青分子的分子直径在1.2 ～ 2.4 nm的范围内^[19]，如果仅基于分子直径考虑，这些化合物理论上是可以通过植物细胞壁的孔进入植物体内。然而，由于沥青质的黏性极大，极易聚集形成直径3 ～ 10 nm的大分子团，因此很难直接通过细胞壁。Badre等^[20]研究发现相邻植物细胞间存在直径约60 nm的开放通道（Plasmodesmata），允许分子量高达1 000的分子扩散。因此，分子量约为750 g·mol^-1的沥青质一旦进入植物细胞可以在植物细胞之间运输。另外，PHC分子的疏水性的大小也会影响植物的吸收。尽管多数研究表明植物吸收的污染物会随着污染物疏水性的升高而减少，但这一观点依然有待进一步证实。Doucette等^[21]分析整理了350多篇文献并以此建立数据库，其中包含310种有机化学品和112种陆生植物的7 049条生物蓄积数据，在该数据库的分析中并未发现上述观点，这表明油的高度疏水性不一定是植物吸收的障碍。

3.2  植物的种类和部位

植物吸收PHC的数量和速率同时还取决于植物的种类和植物的不同部位（叶、茎、根和芽等）（表1）。不同植物对PHC的耐受能力和提取能力不一样，因此筛选培育对PHC耐受的超富集植物是植物修复石油污染土壤的首要目标。据文献报道，自然界中的多种植物均具有富集PHC的能力，如三叶草、孔雀草、芦苇、水葫芦、蚕豆、玉米、大米、番茄、卷心菜、红树林和杨树等^[22]。有研究表明，相比于二月兰，硫华菊和孔雀草对石油污染有更好的修复潜力^[23]。在众多候选植物中，杂草类植物由于其广泛的纤维根系可提供了较大的根表面积，因此被认为是最有潜力的植物^[24-25]。目前，常用于修复PHC污染土壤的杂草类植物包括高羊茅、黑麦草、苜蓿、光滑草地草、马草、百慕大草和柳枝草等^[26]。张松林等^[27] 利用紫花苜蓿在石油开采区进行植物修复研究，研究显示种植紫花苜蓿使土壤中石油的去除率达到90%以上。

同一种植物的叶、茎和根等部位对污染物的富集能力也有所不同。Naidoo等^[28]研究了石油类污染物在红树不同部位的细胞中的富集情况，发现在红树叶片中，栅栏组织和海绵组织中显示有许多油类沉积物;在根部的根冠、分生组织、皮质和传导组织中也观察到油类沉积物。Al-Baldawi等^[29]多位学者研究发现大多数植物在枝条中比在根中积累更多的PHC。而其他植物如水稻则以根 > 芽 > 稻壳 > 稻米的顺序积累PHC;番茄富集PHC的顺序为：根 > 茎 > 叶^[30];在蚕豆中，与根和芽相比，在种子中检测到的烃的浓度最高^[31]。对于挥发性化合物如苯，在研究所用植物Plant I. walleriana和Grass B. brizantha中，茎和叶中的浓度高于根中的浓度;而蕨类植物Fern P. vittata中苯的吸收主要体现在根部^[32]。另一方面，对于多环芳烃（PAHs）而言，多位学者认为PAHs在根部富集的数量通常多于芽，这可能是由于PAHs的疏水性导致其很难通过蒸腾作用在植物体内转运^{[28， 33-34]}。

3.3  土壤的理化性质

土壤的类型和理化性质也是影响植物修复效果的关键因素。其中，对修复效果影响较大的理化性质包括：土壤黏性、土壤有机质（SOM）含量、含水率等。土壤黏性是影响污染物扩散和迁移的重要指标，一般而言污染物在不同类型土壤的扩散速率遵循以下顺序：砂土 > 粉土 > 粉质黏土 > 黏土。在SOM含量较高的土壤中，土壤有机碳和植物脂质之间的竞争性吸附会导致PHC在较高SOM含量的土壤中被植物根系的生物利用度较低。而在缺少SOM的砂土中，由于缺少SOM对有机污染物吸附，PHC化合物更易于被植物利用^[35]。Zhang等^[36]研究了SOM对植物吸收脂肪烃（AHs）和PAHs的影响，研究发现最高90%的AHs和40%的PAHs可以与SOM结合。这可能是由于AHs（log（Koc）约为5.4～8.8）比PAHs（log（Koc）约为3.19～6.54）具有更高的亲脂性。土壤含水率的大小往往会影响PHC在土壤中的分布从而影响植物吸收。在一定程度上，土壤水分的增加会降低土壤颗粒表面对PHC的吸附程度，从而提高植物修复的效果，同时湿度的增加也会促进植物根际微生物对污染物的降解^[37]。

