优化后反硝化系统在高及环境下脱氮及N2O释放特征

赵红梅，仇潇洒，薛晓燕，张莉平

(1.长安大学 建筑工程学院，陕西 西安 710061；2.住房与城乡建设部 给水排水重点实验室，陕西 西安710061；3.长安大学 环境科学与工程学院，陕西 西安710054；)

N2O作为一种能引起温室效应、臭氧层空洞和酸雨等问题的气体物质[1-2]，其产生和排放得到了众多关注.在污水生物脱氮过程中有0.05%～25%的含氮化合物会转化为N2O释放到大气中[3]，且生物脱氮的硝化和反硝化过程均会产生N2O[4].现有对硝化和反硝化过程中N2O产生机制的研究结果显示，硝化过程N2O的产生机制较反硝化过程复杂，主要与不稳定中间物(NH2OH、NOH)的化学氧化和分解以及自养菌的反硝化作用等有关[8].而反硝化过程N2O的生成量可占总生成量的20%[5]，也不容忽视.

1 材料与方法

1.1 试验装置

缺氧反硝化污泥的培养采用SBR反应器，试验装置图见图1(a).反应器有效容积为6 L，高35 cm，内径20 cm，采用水浴加热，温度维持在26±2℃.每周期进水2L，进出水量和进出水时间由液位继电器和时控装置控制，反应阶段采用JJ-1型电动搅拌器进行搅拌，转速为110 rpm.SBR反应器每周期3 h，其中进水2 min，搅拌反应140 min，沉淀30 min时间，排水3 min，静置5 min.批式试验采用容积为3 L的圆柱形反应器，搅拌转速为110 rpm，试验温度为26±2℃.试验装置图见图1(b).

图1 试验装置图Fig.1 Schematic diagrams of experimental systems

1.2 试验污泥

反应器接种污泥取自西安市第四污水处理厂A2/O工艺系统，初始污泥浓度为5 200 mg/L，SV30为33%，SVI为63.81，反应器稳定后污泥浓度为5 300 mg/L，SV30为40%，SVI为78.4.

表1 人工配制废水组分及浓度

1.3 批式试验及方法

1.4 分析项目与测定方法

溶解态N2O采用丹麦Unisence微电极系统测定，微电极系统矫正完毕后，将电极探头插入待测溶液中，连接微电极电脑显示同时刻水中溶解态N2O电压数值.溶解态N2O 浓度和 N2O释放速率的关系可通过线性方程式表示：

re=-KCN2O

式中：re为N2O释放速率[mg/(L·min)]；K为N2O传质系数,1/min；CN2O为溶解态N2O浓度,mg/L.

因污泥混合液中微生物活性高，会发生N2O的产生和消耗反应，故污泥混合液中N2O传质系数不易测算，可用蒸馏水中传质系数近似代替[17].本试验测得传质系数K为0.001/min.单位体积任意时段内N2O释放量等于相同时段内N2O释放速率积分，N2O释放量可用下式计算：

式中：Q为t1～t2时间段反应器内的 N2O 释放量,mg/L；V为反应器有效容积,L；re为N2O释放速率.

2 结果与分析

2.1 SBR反硝化污泥系统的优化

反硝化污泥系统共运行110 d，运行30 d后污泥系统达到稳定.优化过程中脱氮性能变化如表2所示，活性污泥微生物菌群分布变化情况如图2所示.

表2 反硝化系统优化过程脱氮效率变化

从图2可以看出，活性污泥优化过程中变形菌门(Proteobacteria)均占微生物总量的70%及以上，运行到第35 d增加了22.4%，达到92.5%.而开始占比达12.8%的绿弯菌门(Chloroflexi)在运行过程中逐渐被淘汰，拟杆菌门(Bacteroidetes)也由5.7%降至3.2%.研究显示Proteobacteria普遍存在于污水处理系统中，对污水脱氮除磷具有重要作用[29].肖慧慧等[30]研究了14个污水处理厂活性污泥细菌种群结构组成同样发现，活性污泥系统中占比最多的为变形菌门和拟杆菌门，比例分别为40%～70%和36%～65%.而本研究中拟杆菌门占比较少，微生物群落主要以Proteobacteria为主.

图2 反硝化污泥系统优化过程中微生物群落结构：分布图的里、外圈分别表示门和属组成结构Fig.2 Community structure of sludge microorganisms during denitrification system optimization：The inner and outer circles of the distribution map representing the structure of the gate and the genus

在微生物属水平上，Thauera的变化最为显著，所占比例由23.5%升至76.4%，成为反硝化系统的优势菌群.Liang等[31]研究显示，Thauera属于β-变形菌纲，而β-变形菌纲是变形菌门中的主要菌群，可直接影响生物脱氮效率.大量研究表明，陶厄氏菌属中多种菌株具有卓越的反硝化能力，对系统反硝化脱氮能力有较大贡献[7].杨华等[11]对Thauera中某种细菌的脱氮功能基因进行检测，发现其含有nirS、nosZ基因序列.Pishgar等[32]培养的好氧颗粒污泥中陶厄氏菌占到了34～42%的比例.Kinh等[33]培养的生物膜系统和Yang等[34]研究的空气单室生物原电池(AC-SCMFC)脱氮系统中，陶厄氏菌比例分别最高可达42.2%和74%.本研究中Thauera占比可达76.4%，使反硝化脱氮系统被优化.

2.2 优化后污泥在高初始浓度下脱氮及N2O产生情况

表3 不同初始浓度对比试验数据

图为300 mg/L时和N2O的变化Fig.3 Variations of and N2O

2.3 优化后污泥在高及初始浓度下脱氮及N2O产生情况对比

表4 不同电子受体情况下反硝化系统中各参数变化

图4 不同电子受体时和N2O的变化情况Fig.4 Changes of COD, and N2O in different electron acceptors

3 结论

(1)反硝化SBR反应器优化后NOx--N去除率可达到100%，比反硝化速率提高了1.29倍，脱氮效率有较大提升.活性污泥微生物群落结构主要由变形菌门(Proteobacteria)组成，所占比例从70.1%增加到92.5%，Thauera占微生物总量比例从23.5%增加到76.4%，使反硝化系统被优化.