基于太阳光度计的天津沿海地区气溶胶特性

刘雨华，郑小慎

(天津科技大学海洋与环境学院，天津 300457)

随着工业化的持续推进，不断排放废物的增多，固体和液体微粒通过气体载体进入大气形成气溶胶，气溶胶通过直接和间接的作用给人类身体健康带来巨大的威胁．大气气溶胶的污染在中国也很严重，细颗粒物中不同组分对太阳辐射的吸收和散射作用直接导致能见度降低，同时影响辐射，强迫、扰动区域气候变化[1]．针对气溶胶的研究迅速成为热点，气溶胶光学厚度(AOD)和 Angstrom 指数是表征气溶胶的基本参数．

在气溶胶光学特性的研究中，地基遥感观测研究被认为是较为精确的，常作为卫星遥感的验证数据[2].气溶胶陆地观测仪器包括 CE318、Microtops Ⅱ等型号的太阳光度计，利用这些观测仪器可建立观测网，使用最广泛的是美国和法国建立的 AERONET[3]，近年来，中国也建立了自己的气溶胶观测研究网，包括CSHNET和CARANET[4]．国内许多学者利用太阳光度计数据在全国范围内开展了气溶胶光学特性的研究，针对 AOD、波长指数α、浑浊度系数 β进行特征性分析[5–6]．

天津位于中国的华北地区，是环渤海地区和京津冀的经济中心，工业化排污量日趋见长，空气污染日益严重，但基于太阳光度计对当地气溶胶光学特性开展的研究相对较少．气溶胶地基站大都建立在内陆地区，沿海区域的地基站十分稀少；并且沿海区域受海风和内陆风共同控制，了解区域气溶胶的分布特征十分困难，本文利用实测数据研究具有重要价值．

本文利用 Microtops Ⅱ型手持太阳光度计实测的2018年3月到11月的AOD数据，对天津沿海地区气溶胶光学特征进行研究，并结合波长指数α、浑浊度系数 β对气溶胶的变化特征作进一步分析，利用图解法说明细粗模态气溶胶粒子对 AOD的影响作用．

1 材料与方法

1.1 仪器与数据

进行AOD测定时，使用的是美国Solar Light公司生产的 Microtops Ⅱ型太阳光度计；该仪器包含 5个光学通道的气溶胶光学厚度，分别为 440、500、675、870、1020nm，各波段带宽都为 10nm，视场角2.5°，准确度为 1%～2%．测量的地点位于天津科技大学滨海校区图书馆楼顶(东经 117°42′，北纬39°05′)，四周没有遮蔽物，符合气溶胶光学厚度的测量要求．从10：00开始进行4次监测，每间隔1h进行一次测量，计算平均数作为当天的 AOD值．测量的起止日期分别为2018年3月1日和2018年11月30日；其中：春季3月到5月共有57d数据，夏季6月到8月由于多阴雨天气，只有36d数据，秋季9月到11月共有66d数据．气溶胶光学厚度各波段在时间序列上变化趋势一致，每个波段上随波长的增加AOD逐渐减小，500nm处气溶胶光学厚度在数值上等于全波段的均值[7]，所以选择 500nm 波段进行数据分析．

大气中直径小于等于2.5μm细颗粒物(PM2.5)和空气动力学当量直径在 10μm 以下的颗粒物(PM10)数据来源于中国空气质量在线监测分析平台(www.aqistudy.cn)的历史数据，距离本研究测量地点最近的国控站点为天津市滨海新区第四大街站点(117°70′E，39°05′N)，本文使用此站点在 2018 年 3到 11月的 PM2.5和 PM10历史数据，提取同 AOD实测时间段相同的小时数据处理成日数据．