3.4  土壤添加剂

在某些污染场地中，由于土质和污染物的特殊性质，单纯种植植物进行修复往往难以达到理想效果，因此可以在污染场地中添加有强化修复效果作用的药剂，从而提高植对污染物的去除率^[38]。例如表面活性剂的加入可以促进PHC与土壤颗粒的解吸，从而提高植物对PHC的生物利用度。但是表面活性劑的添加也存在一定的风险，添加的剂量较多会对植物的生长不利，同时残留的表面活性剂会对场地造成二次污染，因此有必要选用可生物降解且对植物友好的表面活性剂。另外，某些修复植物对土壤酸碱性有特殊要求，酸碱调节剂的添加不仅可以调节土壤pH，同时可以促进某些污染物的生物可利用度。

尿素、营养液等肥料改良剂在某些情况下能促进植物生长，同时促进根际微生物的繁殖，从而提高PHC的去除率。Panagiotis G等^[39]进行了实验室规模和田间规模的污染土壤的植物修复实验，研究表明添加肥料后PHC的生物降解率会更高。张丽等^[40]研究发现种植碱蓬并添加肥料的植物修复体系，石油烃的降解率为对照体系的2.4倍。但在有些情况下会通过沉淀、吸附或络合作用降低根际土壤中污染物的浓度，从而导致植物吸收较差。还有学者发现，在植物修复场地中添加活性炭，不仅可以为植物和根基微生物提供碳源，同时还可以促进污染物与土壤颗粒的解吸，Ahn S等^[41]研究发现土壤中添加2%活性炭颗粒增加了植物的生长速度。

植物与根际微生物的共生体系是污染去除的重要协同修复机制。研究表明，PHC污染土壤修复植物与根际真菌等微生物的联合修复作用可以在一定程度上提高污染物的去除效率。为了促成植物-微生物协同修复体系的产生，可以人工培育并筛选特效菌群制成高效生物菌剂，并接种于植物根部与根际环境相结合能够促进根基微生物与植物根系的共生体系的建立， 提高真菌浸染的成功率和植物修复效率^[42]。

Al-Baldawi等^[43]在应用水生莎草修复柴油污染土壤的实验中发现植物根部的格氏链球菌能够从被柴油污染的水生环境中吸收PHC。Weyens等^[44]应用杨树幼苗对Ni-TCE复合污染土壤中进行了植物修复，研究了假单胞菌W619改善植物修复效果的潜力，研究发现接种假单胞菌的修复效率比不接种的修复效率高45%。

4  结束语

解决土壤石油污染问题已成为我国特别是石化类场地生态环境建设的迫切要求，植物修复技术的研究和应用，符合我国的国情现状和可持续发展的战略要求。将来石油污染土壤的植物修复技术会逐步成为石化场地污染治理的重要手段，尤其对于城市周边场地的大范围低、中强度的污染，会具有很好的效果。

植物修复技术目前在我国尚不成熟，研究多集中于室内实验、田间试验等，缺乏真实场地的应用案例，目前也尚未发现可广泛推广的高效修复植物，这些因素都导致目前的研究难以满足我国对石油烃污染土壤的植物修复的迫切需求。因此，今后的研究重点应该是：筛选出对石油类污染物耐受性强、生物量大、具有优良遗传性状的植物;注重植物修复过程的机理研究，寻找促进和改善植物吸收性能的新技术，进一步提高对PHC的吸收效率;同时加强植物修复在真实污染场地的应用研究。

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基金项目： 国家重点研发计划（项目编号：2018YFC1803300）。

收稿日期： 2020-04-01

作者简介： 徐佰青（1991-），男，辽宁大连人，助理工程师，硕士研究生，2017年毕业于大连理工大学环境科学与工程专业，研究方向：场地环境现状调查与污染修复。E-mail：xubaiqing.fshy@sinopec.com。