1.2 方法

1.2.1 气溶胶光学厚度反演

Microtops Ⅱ型太阳光度计计算大气参数时与其他太阳光度计原理一致，利用测得的电压经过一系列公式[8]计算得出光学厚度．

式中：λ为波长；U(λ)为对应波长测得的电压；U0(λ)为大气层顶太阳辐射电压值；[d0/d]2为日地距离修正系数；m为大气质量数；τa、τm、τo3、τt为气溶胶、大气分子、臭氧、痕量气体对应的光学厚度[9]．

在2003年现场测量统计出大气分子和臭氧光学厚度仅占总光学厚度的 14%[10]，Microtops Ⅱ型太阳光度计忽略掉吸收痕量气体和臭氧光学厚度，将气溶胶光学厚度简化为

1.2.2 波长指数α 计算

波长指数α 取决于散射粒子大小的分布，值越大表示大气中气溶胶小颗粒粒子占比越大，反之就占比越小．一般认为，-1≤α≤0.5为沙尘气溶胶[11]，1.1≤α≤2.4为城市工业气溶胶[12]．Angstrom 给出波长指数的计算方法为

式中：τ(λ)为λ 波段的气溶胶光学厚度；λ1、λ2为两个不同通道的波长．波长间隔越大，α 值越真实[13]，选取440nm和870nm波段计算α 值．

1.2.3 浑浊度系数β计算

大气浑浊度系数 β是表示大气气溶胶含量的参数，用来监控空气污染程度[14]．文献[15]指出：当 β不大于0.1时大气较为清洁，当不小于 0.2时大气较为浑浊，计算公式为

式中：α 为波长指数；τ(λ)为λ 波段的气溶胶光学厚度，本研究选取500nm波段．

2 结果与讨论

2.1 AOD500日变化特征

观测期间 AOD500和颗粒物(PM)浓度的日变化特征如图1所示，AOD500和PM2.5线性拟合图如图2所示．

在 AOD500的逐日变化中，没有明显的分布规律，AOD500和大气颗粒物浓度展现出相似的变化趋势，选择春、夏、秋三季中 AOD500具有代表性数据的日期分析．3月16日、5月 3日、6月 18日、10月 2日、10月 23日都出现低值，PM2.5和 PM10同样出现低值；3月13日、7月5日、7月12日和11月26日都出现高值，PM2.5同样也出现高值，但 PM10并没有出现高值，整个观测期间最高值出现在11月26日，根据气象局数据，该天重度污染，空气质量指数(AQI)达到 330．PM2.5和 PM10等气溶胶污染物的增加会使得 AOD500值快速上升，在相关性分析中，AOD500和 PM2.5相关性更高，为 0.65，而与 PM10相关性偏低，为 0.33，相关系数不高与 AOD500和 PM浓度观测点间有一定距离有关．在滨海新区粒径不大于 2.5μm 细颗粒与 AOD500相关性更高，PM2.5污染物是影响AOD500增长的主要污染物．

图1 观测期间AOD500和PM浓度的日变化特征Fig. 1 Daily variation characteristics of AOD and PM concentrations during observation

图2 AOD500和PM2.5线性拟合图Fig. 2 Linear fitting chart of AOD500 and PM2.5

2.2 AOD500与Angstrom光学参数的月变化特征

天津作为京津冀的中心城市之一，气溶胶排放量大，AOD500月均值最低也高达 0.41±0.20．观测期间AOD500及 Angstrom指数的月均值和标准偏差见表1．由表 1可知：AOD500从 3月到 5月有降低的趋势，5月份达到最低；从5月到7月又有上升的趋势，到7月到达最高值，为0.94±0.38；在 7月到9月的过程中，又出现降低的趋势，9月到11月又呈增大的趋势．3月到11月总的均值为0.69±0.49，变异系数为68%，AOD500的变化幅度比较大．

波长指数α 总的均值为 1.04±0.39，变异系数为34%；最低值也在5月，为0.76±0.42，最高值出现在7月，为 1.42±0.02．7、8月是天津雨季，气象局发布数据显示有多次降雨发生在 7、8月，气溶胶吸湿增长从而粒子增大，α 减小，雨季过后，交通出行、工业污染导致气溶胶排放量增加，α 增高，呈现出多峰的变化趋势．

表1 观测期间 AOD500及 Angstrom指数的月均值和标准偏差Tab. 1 Monthly mean and standard deviation of AOD500 and Angstrom indices during observation

浑浊度系数β各个月份波动范围不大，最高值为0.47±0.40，最低值为 0.28±0.48，总的均值为 0.39±0.33．天津作为准一线城市，工业发达，空气较为混浊．

2.3 AOD500与Angstrom光学参数的季节变化特征

观测期间 AOD500及 Angstrom指数的季节均值和标准偏差见表 2．由表 2可知：在季节变化特征中，AOD 表现为夏季(0.81±0.54)＞春季(0.64±0.41)＞秋季(0.60±0.53)，这与其他城市的研究结果是相同的[16]．α 的季节变化中，表现为夏季(1.20±0.40)＞秋季(1.05±0.41)＞春季(0.85±0.37)，与2013—2014年天津气溶胶研究结果一致[17]；β的季节变化特征中，季节差距不明显，呈现出夏季(0.41±0.37)＞春季(0.40±0.27)＞秋季(0.36±0.36)．

表2 观测期间 AOD500及 Angstrom指数的季节均值和标准偏差Tab. 2 Seasonal mean and standard deviation of AOD500 and angstrom indices during observation

AOD500季节变化 Box-Plot图如图 3所示．图中，每个箱型图主要包含 6个数据节点，数据从小到大排列：下边缘(最低值)、下四分位值(25%分位值)、中位值、上四分位值(75%分位值)、上边缘(最高值)，还有“＋”代表异常值(离群值)．将平均值“◊”画入图中，这里的离群值不做主要分析但并不剔除，实际中存在重雾霾、沙尘暴等恶劣天气.

图3 AOD500季节变化Box-Plot图Fig. 3 Box-plot of seasonal variations of AOD500

各个季节的 AOD500四分位间距不大，秋季较春夏更大，AOD500变化幅度更强；AOD500最低值在0～0.25之间，75%分位值在 0.75～1之间；在中位值和75%分位值的差别中，春季和秋季差别更大，说明变化幅度更大，而夏季相对较小；AOD500最高值出现在秋季，其次是夏季，最后是春季．韦晶等[18]认为 AOD小于0.3时，空气质量良好无污染，而在0.3到0.8之间，空气质量一般，当大于 0.8时，空气质量明显较差，有一定的污染，甚至可能有雾霾．从 75%分位数来看，大部分天气 AOD500处于 0.8以下，但小于 0.3却很少，春、夏、秋 3个季节空气质量主要以一般为主. 春季较为干燥，天津受到北方南下的风沙或扬尘的影响极大[19]，气溶胶粒子长期飘散在空中，导致AOD500值的上升．夏季气温上升，太阳辐射加强，加速了光化学反应和二次气溶胶的生成[20]，其次大量的降水导致空气湿度增大，气溶胶相互接触，进行大量的积聚．秋季大气层比较稳定，空气中的颗粒扩散能力减弱，人为排放的气溶胶造成了 AOD500的上升，主要是交通出行和季节秸秆的焚烧以及工业生产所产生的气溶胶．

波长指数α 季节变化Box-Plot图如图4所示．春季最低值在 0～0.1之间，且中位值只有 0.9，说明春季既存在粗颗粒气溶胶，又存在细颗粒气溶胶，与北方大风沙尘有很大关系；夏季温度高加速了光化学反应的速率，α 的中位值和均值都在 1.1～1.3之间，25%分位值已经到0.7，以城市工业气溶胶为主，25%分位值和中位值相差很大，在低值区的分布范围广，变化较明显；秋季α 的跨度很大，最低值和最高值相差很大，拥有 3个季度最高的α 值，均值和中位值在1～1.3之间，也是以细粒子为主．此外，天津临海，太阳辐射产生海陆气压差，测量时段为白天，夏季海上气温显著低于陆地，盛行下沉气流，风从海上吹到陆地，带来海盐气溶胶；冬季相反，秋季气流交换偏弱．

图4 α 季节变化Box-Plot图Fig. 4 Box-plot of seasonal variations of α

浑浊度系数β的季节变化Box-Plot图如图5所示．75%分位值 0.5左右，全时段的均值为 0.39±0.33；3个季节的最低值相近，秋季的中位值和均值较春季和夏季低，空气相对清洁，从整体来看，大于0.2的天数居多，全时段空气以浑浊为主．

图5 β 季节变化Box-Plot图Fig. 5 Box-plot of seasonal variations of β

2.4 气溶胶类型分类

Gobbi等[21]提出了一种针对来自太阳光度计数据的气溶胶类型的分类方法，气溶胶的吸湿增长会使气溶胶的粒径尺寸(Rf)和细模态粒子对AOD的贡献占比(η)增加，而云干扰不会影响粒径尺寸，以此来区分细模态和粗模态对AOD的影响．具体采用的方法是以 Angstorm 波长指数差值 δα(α(440，675)-α(675，870))作为波长指数曲率 dα/dλ的度量，选择AOD675和α(440，870)为自变量，观察 δα 的散点分布来分类气溶胶，δα 小于0表示细模态占主要贡献，大于0表示两个模态共同作用．

以 Rf值分别为 0.05、0.10、0.15、0.20、0.30、0.40、0.50μm(图 6中黑色实线)，η 分别为 1%、10%、30%、50%、70%、90%、99%(图 6中蓝色虚线)，折射率 m＝1.4-0.001i为参考，采用双模态、对数正态分布函数构建坐标系，将所有AOD675，α(440，870)，δα(α(440，675)-α(675，870))瞬时值分类画到坐标系中．为减少误差，AOD675从大于等于0.15开始分类，如图6所示．

图6 气溶胶类型分类图Fig. 6 Classification of aerosol types

细模态气溶胶粒径尺寸大部分位于 0.1～0.2μm；AOD675主要分布在 0.15～1.5，大于 1.5的AOD 分布很少，将 AOD675≥0.7作为高值区，AOD675＜0.7作为低值区．AOD675的高值区主要分布在α＜0.7，δα＜0.2，η＜30%的粗模态增长部分和α＜1.5，δα＜-0.4，η＝90%的细模态增长部分；AOD675的低值区主要集中分布在α＜1.7，δα＜0，30%＜η＜99%细模态增长部分，且向垂直于黑线方向延伸，粗模态的占比低，以细模态占据气溶胶更大的贡献占比．与颗粒物浓度相关性研究中，也显示该区域更细的颗粒物是首要污染物．由于天津临海，观测区域在天津市滨海新区，受到海盐气溶胶的影响，AOD675的高值可能与北方风沙扬尘、海风吹来的海盐气溶胶以及细模态气溶胶的吸湿增长有关．

3 结 论

天津沿海区域气溶胶光学厚度和空气质量中PM2.5呈现较好的相关性，PM2.5对 AOD500的增长起主要作用．在月变化特征中，AOD500在(0.41±0.20)～(0.94±0.38)范围波动，7月达到最高值；波长指数α 呈现多峰的变化趋势；浑浊度系数 β整体变化范围不大，空气相对浑浊．

在气溶胶季节变化特征中，夏季 AOD500明显更高，持续高温加速了气溶胶的二次生成；α 最高值也出现在夏季，降雨空气湿度大，细模态气溶胶吸湿增加，主要受城市工业污染产生气溶胶影响；秋季的 β值在3个季节中最低，较夏季和春季空气更清洁．

利用图解法分析气溶胶对 AOD 产生的影响，结果显示AOD675高值区主要受细模态气溶胶和粗模态气溶胶共同控制影响，低值区细模态占 AOD675的主要贡献．